凹凸棒土负载纳米铁/镍去除水中Zn(Ⅱ)的性能与机理研究

针对纳米零价铁易团聚和表面形成钝化层的问题,以凹凸棒土为载体、镍为掺杂金属,制备了凹凸棒土负载铁/镍复合材料(用A-Fe/Ni表示)。由SEM可观察到A-Fe/Ni中的纳米Fe/Ni长链变短、且有单个纳米Fe/Ni球形颗粒出现。比表面积测定结果表明,A-Fe/Ni的BET比表面积为86.17 m2·g-1,远高于纳米Fe/Ni的比表面积(33.62 m2·g-1)。平均粒径也由负载前的178.52 nm减小到了69.63 nm。A-Fe/Ni相比纳米Fe/Ni对水中Zn(Ⅱ)有更快的去除速率和更好的去除效果,以2 g·L-1投加量对100 mg·L-1Zn(Ⅱ)进行吸附,10 min即可达到99.8%的去除率,而成本仅为后者的1/3。A-Fe/Ni除锌机理主要是化学吸附,吸附过程符合Lagergren准二级动力学模型和Langmuir吸附模型,最大吸附量为133.33 mg·g~(-1)。     

颗粒13X分子筛/凹凸棒土对重金属Pb~(2+)的吸附及其影响因素研究

以凹凸棒土为粘接剂制备颗粒13X分子筛/凹凸棒土吸附剂,考察不同煅烧温度下所制复合材料的孔结构、表面形貌、热稳定性及其对Pb~(2+)去除率,并以所制吸附剂为填料进行柱实验,研究其去除Pb~(2+)的机理及废水中Pb~(2+)浓度和水力负荷对吸附效果的影响。结果表明,适当提高煅烧温度,可增大复合材料的比表面积和孔体积,有利于废水中Pb~(2+)的吸附,但当煅烧温度高于700℃时,材料的晶体结构被破坏,比表面积由492.50 m~2·g~(-1)急剧下降至2.80 m~2·g~(-1);13X分子筛/凹凸棒土吸附剂可通过中和沉淀、过滤截留和离子交换吸附等方式有效去除废水中的Pb~(2+),填充柱的穿透时间随水力负荷和Pb~(2+)浓度的增大而缩短,当水力负荷为7.4 m~3·m~(-2)·h~(-1)时,13X分子筛/凹凸棒土颗粒的饱和吸附量最大,为542 mg·g~(-1)。     

海泡石负载Fe/Ni去除对氯硝基苯的还原途径及温度与pH的影响

针对零价铁易团聚、氧化和钝化的缺陷,选用海泡石为载体、过渡金属镍为催化剂,制备了一种克服以上缺陷的海泡石负载铁镍复合材料(用Fe/Ni-SEP表示),研究了该材料还原水中对氯硝基苯的还原途径、机制及pH与温度的影响。研究结果表明,在30℃下用2 g·L~(-1)投加量的Fe/Ni-SEP去除初始浓度为10 mg·L~(-1)的对氯硝基苯溶液,120 min时有94.3%的对氯硝基苯被还原成苯胺。去除过程符合L-H模型,说明去除为还原与吸附的协同作用,其中k_1?k_2,因此吸附为速率决定步骤。还原途径与去除机制为:Fe/Ni-SEP中零价铁作为电子供体将硝基还原为胺基,金属镍将零价铁的腐蚀产物H_2转化为活性氢,活性氢作用于苯环上的C-Cl键,使对氯苯胺加氢脱氯变成苯胺。升高温度加快了传质速率,且利于反应物越过能垒,使反应速率加快。pH为3～7时,利于发生还原脱氯反应。     

磁性纳米粒子负载没食子酸去除制革废水中的Cr~(3+)

