Te在丙烷选择氧化制丙烯醛反应中的作用

采用催化剂反应性能评价的方法,对丙烷和丙烷选择氧化反应的有关中间体或其探针分子(如丙烯、异丙醇)在MoPO/SiO2和MoPTeO/SiO2催化剂上的反应行为进行了考察,用以探明Te组分的添加对丙烷选择氧化制丙烯醛的有关中间体转化为目的产物的作用.结果表明,Te的加入有利于中间体丙烯转化为丙烯醛.     

丙烷选择氧化制丙烯醛VTeO/SiO2催化剂的反应性能与结构表征

运用浸渍法制备了一系列不同组成的VTeO／SiO2催化剂，并采用XRD、TPR、Raman等技术，研究了VTeO／SiO2催化剂的结构及其对丙烷选择氧化制丙烯醛反应的催化性能．结果表明，在VO；／SiO2催化剂中添加适量Te，丙烯醛选择性和收率显著提高．VTeO／SiO2催化剂与单组分催化剂结构明显不同．由于V、Te之间的相互作用，在VTeO／SiO2催化剂表面由[TeO4]、[Te2O5]和多钒酸盐类物种形成一种高分散的无定形结构．这种结构可能由于催化活性中心的高度分散而有利于丙烷选择氧化生成丙烯醛．     

溶胶凝胶法和浸渍法制备的Cu/SiO2催化剂的表征与性能

以CuCl2为铜源,采用溶胶凝胶法和浸渍法制备了SG-Cu/SiO2和IM-Cu/SiO2催化剂,用XRD、BET、IR、TPR等手段对催化剂进行了表征,考察了2种催化剂对NO CO反应的催化性能.结果表明,不同方法制备的催化剂在孔容、比表面积和表面OH的分布上有很大差异, 金属粒子在催化剂中的分散程度和存在状态也有所不同.在NO CO反应中,SG-Cu/SiO2的催化性能高于IM-Cu/SiO2,在SG-Cu/SiO2催化剂中形成的难还原的铜物种对NO CO的催化性能较好.     

甲烷部分氧化制合成气负载型过渡金属催化剂性能的研究

考察了负载在不同载体上的过渡金属催化剂用于甲烷部分氧化(POM)制合成气反应的催化性能.结果发现,负载型贵金属催化剂一般表现出比过渡金属催化剂更好的POM反应性能,活性金属组分在载体上的分散度可以影响其催化性能,但金属的电子组态对催化剂性能的影响更为明显,适中的未成对d电子对POM反应是有益的.在各种载体材料中,SiO2等低酸性且无明显氧化还原性能的材料是制备POM反应催化剂的良好载体,在所研究的各种催化剂中,SiO2负载的Rh催化剂具有最佳的POM反应性能.反应条件可以明显地影响POM反应的性能,升高温度有利于提高甲烷转化率和CO选择性,原料气中过高的VCH4/Vo2不利于POM反应的进行.     

丙烷选择氧化制丙烯醛进展研究

本文概述了丙烷选择氧化制丙烯醛的研究意义、催化剂和反应机理研究进展,并提出了机理研究有效手段—原位红外。     

丙烷选择氧化制丙烯醛进展研究

本文概述了丙烷选择氧化制丙烯醛的研究意义、催化剂和反应机理研究进展,并提出了机理研究有效手段——原位红外。     

碳纳米管内外管壁担载NiO催化剂的氧化还原及催化性能研究

采用不同处理方法对碳纳米管进行预处理,后通过超声浸渍法制备得到新型的催化剂:以碳纳米管为载体,将不同含量的活性金属Ni担载于碳纳米管内外管壁而制得催化剂.后采用氢气程序升温还原(H2-TPR)和透射电镜(TEM)等表征技术对制得催化剂的表面形貌、还原性能等进行考察,并将催化剂样品用于CO2甲烷化反应中考察催化剂的催化性能.实验结果显示,催化剂金属Ni内担载在管内后,Ni的还原度和分散度有了提高,明显地提高了催化剂还原性能和催化性能.     

不同载体负载的钴基费-托合成催化剂性能研究

考察了碳纳米管与传统氧化物作为载体负载的钴基催化剂用于费-托合成反应的性能.采用等体积浸渍法制备了钴基催化剂,并对催化剂进行了TPR、TEM、H2-化学吸附等表征分析.结果表明,Co/SiO2和Co/CNTs催化剂具有较低的还原温度且Co/SiO2催化剂还原峰较狭窄.TEM的结果显示Co/γ-Al2O3催化剂和Co/CNTs催化剂中的钴颗粒粒径分布范围较宽,而Co/SiO2催化剂的钴颗粒粒径分布较为均匀,这是导致其还原峰温范围不同的原因之一.费-托合成反应结果显示Co/CNTs催化剂和Co/γ-Al2O3催化剂具有比Co/SiO2催化剂更高的一氧化碳转化率,而Co/γ-Al2O3和Co/SiO2催化剂具有比Co/CNTs催化剂更高的C5＋选择性和较高的α值.     

