纳米碳管与氢能

世界人口快速增长、化石能源渐趋匮乏、环境污染日益严重是人类在21世纪亟待解决的三大难题.氢能是一种洁净的可再生能源,氢燃料电池汽车将是解决城市大气污染的最重要途径之一.因此各国科学家均在致力于研究高储量的储氢材料与系统,最有潜力者被认为是纳米炭材料的吸附储氢.高纯度单壁纳米碳管的合成是应用的基础和关键,我们采用氢等离子电弧方法,大量制备出高纯度的单壁纳米碳管,并全面开展储氢研究.初步结果表明单壁纳米碳管是一种很有前途的储氢材料,可能在氢能源的应用特别是氢燃料电池电动汽车的应用中占据重要地位,促进人类经济与社会实现可持续发展.     

纳电子器件的纳米碳管构成技术进展

电子信息技术是当前世界重大科技需求中最具重要性、创新性及高科技属性的研究领域，当今发达国家国民生产总值增长的很大部分与电子产业有关。半导体集成电路器件工业的增长速率一般为GDP增长的几倍，在21世纪内可能成为全球的第一产业。半导体集成电路的发展方向是尺寸更小，从而使运行速度更     

纳米碳管制备新技术——固相热解法

纳米碳管是近几年继富勒球之后科学界的又一重大发现,其独特的一维纳米管嵌套结构使其表现出众多独特的力学和物化性能,如高强度、熔体毛细吸附效应和微电场发射等,显示出诱人的结构和功能应用前景,目前深受物理和材料学界的关注。有关纳米碳管的制备是该领域的研究热点之一。 自Iijima于1991年发现电弧放电产物中的纳米管碳结构以来,电弧放电法一直为制备纳米碳管的主要方法。其原理为石墨电极在电弧产生的高温下蒸发,在阴极沉积出纳米管。此方法的缺点是:（Ⅰ）高温:电弧温度高达3000～3700℃,常导致碳纳米管烧结;（Ⅱ）不稳定:一次稳定的电弧放电只能持续10s,间断放电导致产物结构不均匀和大量碳粒子混     

纳米碳管的管内物理化学过程

纳米碳管所特有的接近理想一维的中空管内腔可以引发很多宏观表面上不可能发生的物理化学过程, 吸附、填充于其中的反应物可实现纳米尺度内的反应, 因此纳米碳管可视为“纳米试管”. 从纳米碳管的化学性质入手, 对纳米碳管管中化学(纳米碳管中空管中发生的物理化学过程)这一新兴研究领域的起源、研究进展进行了评述, 讨论了纳米碳管中发生的超常吸附、充填、纳米级反应过程, 并对“纳米试管”这种纳米级反应器的特点和可能发生的奇特物化过程进行了展望, 同时还讨论了对纳米碳管中空管结构进行控制的方法.     

吸附法表征纳米碳管中空管内径分布

讨论了通过解析氮低温吸附等温线获得纳米碳管（CNT）开口中空管内径及其分布的气体吸附法,通过与电子显微镜分析及Raman振动谱对不同直径CNT表征结果的比较,证明气体吸附法是表征CNT中空管内径及其分布的有效方法,其优点表现在：（1）可以获取较大量样品开口中空管内径分布的全面信息;（2）测试方法基于中空管中发生的物化（吸附）过程,结果对中空管特殊理化性能的研究有特别意义;（3）若与其他表征方法结合可得到较为完整的CNT中空管内外径及其分布参数,为CNT的理论研究和实际应用提供基础参数。     

纳米碳管宏观聚集体制备及非金属催化研究取得重要进展

多壁纳米碳管的批量制备大多采用化学气相沉积(CVD)工艺,在700～1100℃的高温下使用金属催化剂裂解烃类气源并形成碳原子核,继而在金属表面有序组装成空心管状结构.该工艺所得产品一般为密度轻、结构松散的粉末,后续洗涤、提纯、干燥、成型等操作难度较大.此外,纳米碳管粉体作为催化剂或催化载体使用时,粉末易在反应器内堆积,继而堵塞床层空隙、产生较大压力降、     

介孔沸石及其催化应用

介孔沸石最近成为催化材料研究领域的热点课题, 这主要是由于它集合了介孔材料以及微孔沸石的优点. 早期的介孔沸石合成方法主要是使用后处理, 包括水热处理、酸处理或者碱处理. 近年来模板的使用成为合成介孔沸石的主要方法, 主要包括介孔碳模板、高分子聚合物、有机硅烷以及纳米无机物等. 本文就模板法合成介孔沸石的进展及其在催化领域方面的应用进行综述, 并探讨今后介孔沸石的研究发展方向.     

