Bi2Se3/MoS2异质结的光学性质

对单层MoS₂与纳米级别厚度的Bi₂Se₃薄片进行组合构建超薄异质结,利用HR-Evolution显微共聚焦拉曼光谱系统,结合反射、拉曼和荧光光谱学测试技术,对Bi₂Se₃/MoS₂异质结中的激子发光、异质结中的界间相互作用和电荷转移等行为进行了深入而系统的研究.首先,利用干法转移技术将不同厚度的Bi₂Se₃薄片转移到CVD生长的单层MoS₂上构建Bi₂Se₃/MoS₂异质结.然后,利用反射光谱和拉曼光谱技术探测异质结的平整度和界面耦合质量,表明异质结的2种材料发生堆叠后具有良好的平整度,按照不同厚度对白光保留着良好的透光性;2种材料堆叠时没有引入附加应力,形成的异质结具有良好的界面耦合质量.最后,通过对异质结的荧光光谱研究发现下层母体材料MoS₂的A、B激子峰的发光效率大大减弱,同时它们的发光波长随着上层Bi₂Se₃薄片的厚度增加逐渐减小,半高宽随着上层Bi₂Se₃薄片的厚度增加逐渐变窄,这说明电子传递到Bi₂Se₃/MoS₂界面后发生退激发,使得MoS₂的发光发生明显猝灭,而且该结果可能还包括异质结的电子能带结构变化导致电荷发生重新分布的的更深层次原因.该研究对新型光电子器件的设计和应用具有一定的意义和指导作用.     

碲协助法制备二维过渡金属硫属化合物合金及异质结

二维过渡金属硫属化合物(TMDC)合金和异质结由于具有独特的光电性能,因而在下一代光电器件中有着广泛的应用前景.然而,如何可控地制备出二维TMDC合金和异质结是一个重大的挑战.以WS_2与MoS_2的异质结和合金为例,通过在钨粉中引入不同含量的低熔点碲粉,有效降低了WS_2的生长温度,继而调节了WS_2的成核和生长速率,利用一步化学气相沉积方法,可控地制备出WS_2/MoS_2垂直异质结和Mo_(1-x)W_xS_2合金.拉曼光谱、光致发光谱、拉曼成像和光致发光成像技术表明,制备出的WS_2/MoS_2垂直异质结是由单层的WS_2和MoS_2上下叠加而成,而在Mo_(1-x)W_xS_2合金中,W的含量(x)为0.83.此研究为人们提供了一个简单、有效的可控制备二维TMDC异质结和合金的化学气相沉积方法.     

半导体球形异质结中界面光学声子及电声相互作用

在介电连续模型下,运用传递矩阵的方法研究多层球形异质结中的界面光学声子,得出了多层球形异质结中的界面光学声子的本征模解、色散关系和电子与界面光学声子相互作用的哈密顿.对5层球形异质结CdS/HgS/CdS/HgS/H2O中的界面声子的色散关系和电声相互作用的耦合强度进行了数值计算,结果发现在5层球形异质结中,存在着7支光学界面声子,但仅有一支界面声子对电声相互作用的耦合强度具有重要的影响.     

二维异质结MoS_2/WSe_2能带排列的第一性原理研究

由于二维材料具有丰富的物理化学性质,比如在场效应管、薄膜电路等低微纳米器件上有巨大的潜在应用价值,从而吸引了研究者们的广泛关注和兴趣.本文中,我们采用第一性原理方法,对两种二维材料MoS_2和WSe_2组成的一种新形式的异质结进行能带排列方面的探索.首先,我们将两种材料堆叠成垂直方向,增大层间距,考察基本没有相互作用时的能带排列.然后,我们分别考察MoS_2/MoS_2-WSe_2以及WSe_2/WSe_2-MoS_2两种结构.结果发现,在组成异质结材料之后,层间的弱相互作用对两个组分材料的能带和态密度都有非常重要的影响.随着双层区域尺寸的增加,其价带顶和导带底都会有连续的变化,能带排列趋于安德森极限.此理论工作,将有助于人们理解各种类型的二维异质结能带排列情况,进而帮助理解低维器件的性能变化.     

半导体中的激子-声子耦合:基本理论

半导体的物理性质很大程度受到激子-声子耦合的影响,共振拉曼光谱是一种研究激子-声子耦合的有力手段。文中首先介绍固体中的元激发(电子、声子、激子)以及电子(激子)-声子相互作用。随后介绍激子-声子相互作用对拉曼选择定则的影响,二维层状材料的层间振动模式,以及与电子-声子耦合相关的黄昆因子的理论。最后,介绍了基于激子-声子耦合的声子辅助荧光上转换光制冷和光学声子的可分辨边带拉曼制冷的基本理论。     

MoS2光学性质的第一性原理计算

为研究不同层数MoS2的光学性质以及缺陷对单层MoS2光学性质的影响,利用基于密度泛函理论的第一性原理,计算1～3层MoS2的能带结构、拉曼光谱和光学性质以及具有空位缺陷的单层MoS2的拉曼光谱和光学性质.研究结果表明:单层MoS2为直接带隙半导体,而2～3层MoS2为间接带隙半导体.对于1～3层MoS2的拉曼光谱,随...     

ZnO纳米棒的结构及其光学性质研究

应用水热方法,合成了直径约30nm的ZnO纳米棒并通过X射线衍射、透射电子显微镜和拉曼光谱对其结构进行表征.还研究了他们的光学性质,如:室温下的光致发光谱以及温度依赖的光致发光光谱.研究结果显示,反应溶液的pH值修饰了ZnO纳米棒的长径比.观测到了ZnO纳米棒中源自激子的紫外发光(3.2eV)和来自于深能级缺陷的可见发光(2.0eV).根据变温发射光谱,通过对实验数据的拟合获得了一些重要的参数,如:激子的爱因斯坦温度及深能级的热激活能等.     