针对制革废水中的三价铬污染问题,以没食子酸(GA)作为负载物,采用一步法合成了Fe_3O_4@GA纳米粒子,并考察了该纳米粒子对三价铬的吸附特性。通过傅里叶红外光谱(FT-IR)、比表面积分析仪(BET)、X-射线衍射仪(XRD)、热重分析仪(TGA)、振动样品磁强计(VSM)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对纳米材料的微观特性进行了表征。结果表明,GA能够有效负载到Fe_3O_4纳米粒子上,负载量为4.9%(质量分数),修饰过程不会改变Fe_3O_4纳米粒子的晶相结构。负载后的Fe_3O_4@GA的比表面积为83.52 m~2·g~(-1),粒径为10~15 nm,饱和磁强度为51.12 emu·g-1,有很好的分离特性。吸附实验表明,Cr~(3+)的去除率随pH值和吸附剂投加量的增大而增高。吸附动力学符合拟二级模型,最大吸附容量为12.19 mg·g~(-1),吸附等温模型符合Freundlich模型。Fe_3O_4@GA可以有效去除制革废水中的Cr~(3+)。     

吸附磷饱和的铁改性纳米纤维素的再生条件与效果研究

将铁负载于纳米纤维素上制得铁改性纳米纤维素(Fe(OH)_3@CNFs),并将其作为吸附剂用于去除废水中的磷。探讨了吸附磷饱和的Fe(OH)_3@CNFs的再生性能,比较了不同类型的再生液、再生液浓度和脱附次数对Fe(OH)_3@CNFs再生的影响,对再生前和再生五次后的Fe(OH)_3@CNFs进行扫描电子显微镜(SEM)和傅立叶红外光谱(FT-IR)分析。结果表明,0.5 mol·L~(-1)的NaOH溶液对材料的再生效果最好。材料经吸附-脱附再生循环后,再生第五次的Fe(OH)_3@CNFs的丝状结构表面发生了轻微的刻蚀,表面负载的铁元素含量从23.38%下降到22.98%。同时,材料再生前后的傅立叶红外光谱图中的吸收峰接近,说明功能性官能团无明显变化。再生后的Fe(OH)_3@CNFs对磷的吸附容量从24.58 mg·L~(-1)下降到16.60 mg·L~(-1),说明再生后的材料仍能保持较好的吸附能力,且可以实现材料的多次重复利用。     

地下水中常见溶解阴离子和天然有机物对铜铁基碳材料去除硝基苯的影响

纳米零价铜铁凭借其促进铁溶解和促进氢的形成等优越特性,已被研究者认定为能够高效降解硝基苯(NB)类污染物.然而,纳米零价铜铁是否能高效去除地下水中硝基苯尚不清楚.在本研究中,进行了批量实验评估地下水中常见溶解阴离子(如HCO3-、HPO4-、SO42-、Cl-、NO3-)和天然有机物腐殖质(NOM)对nZVI、CuFe...     

颗粒13X分子筛固定床对水中Zn~(2+)的去除

以粉末13X分子筛为原料、凸凹棒土为粘合剂制备了颗粒13X分子筛复合材料,采用扫描电子显微镜、X-射线衍射仪、比表面积分析仪等对其形貌和结构进行表征,研究了颗粒13X分子筛固定床对Zn~(2+)的去除及其机理。结果表明,颗粒13X分子筛具有微孔-介孔-大孔的多级孔结构,BET比表面积达442. 95 m~2·g~(-1),仍保留了粉末13X分子筛的晶相结构;颗粒13X分子筛固定床除Zn~(2+)的机理主要为离子交换吸附和化学沉淀作用,并且穿透点出水pH在7左右,吸附饱和后材料中锌的含量为9. 75%;颗粒13X分子筛固定床中去除Zn~(2+)的过程符合Thomas模型,不同流速下对Zn~(2+)的平衡吸附量为1. 36～1. 81 mmol·g~(-1)。     

锐钛型纳米二氧化钛去除水中Cu(Ⅱ)的研究

采用TiCl4液相水解法制备锐钛型纳米TiO2,用XRD、SEM、TEM对粉体进行表征.在避光/紫外光照射条件下将自制纳米TiO2用于处理水中Cu2 .考察了处理时间、pH值、有机物和共存阳离子等因素对去除率的影响.结果表明:纳米TiO2量为1 g·L-1、溶液pH值为6、Cu2 初始浓度10 mg·L-1,去除时间分别为20 min和120 min时,Cu2 的最大去除率分别为54.4%和68.2%.另外,在紫外光照射条件下,还原性有机物(甲酸、甲醛、甲醇)可不同程度地提高Cu2 的光催化还原率,但对Cu2 的吸附有抑制作用.共存阳离子对去除率影响存在较大差异.     

