不同电解质对海藻酸钠水溶液流变性能的影响

利用旋转流变仪研究氯化钠(NaCl),氯化钾(KCl)和碳酸钠(Na2CO3)3种电解质对海藻酸钠溶液流变行为的影响。研究结果表明:溶液中电解质浓度为0～0.5mol/L时的粘弹性能变化不大。随着电解质浓度的增加3种电解质对海藻酸钠溶液的流变性能影响不同:NaCl和KCl对溶液的流变性能影响比Na2CO3要明显,NaCl对海藻酸钠溶液流变性能影响的响应最快,当溶液中NaCl摩尔浓度在0.9mol/L以下时,随着NaCl浓度的增加溶液的粘度和模量增大,当NaCl浓度为1.1mol/L时溶液的粘度迅速减小。在实验的浓度范围内随着KCl浓度的增加溶液的粘度和模量不断增加且最终形成的凝胶强度最大。Na2CO3对体系流变性能影响较弱,不能形成凝胶。     

Fe/C_3N_4纳米颗粒用于高效电催化还原CO_2至CO

电催化转化CO2技术用于海洋油气中CO2的处理,不但可以高选择性地将CO2转化为CO、CH4等化学品,并且其可以实现在常温常压下的催化转化。本研究将Fe纳米颗粒担载在h-C3N4纳米片上,并通过包覆无定型碳后制备获得了铁基纳米复合催化剂。同时,研究不同的铁前驱体负载量以及煅烧温度对铁纳米颗粒催化剂电催化还原CO2性能的影响,发现在1 100℃焙烧温度下,在铁负载量为2.36 wt.%时,铁纳米颗粒催化剂电催化CO2还原效果最佳,产物CO的法拉第效率可达到88%。     

“双溶剂”浸渍法制备Cu/ZnO/MCM-41催化剂及其在CO_2加氢中的催化性能

以"双溶剂"浸渍法制备Cu/ZnO/MCM-41催化剂,考察其在CO_2中的催化性能.结果表明,浸渍过程中加入适量的乙二醇,形成"水-乙二醇"双溶剂,可以促进金属离子进入MCM-41载体孔道,形成较小的金属颗粒并均匀镶嵌在MCM-41孔道内. H_2程序升温还原(H2-temperature program reduction, H_2-TPR)具有相对较低的还原温度,说明还原后催化剂中Cu与ZnO有较强的相互作用,并且高度分散.使用该方法制备的Cu/ZnO/MCM-41催化剂在CO_2加氢制备甲醇反应中表现出稳定的催化性能.通过调整负载量控制Cu颗粒粒径,甲醇选择性和产率可达到64.3%和32.8 g·(kgcat)-1·h-1.因此,使用"双溶剂"浸渍法可以促使MCM-41载体限制活性组分迁移与烧结,调控粒径尺寸,从而得到活性组分高度分散、性能稳定的CO_2加氢制备甲醇催化剂.     

Cu2O/ZnO复合光催化剂的制备及对甲基蓝的降解

以ZnO为载体,用其固定Cu2O,利用浸渍-还原-空气氧化法制备Cu2O/ZnO复合光催化剂.通过控制投料比、干燥温度和干燥时间等因素,得到了具有较好光催化性能的Cu2O/ZnO复合光催化剂.利用这种复合光催化剂对环境中常见的难降解的酸性染料甲基蓝进行降解,考察了光照时间、催化剂投加量、溶液pH值、溶液的初始质量浓度等因素对光催化性能的影响.结果表明,在白炽灯照射下反应60 min后,甲基蓝的去除率为92％.     

LaNi0.5M0.5Al11O19＋δ催化剂上CH4和CO2重整反应的研究

在LaNi0.5M0.5Al11O19 δ的基础上,制备了一系列磁铅石型复合氧化物LaNi0.5M0.5Al11O19 δ（M＝Mn,Fe,Cu,Co)催化剂,并用XRD和TPR对其结构和性能进行了表征。结果表明,不同M原子均可同晶取代Ni原子进入催化剂晶格内部系列催化剂均具有相同的晶体结构和相似的还原稳定性,在CO2重整CH4制合成反应过程中,还原态复合氧化物LaNi0.5M0.5Al11O19 δ表现出良好的催化活性和稳定性,并且与还原态复合氧化物LaNi0.5M0.5Al11O19 δ催化活性相当。在相同的反应条件下,催化活性并没有因为催化剂中Ni量的减少而降低,由此推测,对于此反应来说,仅仅只是一部分的Ni起作用。     