丙烷选择氧化的研究进展

分别论述了丙烷选择氧化制丙烯、丙烯醛、丙烯酸的生成机理、反应条件和催化体系等方面的研究进展。     

Mo-V-Co-O催化剂的丙烷氧化脱氢性能研究

考察Mo2V1M0．5Ox(M=Co，Zr，Nb，Bi，Ni，Fe，Mn，Al，Sb，P，Nd，Te)系列催化剂的丙烷氧化脱氢性能，其中，添加Co的催化剂表现出较好的催化活性和丙烯选择性．对催化剂的BET，XRD，H2-TPR和NH3-TPD表征结果表明，Co元素的添加，改变了催化剂的物相组成，氧化还原性和酸碱性质，从而提高了Mo2V1Co0．5Ox催化剂的丙烷氧化脱氢性能．     

Fe-Mn/SiO_2催化剂的制备及其催化甲苯燃烧性能

以SiO2为载体,采用浸渍法分别制备了Fe-Mn(物质的量比为1∶1)质量分数为5%~35%的Fe-Mn/SiO2催化剂,以及Fe-Mn质量分数为30%,Fe-Mn物质的量比(x=0.1~0.9)的Fex-Mn1-x/SiO2催化剂,在常压固定床反应器上评价了这些催化剂对甲苯催化燃烧的反应性能,用X-射线衍射、氢气程序升温还原等分析手段对催化剂的结构进行了研究。结果表明Fe、Mn物质的量比为1∶1、Fe-Mn质量分数为30%的Fe-Mn/SiO2催化剂具有最好的活性,在280℃的反应条件下甲苯可完全催化燃烧。在Fe-Mn/SiO2催化剂体系中,Fe-Mn质量分数小于30%时检测不到Fe或Mn的物相。Fe-Mn质量分数大于30%时只检测到了Fe2O3物相;在Fex-Mn1-x/SiO2催化剂体系中,x的值在0.5~0.9之间时只检测到了Fe2O3物相,x的值在0.1~0.3之间时只检测到了Mn2O3物相。催化剂的氧化还原性能与Fe-Mn的质量分数和Fe、Mn的物质的量比有很大的关系,这些可能都影响着催化剂的性能。     

含钼氧化物对碳烟和NOx的催化去除特性

通过在MoO3上添加不同金属氧化物,制备了一系列含低熔点物质的催化剂．利用程序升温控制反应（TPR）,探讨了紧接触、松接触不同条件下活性组分和载体对碳烟的催化氧化及NOx还原活性的影响,分析讨论了碳烟和NOx同时催化去除机理．实验结果表明,添加K和某些金属氧化物能改善碳烟和催化剂的接触,提高催化活性．NiO的添加使得NOx转换效率达到最高（38％）,CuO的添加使得碳烟的起燃温度最低,不同载体的催化活性顺序为TiO2〉SiO2〉ZrO2〉Nb2O5〉Al2O3．     

MoO_3/ZrO_2-TiO_2固体酸催化水解HCFC-22和CFC-12的研究

氟利昂无害化与资源化处理技术已成为当今环保领域的研究热点.采用混合沉淀过饱和浸渍法制备MoO_3/ZrO_2-TiO_2固体酸催化剂.将氟利昂通入以石英砂为催化剂填料载体的催化反应床中,利用管式炉加热,进行催化水解实验.从水解温度、水蒸气体积分数等反应条件考察了MoO_3/ZrO_2-TiO_2固体酸催化剂对CHClF_2(HCFC-22)和CCl_2F_2(CFC-12)降解效果的影响.结果表明,500℃焙烧的MoO_3/ZrO_2-TiO_2固体酸在相同的条件下催化水解HCFC-22和CFC-12,HCFC-22的降解率高于CFC-12,HCFC-22比CFC-12容易水解.两者的主要水解产物均为CO、CO_2、HF和HCl.被吸收后的产物为氟离子和氯离子,成分简单,经简单处理可被回收利用.反应60 h后HCFC-22和CFC-12的降解率仍维持在70%以上.由此可见,MoO_3/ZrO_2-TiO_2固体酸催化剂催化水解HCFC-22活性高且稳定性好.XRD和SEM表征表明,MoO_3/ZrO_2-TiO_2催化剂的主要结构为四方晶相的Zr(MoO_4)2掺杂锐钛型的TiO_2.     