超大孔沸石矿物的合成

70年代后期,被誉为新一代沸石分子筛材料——多孔铝磷酸盐矿物的出现,沸石格架组成从铝-硅体系发展到铝-磷体系.沸石结构最大次级结构单元——12元环保持180多年之久,1988年才为美国Davis等人所突破,成功地合成出具有18元环次级结构单元的分子筛矿物,并以Davis所在的Virginia Polytechnic Institute命名为VPI-5.但是,Duncan等对此持不同意见,认为VPI-5不是一种新的微孔相,只不过是在有模板存在条件下合成的H1.由于名称上有争议,故本文统称之为超大孔沸石.沸石分子筛材料已广为工业所利用,而超大孔分子筛材料应用潜力巨大,前景更为广阔,从而成为沸石分子筛科学的热点.     

强碱性沸石分子筛催化材料

综述了９０年代以来国内外在研制强碱性和超强碱性沸石方面的主要进展,沸石分子筛由于其结构特征,很难通过改变骨架的化学组成而产生强碱位,剖析了硅铝沸石负载碱金属盐难以产生强碱性的原因,探讨了中性钾盐改性及氧化镁微波辐射分散法制备碱性沸石的规律;阐述了载体结构性质与形成超强碱位的关系,并展望研制强碱性和超强碱性沸石的发展方向。     

限阈在纳米反应器中手性催化研究取得新进展

手性是自然界的本征属性,许多基本的自然现象和定律都产生于两个对映的手性化合物在手性环境中的不同行为.手性化合物是手性科学研究的物质基础,在医药、食品、香料等工业具有重要的应用背景,日益受到人们的广泛关注.在各种获得手性化合物的方法中,手性催化合成     

Al_2O_3担载Fe催化CVD法合成纳米洋葱状富勒烯

以Fe/Al2O3作催化剂,采用化学气相沉积法在400℃下催化裂解乙炔合成了纳米碳材料,为了去除催化剂载体和残留的催化剂颗粒,进一步将产物在60℃下于36%的浓盐酸中回流48h,并通过扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜和X射线衍射仪对产物进行了表征.结果表明:在400℃下合成了直径在15~50nm之间、石墨片层呈层状堆积结构的内包Fe3C的纳米洋葱状富勒烯.进一步将产物在1100℃下热处理2h,得到了具有完整清晰的石墨壳层结构的纳米洋葱状富勒烯.在此基础上,探讨了内包金属纳米洋葱状富勒烯的生长机制,认为此实验条件下内包金属纳米洋葱状富勒烯的生长遵循气-固生长机制.     

高硅沸石MCM-22的静态法合成

阐述一种通过延长老化时间拓宽沸石MCM-22硅铝比范围(30~100)的合成方法, 并对静态法合成高硅沸石分子筛MCM-22的合成条件进行了较详细的研究, 考察了不同硅源、配比及凝胶老化时间对MCM-22合成的影响, 合成出了不同聚集形貌的、高质量的MCM-22产物. 研究结果表明, 老化时间可以影响MCM-22的晶体成核过程, 延长老化时间可能促使凝胶组成均匀化, 避免杂晶生成, 从而拓宽了MCM-22的硅铝比范围.     