离子液体1-丁基-3-甲基咪唑溴盐对CO2电催化还原的活化机理研究

利用线性伏安、塔费尔动力学和电化学交流阻抗的表征手段,研究了离子液体1-丁基-3-甲基咪唑溴盐([Bmim]Br)和碳酸丙烯酯构成的电解液中,离子液体对CO_2在Ag片电极电还原过程中的活化作用机理。线性伏安和塔费尔动力学测试表明:以[Bmim]Br作电解质时,CO_2电催化还原的起始还原电位正移,并有效促进CO_2被还原为CO_2~(·–)。电化学交流阻抗测试发现:咪唑阳离子[Bmim]~+在Ag片电极上发生吸附,并与CO_2~(·–)相互作用形成了[Bmim-CO_2]_(ad)中间体,降低了电催化还原CO_2反应的活化能,促进了CO_2的转化。     

在负载型氧化物催化剂上CO与硝基苯的相互作用

负载型氧化物催化剂:CuO/Al_2O_3、MoO_3/Al_2O_3、V_2O_5/Al_2O_3和PdO/Al_2O_3催化CO和硝基苯的反应,在某些方面相似于催化CO和O_2的反应。过渡金属离子通过反复氧化-还原,而将CO氧化为CO_2、硝基苯则被还原,生成一系列含氮有机化合物。其中偶氮苯和吩嗪的生成,表明苯基氮烯中间物生成的可能性。应用电子顺磁共振谱、脉冲色谱技术研究了上述催化剂表面的氧化-还原性能和催化作用机理。     

用化学共沉淀法制备Ag-W复合粉

用氢还原Ag_2WO_4制得的Ag-W复合粉烧结的Ag-W电接触合金由于晶粒细和成分均匀,能提高合金的抗熔焊性和电腐蚀性能。本文研究了Ag_2WO_4-Ag_2CO_3共沉淀的生成条件及还原工艺对所得Ag-W复合粉性能的影响,证明:AgNO_3溶液的pH值和共沉淀时Na_2CO_3的加入量影响共沉淀料的Ag含量;反应温度,特别是二阶段还原的温度和时间决定了复合粉的费氏平均粒度。     

Mo添加对金属Ru电催化氧还原性能的影响

以Ru3(CO)12和Mo(CO)6为前驱体,在1,6-己二醇介质中采用低温回流法合成了Ru-Mo催化剂。利用SEM、XRD和旋转圆盘电极(RDE)技术表征了催化剂的物理特征和催化性能。Ru-Mo催化剂呈现以六方结构Rux簇为主相的纳米颗粒特征,同时形成无定形相,聚集颗粒高度分散。在氧气饱和的0.5 mol/L H2SO4溶液中,Ru-Mo催化剂对氧还原的电催化活性和稳定性明显高于Rux簇合物,开路电位为0.91 V(vs.NHE)。     

硅锗光子晶体复合电极对非晶硅电池性能的影响

采用离子液体电沉积法辅助胶体晶体模板法在非晶硅电池板的ZnO:B表面构筑硅锗光子晶体,制备出ZnO/Si Ge-PCs/Ag(ZnO/SiGe Photonic Crystals/Ag)复合背电极,并研究了ZnO/SiGe-PC/Ag复合背电极与ZnO/Al背电极的非晶硅电池的光电性能.实验结果表明,基于ZnO/SiGe-PCs/Ag复合结构背电极能够提高非晶硅太阳能电池的外量子效率和短路电流密度;并且,随着硅锗光子晶体孔径的增加,电池的效率明显增加.这种新型的光子晶体复合电极结构,对于改善非晶硅叠层电池的光电效率和光电流匹配问题提供一种新途径.     