稀土催化剂(Ce、La)用于丙烷催化燃烧的研究进展

目的 挥发性有机物(VOCs)对人体健康和生态环境都有不良影响,已引发研究者的广泛关注。催化燃烧是处理VOCs的有效技术之一,具有去除效率高、无二次污染等优势。稀土元素Ce、La及其氧化物因特殊的理化性质常作为催化助剂或载体,在催化燃烧中起着重要作用。因此针对稀土催化剂(主要为Ce、La),综述了其在丙烷催化燃烧中的应用及相应的催化反应机制以及未来的发展方向。方法 通过对Ce基和La基催化剂在丙烷催化燃烧中的研究和应用进行综述,分析了稀土催化剂的反应机理及发展方向。结果 首先,Ce、La及其氧化物可调节催化剂的整体结构、形貌和比表面积等物理性质;同时,上述物质也可与催化剂内的其他金属相互作用,从而有效调控材料中的氧空位密度,最终增强对丙烷催化燃烧的反应活性。其次,CeO₂作为载体能与活性金属产生有赖于CeO₂形貌和晶面的金属-CeO₂相互作用,这会对催化剂的结构和性能产生极大影响。此外,也讨论了通过优化合成方法和表面改性所获得的La系钙钛矿催化剂在丙烷催化燃烧中的应用研究。结论 目前,稀土基催化剂的催化作用机制探索尚处于...     

硅铝配比对浆态床一步法制二甲醚的催化剂性能影响

采用分步沉淀法,以TEOS(正硅酸乙酯)为硅源制备了Cu-Zn-Si-Al双功能浆状催化剂。用XRD,TPR,NH3-TPD-MS等表征手段对催化剂结构性能进行了分析。结果表明,不同硅铝配比对催化剂性能有较大影响,随硅铝摩尔比增加,催化剂的还原性能增强;当硅铝摩尔比为1∶1时,催化剂具有最佳的催化性能。经分析认为,催化剂分散性能及催化剂中弱酸位的多少是影响其活性的主要因素。     

有序中孔铁催化剂的费-托合成催化性能研究

以KIT-6为模板用硬模板法合成了有序中孔铁催化剂,并引入Cu助剂,考察其费-托合成反应催化性能,采用原位小角X-射线衍射和N2物理吸附等对其表征,考察了Cu助剂和CO还原对其催化性能和结构的影响.结果表明：模板法合成的铁催化剂不同于传统沉淀铁催化剂,它具有特殊的有序中孔结构和较大的比表面积,较高的费-托合成反应活性和C5＋选择性.Cu助剂使有序中孔铁催化剂的还原性提高,故活性最高.CO还原后的催化剂为孔径均一的中孔结构,比表面积较大,但有序性降低,存在部分孔坍塌.     

锌改性的分子筛催化剂上丙烷芳构化的研究

在固定床微型反应器上考察了不同分子筛锌改性后催化丙烷芳构化的反应性能。结果表明：具有8元环孔道结构的4A分子筛没有催化活性,几乎无积碳生成,具有10元环孔道结构的ZSM-5分子筛以及具有10元环和12元环的MCM-22分子筛具有较好的催化性能,积碳生成量MCM-22>ZSM-5,具有12元环孔道结构的β分子筛虽然也具有一定的催化性能,但是活性较低,且积碳的生成最多。表明分子筛催化剂的芳构化活性与其孔道结构有密切的关系。针对同一种ZSM-5分子筛改变硅铝摩尔比的研究结果表明n(SiO₂)/n(Al₂O₃)＝38的Zn/HZSM-5分子筛具有较好的芳烃选择性。     

液相沉积硅改性ZSM-5条件对催化甲苯歧化反应的影响

通过化学液相沉积的方式对ZSM-5沸石进行硅改性，制备了不同硅沉积量的催化剂。在固定床微型反应器上对催化剂的反应性能进行了评价，考察了二氧化硅沉积量、改性次数及催化剂中非沸石粉体的性质对改性的影响。采用红外光谱（IR）、BET比表面测试等手段对改性前后的催化剂进行了表征。结果发现，随着硅沉积量的增加，甲苯歧化的转化率逐渐下降，对位选择性逐渐升高，副反应越来越明显；酸性非沸石粉体不适合作为甲苯歧化催化剂的粘结剂。     

萤石结构铜-铈-氧催化剂组成与催化活性

按不同的Cu,Ce配比制备了5种Cu-Ce-O催化剂,与纯CuO和CeO2相比,其CO催化氧化活性均较高,XRD测试显示,活性最高的（CuO)0.15-(CeO2)0.85催化剂上看不见CuO的特征峰,只显示CeO2的萤石结构特征,说明高活性是由于CuO高度分散在CeO2上所产生的协同效应所致,对反应的动力学处理结果表明,其组成与活性的变化符合Constable标绘的规律,表明它们是同一系列性质相似的催化剂,还对这些催化剂进行了H2－TPR,O2－TPD和CO－TPD的表征以考察它们的氧和一氧化碳吸附量,氧物种易还原程度与活性的关系。