Zn掺杂对Ni-MOF-74的CO2/N2吸附分离性能的影响

为了探究Zn掺杂对Ni-MOF-74的CO₂/N₂吸附分离性能的影响,以Zn、Ni为中心原子,采用水热法合成了一系列双金属Zn_xNi_1-x-MOF-74材料,并通过XRD、TG-DSC、SEM等对其在不同金属掺杂比例下的材料物化性能进行了研究,探究双金属协同作用对材料结晶度、热稳定性、晶体尺寸和形貌的影响。在热力学温度为273、298 K、压力为0～100 kPa的条件下测试一系列Zn_xNi_1-x-MOF-74的CO₂吸附等温线。结果表明：Zn_0.5Ni_0.5MOF-74吸附性能最佳,当273 K、100 kPa时,对CO₂的吸附量最大,可达149 cm³/g;当热力学温度为298 K、压力为100 kPa时,根据理想吸附溶液理论(ideal adsorption solution theory)估算CO₂/N₂     

功能化金属有机骨架材料中CO2/N2吸附分离的理论研究

金属有机骨架材料作为高比表面积、高孔隙率以及孔径尺寸可调的多孔材料,是一种极具潜力的CO₂物理吸附剂。本文构建了-H、-F、-Cl、-NH2官能团功能化修饰的金属有机骨架kgm-1结构,通过巨正则蒙特卡罗模拟方法研究了不同压强下功能化修饰的金属有机骨架中CO₂/N2吸附与分离行为,结果发现:CO₂和N₂的吸附量随着压强的升高而增加,功能化修饰对CO₂吸附量的影响明显大于对N2吸附量的影响。在kgm-1-H、kgm-1-F、kgm-1-Cl、kgm-1-NH₂四种构型中,-F修饰可以显著提高kgm-1的CO₂吸附量,并提高CO₂/N2的选择吸附比;功能化修饰后的选择性顺序遵循kgm-1-F> kgm-1-H> kgm-1-Cl>kgm-1-NH₂。通过气体分子-骨架间的相互作用力分析发现,骨架材料吸附气体分子主要是依靠骨架-气体分子间范德华力,极性官能团的引入明显提高了气体分...     

基于动态吸附的X型沸石对CO2/CH4分离性能实验

吸附法是可替代高能耗天然气脱碳工艺的重要技术之一,高效吸附剂是高压低含CO₂的天然气脱碳的关键。以13X与一种改进工艺后制备的X型沸石(PIMX)为吸附剂,通过多种表征手段和室内动态吸附实验,探究材料物理化学特性及不同工艺参数对CO₂/CH₄分离性能的影响,并以实际介质压缩天然气为原料气进行现场中试实验。结果表明：PIMX的c(Si)/c(Al)低、比表面积与孔隙体积大,对高压低含CO₂混合气的分离性能优于13X;CO₂在沸石微孔内扩散速度低于CH₄,但CO₂与沸石相互作用强,延长混合气与沸石的接触时间有利于CO₂/CH₄的分离;中试实验一定程度上验证了室内实验结果,CO₂出口物质的量分数为0.005%时PIMX在室内实验与中试实验中的CO₂吸附量分别为2.75和2.58 mmol/g。     

金属有机骨架材料上气体吸附存储与分离的研究进展

对金属有机骨架(MOFs)材料的结构及合成方法做了简要概述;结合国内外研究现状详细介绍了MOFs材料在吸附存储与分离领域的研究进展,并对MOFs材料在该领域的应用进行了展望.     

CO2与水表面相互作用的分子动力学模拟

采用分子动力学模拟方法,研究了CO₂分子与水表面的相互作用,发现CO₂分子会被水的表面束缚一段时间,给出了CO₂在水气界面两侧的概率分布以及平均束缚时间和浓度等随温度的变化趋势,还估算得出风对水气界面与CO₂作用的影响有限.所得结果对于深入认识海气间CO₂的传输机制有一定的指导意义.     

有机/无机复合材料吸附分离CO2的模拟研究

从烟道气中分离二氧化碳对于降低大气温室效应具有极其重要的意义。构造了由聚合物6FDA-1,5-NDA和多孔性二氧化硅组成的有机/无机复合材料吸附剂模型,并用GCMC方法模拟了烟道气[n（CO2）：n（N2）=15：85]在该材料中的吸附行为。结果表明,这种复合材料吸附剂对CO2的吸附量和选择性随着聚合物含量的增加而增加。在相对较低的温度下,复合材料吸附剂对CO2的选择性随压力的升高而缓慢下降,并趋向于一个平衡值;在高温下,吸附剂对CO2的选择性基本不随压力变化。在一定的吸附压力下,CO2和N2的吸附量均随温度的升高而快速下降,但CO2吸附量下降幅度比N2快,导致吸附剂对CO2的吸附选择性随温度的升高而下降。     