金属纳米材料催化二氧化碳电化学还原的最新进展

能源枯竭和二氧化碳(CO_2)引起的温室效应制约着社会和经济的可持续发展.由于电能具有以风能、太阳能和潮汐能等清洁能源作为来源的优点,电催化还原CO_2被认为是CO_2资源化方法中最具发展前景的一种转化技术.通过电催化还原CO_2得到碳氢化合物或液体燃料等高附加值产品,可以有效地缓解能源和环境问题.随着纳米材料科学和纳米技术的不断进步,纳米结构的金属电催化剂除具备过渡金属良好的导电性能和配位催化能力外,其较高的比表面积还提升了对气体的吸附性能和增加了活性催化位点的分布.因此,纳米结构的金属电催化剂在电催化CO_2还原领域中展现出较高的催化活性和潜在的工业化能力.文章首先简要介绍了电化学还原CO_2的非均相催化过程,然后概述了近几年来在纳米金属电催化材料和反应机理相关的实验与理论研究方面的最新研究进展,并在最后对其发展趋势进行了展望.     

MWCNTs负载MoBiSx纳米颗粒电催化还原CO2的性能研究

采用简单的水热法制备了多壁碳纳米管（MWCNTs）负载钼铋双金属硫化物（MoBiS_x）纳米颗粒复合催化剂,目的是对MoBiS_x的形貌尺寸以及低电导率进行改性,提高其在[EMIM]BF₄-H₂O电解液中的电催化还原CO₂性能。结果表明：尺寸约为10 nm～15 nm的MoBiS_x纳米颗粒均匀的负载在MWCNTs表面上。与MoBiS_x纳米颗粒催化剂相比,复合催化剂在[EMIM]BF₄-H₂O电解液中表现出更加优异的电催化还原CO₂的活性和选择性。进一步研究了复合催化剂在[EMIM]BF₄-H₂O电解液中水含量对电催化还原CO₂性能的影响。随着水含量的增加,还原电流密度逐渐增大。在[EMIM]BF₄-H₂O（40%）电解液中复合催化剂的催化电位为-0.3 V vs S...     

静电纺丝制备Ag/ZnO复合材料及其光催化性能研究

以PVP为载体,乙酸锌(Zn(CH₃COO)₂·2H₂O)和硝酸银(AgNO₃)为原料,采用静电纺丝与煅烧相结合的方法制备了一系列银掺杂量不同的ZnO复合纳米材料.用SEM、FTIR、XRD对煅烧前后的纤维形貌和结构进行表征.以刚果红为目标降解物,考察了煅烧温度和Ag掺杂量对Ag/ZnO复合纳米纤维的光催化活性的影响.结果显示,煅烧温度和Ag掺杂量对复合纳米材料的催化活性影响显著,600 ℃煅烧3 h制得的Ag掺杂摩尔分数为6%的Ag/ZnO复合纳米材料,经155 W紫外灯照射210 min后对40 mg·L^-1刚果红溶液降解率可达99%以上.催化剂重复利用4次后对刚果红的催化降解率仍可保持在94%以上.     

H2O2增效Ag+掺杂ZnO纳米晶光催化体系降解亚甲基蓝

以水合碳酸锌为前驱体,利用激光复合加热蒸发技术,制得粒径分布均匀,平均粒径在30 nm左右的Ag 掺杂ZnO纳米晶半导体光催化剂.利用UV-Vis,TEM,AFM和XRD等进行了表征.对光催化体系降解亚甲基蓝(MB)的研究表明:悬浮Ag 掺杂ZnO纳米晶的悬浮水相体系中,Ag 的掺杂能有效地改善ZnO对亚甲基蓝的光催化降解性能.此外,H2O2能有效增强Ag 掺杂ZnO纳米晶对MB的降解效率,H2O2浓度为0.05 mol/L时可以使Ag 掺杂ZnO纳米晶的光催化效率提高近1倍.降解产物光谱分析表明:H2O2的存在优先使MB的苯环开环降解,并使其降解更彻底.     

石墨烯-半导体复合催化剂性能增强研究

采用原位还原方法首先合成了石墨烯-半导体复合催化剂,光催化性能评价表明复合后的ZnO光催化性能增强了5倍.光电化学测试数据证明ZnO和石墨烯的相互作用提高了光致电子和空穴的分离效率.     

