氮分子对激发态氩原子的淬灭效应

在利用发射光谱方法进行电子激发温度测量中,由于N2分子对掺杂原子的淬灭作用,使得计算结果与实际结论有所区别,所以,有必要研究这种淬灭作用,以修正淬灭影响.本文采用发射光谱方法,在标准大气压下,对N2/Ar混合气体负脉冲流光放电激励下氮分子对激发态氩原子的淬灭过程进行了实验研究.其淬灭机理就是处于激发电子态的氩原子与基态...     

活性氧含量对NO脉冲放电脱除的影响

NO是大气污染的主要成分,从微观上研究其脱除机理是提高NO脱除效率的关键问题.本研究采用发射光谱方法,分别对不同氧含量条件下NO负脉冲流光放电等离子体脱除过程进行了实验研究.研究结果表明:在无氧气参加反应的情况下,纯NO的脱除主要是快电子与NO的激发解离碰撞,即NO+e^*→NO^*+e→N^*+O^*+e,生成N原子和O原子,继而还原成N₂和O₂,从而达到NO脱除的目的;在富氧情况下,NO的脱除主要是在快电子参与下,NO与氧原子或氧分子发生氧化反应,转化为NO₂,而不再是前者的还原脱除反应.     

脉冲放电等离子体电子激发温度发射光谱诊断

利用微量Ar的发射光谱,对标准大气压N2脉冲流光放电等离子体特性进行了实验研究.在对所得Ar原子荧光谱线归属的基础上,分别采用谱线相对荧光强度比值法,玻尔兹曼曲线斜率法和费米-狄拉克布居分布模型法3种计算方法,对标准大气压N2脉冲流光放电等离子体电子激发温度进行分析比较.结果表明:采用玻尔兹曼曲线斜率法和费米-狄拉克布居分布模型法计算得到的电子激发温度非常接近,分别为(7 474±500)K和(7 480±500)K,说明本研究所涉及的脉冲流光放电等离子体至少接近局部热平衡.     

氩气微放电通道电子激发温度的空间分布

采用发射光谱法,研究了气体压强为1.01×105Pa条件下氩气介质阻挡放电单个微放电丝通道中电子激发温度的空间分布.通过氩原子763.51 nm(2P6→1S5)和772.42 nm(2P2→1S3)2条谱线相对强度之比计算电子激发温度.实验结果表明:在只有1个微放电丝的条件下,电子激发温度在放电通道中不是1个恒定值,而是在放电通道正中间出现1个最大值,越靠近电极越小.本工作对研究介质阻挡放电中等离子体的动力学过程和单个微放电丝模型的建立具有重要意义.     

H2S分子负脉冲流光放电等离子体解离分析

采用荧光发射光谱和荧光时间分辨光谱,对H2S分子进行了脉冲流光放电激发解离相关实验研究.将所得400～800 nm荧光谱线归属为S2、S2-、H、SH等活性粒子的发光.结果表明,H2S气体脉冲流光放电等离子体中的主要活性粒子是H2S*、S2、S2-、H、SH,且时间分辨光谱测量结果表明H和SH基荧光信号几乎同时出现,由...     

负脉冲电晕放电氮气激发电子态的有效振动温度测量

依据荧光发射强度正比于激发态粒子数原理,通过测量同一激发电子态不同振动能级所发射荧光的相对强度,得到了大气情况下负脉冲电晕放电N2激发电子态C3Ⅱu的有效振动温度.在此基础上,对N2激发电子态C3Ⅱu的有效振动温度随负脉冲电晕放电的峰值电压、样品气压的变化进行了实验研究.结果表明,有效振动温度随放电电压和样品气压的变化规律呈现出先升高而后降低的现象,这是因为电子碰撞激发截面不仅与电子能量有关,而且还与电子运动速度有关.     