表面活性剂对CO2中表面润湿的分子动力学模拟

通过分子模拟方法,研究稠密CO2溶剂中,全氟聚醚表面活性剂对水在3种不同亲水表面的润湿性的影响。结果表明:对于疏水性表面,表面活性剂部分取代存在于水滴和表面之间的CO2分子;对于弱亲水性表面,表面活性剂的加入使得水滴基本脱离表面;而在强亲水表面上,表面活性剂的加入增大水滴的接触角,减弱表面润湿性。同时进一步分析表面活性剂在水/CO2界面处的密度分布。总之,在稠密CO2溶剂中,表面活性剂能够改善表面的润湿性,这将有利于表面上亲水物质的脱除。     

沸石对气体混合物吸附分离性能的分子模拟研究

采用分子模拟的方法研究了21种具有不同拓扑结构的沸石对二氧化碳/甲烷、二氧化碳/氮气两个混合体系的分离能力。通过研究这些沸石结构和性质得到沸石吸附选择性与材料结构参数之间的关联关系。结果表明:对于所研究的两个混合体系,沸石均优先吸附二氧化碳,即二氧化碳的吸附量远大于甲烷和氮气的吸附量。为了定量描述沸石结构-性质之间的关系,尝试将沸石的吸附选择性与材料常用的结构参数(如两个气体组分无限稀释状态下的吸附热差、孔体积、孔率和比表面积)进行关联,发现沸石材料的选择性与常用的单一的材料结构参数没有好的关联,但沸石的吸附选择性与吸附度关联较好。该结果可应用到沸石的分离以及沸石材料预筛选的评价中。     

超临界CO2中表面钝化Au纳米粒子的分子动力学模拟

通过分子动力学模拟方法研究了353.15 K下多个氟化的硫醇烷烃钝化的Au纳米粒子在超临界CO2中的分散行为。结果表明:在单分子自组装层的钝化下,Au纳米粒子在超临界CO2溶剂中可以得到稳定分散。通过对径向分布函数、有效平均力势能、渗透压第二维里系数等数据进行分析发现,在超临界流体中,自组装单分子保护层(SAM)的存在可以有效阻止纳米粒子间的团聚,增加溶剂密度和链长,可以提高纳米粒子之间的相互排斥作用,从而有利于纳米粒子的分散。     

金属有机骨架材料MOF-235的合成及其对甲基橙吸附性能的研究

对金属有机骨架材料MOF-235的合成、表征及其对甲基橙染料的吸附性能进行研究.采用水热法合成MOF-235材料,通过X-射线衍射、IR、SEM验证并表征其结构特点.运用动力学模型和热力学模型,研究MOF-235对甲基橙溶液的吸附性能.结果显示,该材料对甲基橙的吸附可在极短的时间内达到平衡,温度对吸附效果的影响不大.对实验结果进行吸附等温线和动力学方程拟合,结果表明,MOF-235材料吸附甲基橙的Langmuir等温方程拟合效果更好,吸附过程更符合二级动力学模型.     

长江三角洲稻田CH4及N2O排放规律的数值模拟

建立了CH₄及N₂O排放数值模式,模式可以正确反映稻田CH₄及N₂O排放特征.数值分析证实了水稻生长期内CH₄及N₂O排放的消长关系,并揭示出CH₄与N₂O年际排放量的正相关关系.气象因子中,生长期平均气温与CH₄和N₂O排放间存在明显正相关.敏感分析表明温度升高后,生长期平均气温与CH₄和N₂O排放量之间的正相关关系将略有加强.反演了苏州地区近百年CH₄及N₂O排放状况,表明近期人类农业生产对温室效应具有巨大增进效应.     

TiO2多晶结构的分子动力学研究

采用在经典离子晶体作用势中附加莫尔斯势,并进行必要量子化修正,对ＴｉＯ２的金红石、锐钛矿和板钛矿型晶体结构随温度、压力的变化特性进行分子动力学模拟计算,获得了比以往更为精确的模拟结果,并对高温高压下的结构特性做出了预测性计算模拟．     

金属有机框架材料MIL-126(Fe)对C3H8/C3H6反转吸附分离性能研究

【目的】丙烯(C₃H₆)是一种重要的烯烃原料,在实际生产中去除其中的丙烷(C₃H₈)杂质非常重要。金属有机框架材料(metal-organic frameworks, MOFs)对于C₃H₆和C₃H₈的分离纯化有着极大的前景,其中C₃H₈选择性吸附剂可一步获得高纯C₃H₆产物,有着极高的工业价值。MIL-126(Fe)由于富含的低极性苯环提供了密集的电负性结合位点,对于烷烃的优先吸附有很大潜力。【方法】采用溶剂热法合成了MIL-126(Fe),对其稳定性及C₃H₈/C₃H₆吸附分离性能进行了研究。【结果】MIL-126(Fe)有优异的稳定性;298 K和1 bar下C₃H₈吸附量为185.37 c...     