Co掺杂MoS2/石墨烯的制备及其析氢性能研究

通过丁基锂插层剥离MoS_2,得到少层MoS_2,利用水热反应制备Co掺杂MoS_2/石墨烯复合催化剂.通过改变Co掺量,探究不同掺量Co对MoS_2/石墨烯复合催化剂结构和催化性能的影响.实验结果表明,所制得的Co-0. 1-MoS_2/石墨烯复合催化剂,在0. 5 mol/L的H_2SO_4溶液中,电流密度为10 m A/cm~2下,其过电位为163 m V,Tafel斜率为49. 2 m V/dec.经过1 000次循环伏安(CV)后,其电催化析氢性能没有显著的衰减,表明该催化剂在电催化析氢反应中具有优异的催化活性和稳定性.     

中温质子传导膜H2S燃料电池电极催化剂

研究了基于三相边界层理论设计的中温质子传导膜H2S燃料电池的阳极与阴极催化剂.考察了3种阳极催化剂Pt、MoS2及复合金属硫化物(MoS2/N iS)电化学氧化硫化氢的性能和在硫化氢环境下的化学稳定性,发现MoS2和复合MoS2/N iS催化剂比Pt具有更好的催化活性,但MoS2在温度超过450℃时会升华,而含有Mo和过渡金属N i的复合MoS2/N iS催化剂在操作条件下很稳定.文中还研究了两种阴极催化剂Pt与复合N iO催化剂的电化学性能,发现复合N iO催化剂比Pt电极具有更低的过电位和更好的电化学性能;虽然复合电极的导电性比Pt差些,但是这一问题可以通过在电极中掺杂10%的Ag粉解决.由H2S、(MoS2 N iS Ag 电解质 淀粉)/Li2SO4-A l2O3/(N iO Ag 电解质 淀粉)、空气构成的燃料电池在101.13 kPa和600~680℃下的电化学特性研究表明,电池最大输出电流密度和功率密度在680℃时分别达到240mA/cm2和70mW/cm2.     

助剂钾对Ni/Al2O3催化转化焦油模型化合物的影响研究

以甲苯为焦油模型化合物,分别以KCl,K2CO3为前驱体,考察了助剂钾对Ni/Al2O3催化剂催化转化反应性能的影响.实验结果表明：添加助剂钾可以降低镍基催化剂表面酸性,有效改善催化剂的活性,但在催化剂煅烧过程中钾离子不能与载体形成晶石结构,在反应过程中容易流失.KCl和K2CO3均具有较好的抗积炭性能,但由于K2CO3属于强碱性物质,催化剂负载后容易因吸水硬度降低.     

我国科学家在二氧化碳电催化还原制乙烯和乙醇方面取得突破

<正>CO_2活化和可控C-C偶联合成两个或多个碳原子(C_(2+))化合物(如乙烯和乙醇)是化学领域极具挑战性的科学难题。相对热催化,电催化经过不同的C-C偶联机理实现CO_2的还原偶联,能更好地调控C-C偶联过程。因此,创制高效催化剂,实现高电流密度、高C_(2+)选择性、高稳定性的"三高"性能,是推进电催化还原CO_2走向实际应用的关键。     

ZnO/WO_3纳米片薄膜的光电催化性能研究

采用水热法在不锈钢基底上制备WO3纳米片阵列,然后将其浸渍于不同浓度Zn(NO_3)_2溶液中以负载ZnO纳米颗粒,从而制备出ZnO/WO_3纳米片薄膜。采用场发射扫描电镜(FESEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和电化学阻抗图谱(EIS)等方法对ZnO/WO_3复合薄膜的形貌、结构、物相组成和光电性能等进行分析,重点考察了薄膜电极对亚甲基蓝(MB)的光电催化降解性能。结果表明,WO_3纳米片均匀垂直于基底生长,Zn元素以ZnO颗粒的形式分布在WO_3表面;ZnO的引入促进了WO_3中产生的光生电子-空穴对的分离,从而使ZnO/WO_3复合薄膜表现出比纯WO_3薄膜更优异的光电性能和光电催化活性;在Zn(NO_3)_2浸渍液浓度为20mmol/L时,所制ZnO/WO_3复合薄膜具有最佳的光电催化性能,在MB溶液初始浓度为10mg/L、外加偏压为0.8V、光照1h的条件下,采用该样品对MB的降解率达96.5%,并且复合薄膜具有良好的循环稳定性,在重复使用5次后,对MB的光电催化降解效率没有明显降低,有望在实际污水处理中得到应用。