N2/H2辉光放电等离子体电子碰撞电离的Monte Carlo模拟

采用N2/1-12直流辉光放电等离子体综合的Monte Carlo模型,通过计算N2/H2混合气体直流辉光放电等离子体电子碰撞电离及离解电离率,电子密度及电子能量分布函数,研究了H2的浓度对氮辉光放电等离子体电子碰撞电离过程的影响.研究结果表明:随着H2浓度的升高,电子的电离及离解电离碰撞率减少;但在一定的放电条件下,加入少量的H2,可以提高电子碰撞电离及离解电离率,即选取合适的放电参数,加入少量的氢,可以提高放电空间的电子及离子的密度.模型考虑了12种和电子相关的反应,在氮气中加氢的比例为0～30%.这些影响能通过放电中发生的碰撞过程及鞘层厚度的改变得到解释.研究结果为认识N2/H2混合气体辉光放电等离子体过程机理提供参考依据.     

碘代甲烷多光子激发色散荧光谱

采用色散荧光光谱方法,对308 nm强激光作用下CH3I分子的激发解离过程进行了实验研究.首先对所得色散荧光谱进行了归属,由此确定了主要的荧光产物粒子;依据荧光信号强度随入射激光能量的变化关系,研究了各碎片粒子的产生、激发及荧光跃迁过程,确定了对应的反应通道.所得结果对其他多原子分子的激发解离研究具有参考价值.     

NO在Ir(110)表面吸附和解离反应的泛函密度理论

采用密度泛函理论(DFT)和周期性平板模型,考察NO在Ir(110)表面上的吸附、解离及N2生成机理.计算结果表明:NO以N端向下在顶位吸附为最稳定的吸附方式,其次是短桥位,空位吸附最不稳定;顶位吸附的NO在表面存在2条解离通道:1)直接解离通道;2)由初始态扩散到短桥位,继而发生N—O键断裂生成N原子和O原子,是NO在表面解离的主要通道;解离后的N原子经联短桥位共吸附态发生N—N聚合反应生成N2,在表面共存的O原子促进了N2的生成,与实验结果相符.     

温度对氮活性粒子(N+,Nf)轰击阴极壁的影响

采用蒙特卡罗方法,模拟研究了氮直流辉光放电电子碰撞、离解和N2+电荷交换离解过程,产生的活性粒子(N+,Nf)轰击阴极壁的能量分布随放电气体温度的变化规律.结果表明阴极壁处活性粒子(N+,Nf)的能量最高且粒子数密度最大,最佳放电温度与参数(P,Vc)相关联.模拟结果为等离子体与材料表面的相互作用过程的认识提供了依据.     

低能质子对乙炔分子电子激发效应的研究

探索低能离子特别是质子碰撞对有机分子的电子激发效应对理解低能离子对生物有机体的辐照损伤效应是非常重要的.本文采用第一性原理分子动力学方法模拟低能质子与乙炔分子之间碰撞的动力学过程,研究由于低能质子碰撞导致的乙炔分子的电子激发效应,碰撞过程中质子的能量损失以及靶分子价带上的激发电子的数目,揭示了电子激发效应是电子能量损失的主要机制,证明了关于电子阻止本领的传统线性理论模型不能很好地描述低能离子穿透分子靶时的电子能损,并且阐明了其中的原因.     

利用分子束和激光技术研究电子激发态原子、分子的态-态传能(II)--亚稳态原子传能和激发态分子内能量传递

The article presents mainly the study of the changes of rotational angular momentum, electronic spin and nuclear spin in the collision of NH 2() with molecules and the channels of producing the excited NO in the collision of CO(a 3∏) with NO. The mechanism on the E-E energy transfer between rare gas metastable atoms and molecules is also discussed. In addition, the quantum state change in the excited molecules is also considered in the collision with or without intramolecular perturbation.     