H6P2Mo18O62/MOF-5的制备及其对亚甲基蓝吸附性能的研究

目的研究金属有机骨架复合材料对水溶液中亚甲基蓝(MB)吸附的性能。方法采用溶剂热法制备H_6P_2Mo_(18)O_(62)/MOF-5,并采用XRD,IR,TG,SEM等手段对其进行了表征。探讨温度、初始浓度、溶液pH值对其吸附效果的影响。结果降低温度和降低溶液的初始pH值有利于MB的吸附。结论等温吸附模型符合Langmuir等温吸附模型,动力学符合拟二级动力学,H_6P_2Mo_(18)O_(62)/MOF-5对MB的吸附是自发和放热过程。     

浅析变压吸附气体分离的技术及应用

变压吸附气体分离技术是一种重要的气体分离技术,并广泛应用于工业领域。本文分析了变压吸附分离技术的特点,介绍了变压吸附技术的应用现状。     

计算模拟软件在晶态多孔材料气体吸附与分离方面的应用

晶态多孔材料因其独特的结构可确定性与功能基元的可调节性在气体的储存与分离方面有着重要的应用前景。利用计算模拟软件研究晶态多孔材料的吸附行为,不仅可以对材料的结构与性能的关系有更深层次的认识,而且可以指导材料吸附性能的优化,降低实验难度和成本。该文介绍了计算模拟软件在晶态多孔材料吸与分离方面的应用。     

金属有机骨架材料的合成及吸附性能的研究进展

文中简要概述了金属有机骨架材料的合成方法,以及近年来关于金属有机骨架材料在吸附性能领域上的研究进展,并对其技术创新及应用前景进行展望.     

化学吸附法净化PH3气体的研究

文章利用自制的固定床反应器,研究了以活性Ca(ClO)2作为吸附剂对PH3气体的动态吸附性能。考察了反应温度、湿度、颗粒粒径及停留时间对吸附性能的影响,确定了最佳的吸附条件,并对吸附前后的吸附剂进行了化学成分分析、红外表征和XPS表征。结果表明,最佳反应温度为35℃;水蒸气对吸附过程有关键的催化作用;减小粒径、增大停留时间会提高吸附容量;在吸附PH3过程中,Ca(ClO)2中的氧化态氯与PH3发生氧化-还原反应,氧化态氯被还原为负价态氯,PH3被氧化为磷酸或磷酸盐。     

烷烃在金属有机骨架MOF-5和Cu-BTC中吸附的蒙特卡罗模拟

采用蒙特卡罗方法(Monte Carlo,MC)研究烷烃在2种典型的金属有机骨架MOF-5和Cu-BTC(BTC,均苯三甲酸)中的吸附.模拟298K下烷烃(CH4、C2H6、C3H8、正丁烷、正戊烷)在MOF-5和Cu-BTC中单组分吸附等温线,结果表明:随着压力的增加,烷烃的吸附量变大.在低压部分,吸附量由小到大的顺序是:CH4、C2H6、C3H8、正丁烷、正戊烷;而在高压部分,吸附量由小到大的顺序是:正戊烷、正丁烷、C3H8、C2H6、CH4.分析烷烃在MOF-5和Cu-BTC中的位置分布,得到烷烃在MOF-5和Cu-BTC中填充顺序:在MOF-5中,烷烃首先吸附在金属氧化物团簇Zn4O周围,然后进入孔道中间;在Cu-BTC中,烷烃首先吸附在四面体型的边孔道中,然后进入主孔道中.     

铁基换热面CaCO3析晶污垢结合力分子动力学模拟

为了研究腐蚀产物Fe2O3在污垢与换热表面相互作用时的作用机理,采用分子动力学(MD)方法模拟了Fe和Fe2O3吸附方解石(1-10)晶面的体系,并且对2个体系进行吸附过程的平衡处理,通过计算2个体系吸附后的各种能量推导出吸附结构中结合能的大小,将Fe和Fe2O3吸附方解石(1-10)的2个体系的结合能进行了比较。计算结果表明:Fe2O3吸附方解石(1-10)晶面的结合能要比Fe吸附方解石(1-10)晶面的结合能高,同时,径向分布函数的计算也进一步证明了该结果。该理论计算得出,Fe的腐蚀产物Fe2O3吸附的污垢比Fe吸附的污垢更难以清理。