凹凸棒/TiO_2复合材料对苯酚的光催化性能研究

以凹凸棒为载体,采用溶胶—凝胶法制备复合材料光催化剂凹凸棒/TiO2,利用SEM、FI-IR对复合材料结构进行了表征,通过分析苯酚的光催化降解,评价其光催化活性,研究了凹凸棒载体粒度、凹凸棒掺杂量、紫外光照等因素对光催化降解效果的影响.实验结果表明:凹凸棒粒度为0.077 mm,m凹凸棒/mTiO2质量比为5∶1时复合材料光催化降解苯酚的效果最佳;紫外光照射对复合材料去除苯酚的效果无明显影响.     

磁性氧化石墨烯对水中Pb~(2+)吸附性能的研究

以氧化石墨烯为载体,以Fe~(3+)和Fe~(2+)发生化学共沉淀形成的具有磁性的铁氧化物纳米粒子为磁性源,采用化学方法制备了Fe_3O_4/GO二元复合材料,并利用TEM、XRD、FTIR等手段对Fe_3O_4/GO二元复合材料进行了物理表征,结果表明成功合成了磁性氧化石墨烯。研究了此二元复合材料的吸附动力学、吸附等温线及初始pH值对吸附的影响,考察了Fe_3O_4/GO对水中Pb~(2+)的去除效果。结果表明,pH在7.0时复合材料的吸附效果最好,吸附时间在210 min左右时达到吸附平衡,最大吸附量为135.7 mg·g~(-1)。     

4A分子筛/凹凸棒土颗粒的制备及其对水中Cd~(2+)的吸附

为了迅速高效地去除水中的重金属Cd~(2+),以粉末状4A分子筛和凹凸棒土为原料,经过混匀、烘干、破碎、筛分、煅烧成型的造粒工艺,制得4A分子筛/凹凸棒土(简写为4A/凹土)颗粒型材料。用此材料作为吸附剂处理水中的重金属Cd~(2+),考察了4A分子筛质量比和煅烧温度对其结构和性能的影响,并利用SEM和XRD等手段对其微观结构和性能进行了表征。研究结果表明,制备4A/凹土颗粒材料的适宜条件为m(4A)∶m(凹土)=7∶3;煅烧温度600℃。在微观形貌和晶相结构上,4A/凹土颗粒均表现为4A分子筛和凹凸棒土材料的复合,600℃煅烧温度下比表面积为63.778 1m~2·g~(-1),通过离子交换吸附Cd~(2+)的容量为71.03 mmol·(100g)~(-1)。     

高级Fenton-超声波联合去除偶氮染料模拟废水

研究了基于零价铁(ZVI)的高级Fenton法(AFP)与超声波(US)联用技术对偶氮染料酸性大红的去除.研究了各种反应参数,零价铁的量、初始H2O2和染料的浓度及pH值对酸性大红去除的影响,得到了最佳的反应条件.实验结果表明,AFP-US与ZVI、US、US-ZVI、US-H2O2及ZVI-H2O2相比能提高染料的去...     