Carbazole—containing light—emitting polymers：Properties of excited states

A series of light-emitting conjugated polymers alternatively involving carbazole and bivinylene arylene moieties in the main chain were synthesized via Wit-tig-Horner type copolymerization.The photoinduced charge transfer process relating to these polymers was investigated by using the technique of fluorescence spectroscopy.The interaction between excited copolymers and C60 in benzene solution was studied.The fluorescence quenching can be well described by the “sphere-of-action” mechanism.It is be-lieved that two basic steps are involved in the quenching process,i.e. the diffusion of excitation within the comjugated polymers and the dissociation of the exctions trapped by fullerene,The radius of the sphere-of-action can be related to the excitation diffusion length,which depends on the lifetime of the exciton.The dynamic fluorescence quenching of the copolymers by another quencher,1,4-dicyanobenzene(DCB) was also surveyed.Copolymers with different chain confor-mations show different temperature effects in the dynamic quenching.A planar conformation is beneficial for the quenching via bimolecular collision.     

基于分子轨道特征苏氨酸分子体系的电子激发类型

基于优化的右旋苏氨酸（R-Thr）分子结构, 在PBE0/def2-TZVP下, 用含时密度泛函理论（TDDFT）方法得到气相条件、 隐式H₂O和甲醇溶剂环境下R-Thr分子体系电子激发过程中激发态波函数的计算结果, 并通过指认分子轨道类型方法研究R-Thr分子体系价层电子的激发类型. 结果表明： 隐式溶剂环境比气相环境更适合研究R-Thr分子体系的电子激发特性; 分子轨道（MO）类型与Δr指数分析结果较理想, 大部分激发态的激发类型与激发模式指认吻合度较高.     

基于分子轨道特征苏氨酸分子体系的电子激发类型

基于优化的右旋苏氨酸（R-Thr）分子结构, 在PBE0/def2-TZVP下, 用含时密度泛函理论（TDDFT）方法得到气相条件、 隐式H₂O和甲醇溶剂环境下R-Thr分子体系电子激发过程中激发态波函数的计算结果, 并通过指认分子轨道类型方法研究R-Thr分子体系价层电子的激发类型. 结果表明： 隐式溶剂环境比气相环境更适合研究R-Thr分子体系的电子激发特性; 分子轨道（MO）类型与Δr指数分析结果较理想, 大部分激发态的激发类型与激发模式指认吻合度较高.     

Single-pulse coherently controlled nonlinear Raman spectroscopy and microscopy

Molecular vibrations have oscillation periods that reflect the molecular structure, and are hence being used as a spectroscopic fingerprint for detection and identification. At present, all nonlinear spectroscopy schemes use two or more laser beams to measure such vibrations. The availability of ultrashort (femtosecond) optical pulses with durations shorter than typical molecular vibration periods has enabled the coherent excitation of molecular vibrations using a single pulse. Here we perform single-pulse vibrational spectroscopy on several molecules in the liquid phase, where both the excitation and the readout processes are performed by the same pulse. The main difficulty with single-pulse spectroscopy is that all vibrational levels with energies within the pulse bandwidth are excited. We achieve high spectral resolution, nearly two orders of magnitude better than the pulse bandwidth, by using quantum coherent control techniques. By appropriately modulating the spectral phase of the pulse we are able to exploit the quantum interference between multiple paths to selectively populate a given vibrational level, and to probe this population using the same pulse. This scheme, using a single broadband laser source, is particularly attractive for nonlinear microscopy applications, as we demonstrate by constructing a coherent anti-Stokes Raman (CARS) microscope operating with a single laser beam.     

热激励微梁谐振器的温度分布和谐振振幅

对热激励微梁谐振器的结构进行了合理的简化，用解析方法求出了交变热源激励的微悬臂梁和微桥谐振器的温度分布：在激励点附近，交变温度的幅度最大；远离激励点时，幅度趋于0。其于该温度分布，推导出了在“热膨胀效应”作用下微桥谐振器的谐振振幅。该计算方法利用振型函数来计算谐振时桥长度的伸长量，并考虑了内应力对振幅的影响。     

激等离子体线状光谱的辐射机制和时间演化过程分析

利用波长为1064nm、脉宽为10ns的脉冲激光烧蚀Hg0.8Cd0.2Te晶体表面,由光学多道分析仪（OMA）记录其激光等离子体的时间分辨光谱．通过对等离子体线状谱的演化分析得知：等离子体的膨胀过程是一个原子不断被激发的能量交换过程;线状谱的发射机制是碰撞激发．