一种新型中孔3.8nm沸石MCM-41的合成

择型性和酸碱性是沸石分子筛的两种重要性能.沸石的酸碱性可以通过调变骨架元素的种类和比例或经化学修饰等方法来改变.择型性则是由沸石晶体本身的拓朴结构决定的;也就是说,沸石的骨架结构决定了其筛分性能.随着现代化学工业的发展,特别是对重质原料的处理和合成大分子(如生物分子),需要孔径更大的沸石材料.近几年来,也确实出现了一些孔径较NaY沸石大的新型沸石,如由14元氧窗构成的椭圆状孔道结构 0.79 nm×0.87nm     

钯镍合金粒子负载的多壁纳米碳管储氢材料在温和条件下的储氢行为

采用新型的溶胶法, 制得了一种PdNi₁₈合金纳米粒子, 将这种纳米粒子负载到经过特殊预处理的多壁纳米碳管上, 得到了一类具有良好储氢性能的PdNi₁₈/MWCNTs复合材料. X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)测试表明, PdNi₁₈合金纳米粒子均匀地分布在载体表面上, 粒径约为3 nm. 储氢结果显示, 该复合材料在室温、1.5 MPa条件下储氢量可高达2.3%(质量分数).     

自催化生长氧化锌纳米柱阵列

报道一种基于有序多孔氧化铝模板纳米掩膜法制备的金属铁和锌纳米点阵列作为催化剂阵列, 通过气相催化生长方法在硅基体上生长氧化锌纳米柱. 初步的研究显示, 该方法制备的氧化锌纳米柱尺寸均一, 取向一致, 呈现高度有序的阵列分布, 纳米柱的直径匹配于所应用的多孔氧化铝掩模板的孔径.     

Al2O3担载Fe催化CVD法合成纳米洋葱状富勒烯

以Fe/Al₂O₃作催化剂, 采用化学气相沉积法在400℃下催化裂解乙炔合成了纳米碳材料, 为了去除催化剂载体和残留的催化剂颗粒, 进一步将产物在60℃下于36%的浓盐酸中回流48 h, 并通过扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜和X射线衍射仪对产物进行了表征. 结果表明: 在400℃下合成了直径在15~50 nm之间、石墨片层呈层状堆积结构的内包Fe₃C的纳米洋葱状富勒烯. 进一步将产物在1100℃下热处理2 h, 得到了具有完整清晰的石墨壳层结构的纳米洋葱状富勒烯. 在此基础上, 探讨了内包金属纳米洋葱状富勒烯的生长机制, 认为此实验条件下内包金属纳米洋葱状富勒烯的生长遵循气-固生长机制.     

纳米尺寸的氮化镁的合成

催化合成的氢化镁(MgH_2)作为储氢材料,在吸放氢动力学性能以及在有机和无机合成反应中的应用等方面,明显优于高温高压下合成的MgH_2.在研究掺杂对催化合成MgH_2及其性能的影响的实验中,我们发现催化合成的MgH_2在氮气氛下的差热分析(DTA)曲线于MgH_2的脱氢吸热峰后出     

环境催化——大气污染控制和预防的化学

以控制和预防大气污染为目的之一的环境催化科学和技术,在90年代有很大的发展.本文阐述了其中八个值得重视的研究方面.它们是富氧条件下消除NO_x的新催化剂和催化反应;消除SO_x及一步法消除SO_x、NO_x的催化途径;催化燃烧替代火焰燃烧以及挥发性有机组分(VOCs)废气的催化氧化;汽油车排气催化净化性能的提高和柴油车排气及黑烟微粒的催化消除;氯氟烃类(CFCs)催化分解和催化合成代用品;C0_2的催化合成利用;臭氧在低层大气中的催化消除;以及无害化催化过程的设计和有害化工路线的改造.     

介孔铁硅复合氧化物负载金对一氧化碳的低温催化氧化

用水热法合成了含硅量高的介孔铁硅复合氧化物,通过碱液处理,除去部分氧化硅,得到含铁量高的复合材料.采用沉积-沉淀法制备了两种复合材料负载的Au催化剂,用于对一氧化碳(CO)的低温催化氧化.通过BET比表面积测定、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)等技术对材料进行了表征.两种载体均具有很高的比表面积,且都为无定形结构.Au主要以单质态分散于无定形的介孔载体表面.高含硅量的载体不利于Au的负载,且其负载的Au催化剂活性差.但Au容易负载在高含铁量的载体上,且催化剂能在低温下实现CO的完全氧化.考察了不同的沉积-沉淀pH对负载量及活性的影响,结果表明,pH 8条件下合成的催化剂Au负载量最高,且活性最好.