磷酸作用下土壤砷的变化特征研究

为了探明磷酸洗脱剂作用下土壤砷的变化特征,在不同的萃取剂浓度、液土比条件、萃取时间下,对萃取后土壤总砷和各形态砷含量变化进行研究。结果表明:对于砷含量为98.53 mg·kg~(-1)的土壤,随着磷酸浓度的升高,对土壤砷的萃取率呈先增加后基本不变的趋势,磷酸萃取土壤砷的最佳浓度为1.5 mol·L~(-1);土液比对磷酸萃取土壤砷的影响较小;随着萃取时间的增加,磷酸对土壤砷的萃取量变化较小,变幅在9.3%以内,萃取效率最高的时间为1 h;在浓度为1.5 mol·L~(-1)、土液比为1∶3、萃取时间为1 h的条件下,磷酸对土壤中各形态砷的去除量特征为:铝结合态>铁结合态>交换态>水溶态>钙结合态>残渣态。     

NaOH改性花生壳去除水中亚甲基蓝的吸附特性研究

利用亚甲基蓝水溶液进行实验,测定了NaOH改性处理的花生壳对其的吸附能力.运用单因素实验方法,探讨了改性花生壳的物理化学特性、吸附时间、吸附剂添加量、pH值、温度和离子强度等因素对吸附性能的影响以及等温吸附过程.结果表明,改性能够提高吸附剂的吸附效果.在低温碱性条件下,改性花生壳粉投加量为0.6 g·L~(-1),吸附时间为1 h时,亚甲基蓝的去除率可达94.43%,饱和吸附容量为294.12 mg·g~(-1),等温吸附过程遵循Langmuir方程.     

好氧颗粒污泥的驯化及其对含四环素模拟废水的除污染效能

在序批式反应器(SBR)中驯化好氧颗粒污泥(AGS),研究不同剪切力对其形态及性能的影响。在剪切力为1. 86 cm·s~(-1)时,可驯化出成熟且形貌好的AGS,其生物量和沉降性能最好,MLSS和SVI值分别达到6. 0 g·L~(-1)和35 m L·g~(-1)。在优化选定的剪切力条件下,考察驯化好的AGS处理含四环素的模拟畜禽养殖废水的除污染效果,结果表明,驯化后的颗粒污泥对四环素的去除效果明显,去除率从运行初期的74%左右逐渐上升,在第35 d达到稳定,约为90%,而对COD、NH_4~+-N和TP等常规污染指标的去除率分别为98. 56%、86. 14%和93. 58%,与不含四环素废水的对照处理效果相当。采用16S rDNA宏基因组高通量测序技术,对比分析不同运行阶段颗粒污泥样品中微生物的群落结构,结果显示,四环素的去除与AGS中的优势菌种密不可分,包括Comamonas、Flavobacterium、Lactococcus、Shinella、Actinotignum等可能利用四环素作为碳源的优势菌属。     

硅酸铁催化臭氧去除水中的阿特拉津和硝基苯

为了考察人工合成的硅酸铁促进臭氧氧化去除污染物的催化性能,采用静态实验考察硅酸铁催化臭氧氧化去除水中目标污染物的效能和催化剂作用机制。采用溶胶-凝胶法制备硅酸铁催化剂,利用FT-IR、N2吸附/脱附以及表面零电荷点(p HPZC)对催化剂进行了表征,选取阿特拉津和硝基苯作为去除的目标污染物,通过改变臭氧投加量、催化剂投加量、不同p H值等实验条件考察催化剂对目标污染物去除效果的影响。实验结果表明,与单独臭氧氧化相比,当臭氧投加量和催化剂投加量分别为1.2和700 mg·L-1时,阿特拉津和硝基苯的去除率分别提高了27.4%和34.5%,硅酸铁存在下的臭氧分解速率常数是臭氧自分解速率常数的2.1倍,且硅酸铁在中性条件下对臭氧的促分解作用最明显;自由基抑制剂叔丁醇和重碳酸盐对催化活性具有一定的抑制作用,在催化臭氧氧化过程中铁离子溶出和硅酸铁在不同的p H条件下溶液残留的Fe3+均低于国家饮用水标准。硅酸铁催化剂的存在可有效促进臭氧的分解,对目标污染物的去除具有很强的催化活性,硅酸铁催化臭氧氧化过程主要遵循羟基自由基机理。     

活性炭表面键合配位体固相萃取填料的制备及其对水中重金属离子吸附性能的研究

以椰子壳为原料,经过磷酸活化制得活性炭,键合苯甲酰异硫氰酸酯制得表面键合配位体改性活性炭固相萃取材料。利用N_2吸附-脱附、SEM、XPS、FT-IR等手段对所制备的固相萃取填料进行表征,考察了其对Zn~(2+)、Mn~(2+)、Pb~(2+)、Cd~(2+)和Ag~+金属离子的吸附性能。结果表明,该固相萃取填料对Zn~(2+)、Mn~(2+)、Pb~(2+)、Cd~(2+)和Ag~+的吸附容量分别为12.86、11.27、10.91、10.13和9.87 mg·g~(-1)。以5 mol·L~(-1) HNO_(3 )+0.05 mo·L~(-1)乙二胺四乙酸二钠溶液作为洗脱液对吸附的金属离子进行洗脱,通过固相萃取(SPE)与电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)联用测定水样中重金属离子的含量,Zn~(2+)、Mn~(2+)、Pb~(2+)、Cd~(2+)和Ag~+的检出限分别为0.147、0.177、0.185、0.228和0.249 mg·L~(-1)。     

MoS_2/PANI复合材料的乳液法制备及超级电容性能

采用水热法制备了MoS_2,并用乳液法进一步将聚苯胺(PANI)与MoS_2复合,得到具有纤维网状结构的MoS_2/PANI复合材料。利用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、热重分析(TG)和电化学测试等研究了材料的形貌、结构和超级电容性能。结果表明,MoS_2/PANI既保持了PANI纳米纤维的基本形貌,又能使MoS_2较好地分散在PANI中形成网状结构。恒流充放电结果显示,MoS_2/PANI在0.2 A·g~(-1)电流密度下的比容量高达411 F·g~(-1),远高于纯PANI;Mo S2/PANI在1 A·g~(-1)电流密度下循环300次后比容量保持率为91.7%,表现出了良好的循环稳定性。MoS_2/PANI优异的超级电容性可归因于二者的相互协同作用。     

水解酸化-MBBR处理乳品废水的工艺优化实验研究

采用水解酸化-MBBR工艺对乳品废水进行处理,通过工艺优化得出乳品废水处理的最优运行参数。主要考察曝气量、硝化液回流比、污泥回流比对废水中COD和氨氮去除效果的影响。实验结果表明,水力停留时间为10 h,曝气量在0. 2～1. 0 L·min~(-1)范围内,COD去除率达到最大值93. 9%,所需曝气量为0. 8 L·min~(-1)。而氨氮的去除率在曝气量为0. 8 L·min~(-1)时达到最大值81. 4%。将硝化液回流比的变化控制在100%～300%内,当硝化液回流比升高到200%时,COD的去除率达到最大值92. 4%。当硝化液回流比继续上升到250%时,氨氮去除率达到最高值82. 8%。硝化液回流比由200%上升到250%过程中,氨氮去除效果增幅不明显,所以硝化液回流比的最佳值为200%。污泥回流比在50%～250%变化时,在150%时对COD和氨氮的去除率分别达到最大值91. 9%和84. 6%,确定最佳回流比为150%。由此可以看出水解酸化-MBBR处理乳品废水有着一定的优势。     

成型Al-MCM-41介孔分子筛结构及其催化性能

采用后成型法对Al-MCM-41介孔分子筛挤压成型,通过X-射线衍射(XRD)、程序升温脱附(NH3-TPD)对成型分子筛(CX-Al-MCM-41)进行结构表征.结果表明,催化剂成型后仍具有典型介孔结构,NH3的脱附温度为220℃,总酸量可达0.820 1 mmol·g~(-1).将CX-Al-MCM-41用于催化合成乙二醇单丁醚,催化反应速率没有明显降低,催化剂经多次重复使用后平均反应速率仍可达到2.6 mol EO/mol·h.