应变和电场调控HfSe_2/PtSe_2异质结的电子结构

本团队通过基于密度泛函理论的第一性原理方法,系统地研究了HfSe_2/PtSe_2范德瓦尔斯异质结(van der Waals heterostructures, vdWHs)的电子性质,包括堆垛方式、层间耦合、应变和外电场的影响.发现堆垛方式可以调节能带对齐类型——AA, AB′和AC′堆垛时为Ⅱ型, AB, AC, AA′则为Ⅰ型.在六种堆垛方式中,AA堆垛是最稳定的,其层间距为2.87?,带隙为1.0 eV, Ⅱ型的能带对齐方式有利于电子-空穴载流子的分离.进一步的计算表明, HfSe_2/PtSe_2异质结的电子性质可以通过垂直应变和双轴面内应变有效调节:在施加应变或改变层间距后,可以在HfSe_2/PtSe_2异质结中观察到从Ⅱ型到Ⅰ型能带对齐类型的转变;不仅如此,压缩应变和层间耦合还可以有效调控异质结的带隙大小.本研究将为未来HfSe_2/PtSe_2异质结在纳米电子及光电设备中的应用提供理论基础.     

基于氢化及O修饰对Gr/BN异质结性质的调控

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法研究了氢化及层间O修饰对石墨烯/BN(Gr/BN)异质结结构稳定性和电子性质的影响.建立了上下表面氢化及层间存在O修饰的石墨烯/氮化硼异质结结构模型,计算了氢化及层间O修饰的异质结的能带结构、态密度及荷转移.研究发现,Gr/BN异质结的性质与石墨烯类似,带隙非常小,无法应用于电子器件...     

极性半导体异质界面上二维激子的极化子效应

计及电子－声子耦合计算了局域在极性－极性半导体异质结上的激子的结合能，得到了两支界面光学声子模对结合能的贡献．结果表明：对于重空穴激子结合能，界面声子起着重要作用，且两支界面声子模的贡献是可比拟的．对于ＧａＡｓ／ＡｌｘＧａ１－ｘＡｓ体系，讨论了构成异质结的混晶组份对结合能的影响．     

MoS2@ZnO异质结纳米材料的制备及光催化性能

本论文通过超声法制备了形貌均一的MoS2@ZnO异质结光催化材料. 采用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、光致发光光谱（PL）、光电流密度测试等方法对样品的形貌和结构进行表征. 扫描电镜结果表明,MoS2@ZnO异质结复合材料是由直径约50～100 nm的ZnO纳米球包裹MoS2纳米片组成的. 光致发光光谱（PL）、光电流密度测试结果表明,MoS2(1.0%)@ZnO异质结能更有效地分离光生电子和空穴对,使得它们的复合机率降低,提高其光催化效率. 以初始质量浓度为15 mg/L的亚甲基蓝(MB)为模拟废水,研究纯ZnO纳米球和MoS2纳米片质量分数为0.5%、1.0%和2.0%的MoS2@ZnO异质结复合材料在250 W Xe灯下的光催化活性,研究结果表明 MoS2(1.0%)@ZnO 异质结材料对亚甲基蓝的光催化降解效率相比纯ZnO纳米球提高了15.2%. 并且经3次循环实验后,MoS2(1.0%)@ZnO异质结材料的光催化性基本不受影响,说明了MoS2(1.0%)@ZnO 异质结光催化材料的稳定性.     

氢化MoS2/石墨烯异质结的第一性原理计算

基于密度泛函理论,研究了二硫化钼/石墨烯(MoS2/Gr)异质结及在异质结表面进行氢化后的结构稳定性、电子性能及光学性质;建立MoS2/Gr异质结结构模型,计算了氢化后的异质结的能带结构、态密度及光吸收系数.研究发现:MoS2/Gr异质结能带的带隙只有0.055 eV,无法用于电子器件;在异质结上表面或在异质结上下表面...     

紫色光合细菌LH1和LH2的激子能级结构(Ⅰ)——理论与模型

为了理解紫色光合细菌LH1和LH2的可能的光谱性质,解析地研究了二聚物环状链的激子能级结构.在叶绿素分子间偶极子-偶极子相互作用的近似下,利用偶极子间的相互作用能量和指向参数,解析地给出了激子能级、带宽和两个Davydov子能带间的带宽.提出的模型包括了系统中色素分子间所有的相互作用.     

紫色光合细菌LH1和LH2的激子能级结构(I)——理论与模型

为了理解紫色光合细菌LH1和LH2的可能的光谱性质,解析地研究了二聚物环状链的激子能级结构.在叶绿素分子间偶极子-偶极子相互作用的近似下,利用偶极子间的相互作用能量和指向参数,解析地给出了激子能级、带宽和两个Davydov子能带间的带宽.提出的模型包括了系统中色素分子间所有的相互作用.     

ZnO/CdS/MoS_2异质结纳米棒阵列的制备及性能

采用连续离子层吸附法,以ZnO纳米棒阵列为模板,将窄带CdS和更窄带层状MoS_2依次包覆在ZnO纳米棒表面,得到一种ZnO/CdS/MoS_2异质结纳米棒阵列.利用X射线衍射、扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜和拉曼光谱对产物进行了表征.结果表明,CdS鞘和MoS_2鞘依次均匀地包覆在垂直生长的ZnO纳米棒上,且结合过程中未明显影响内芯ZnO的棒状结构.在异质结结构中,ZnO/CdS界面、CdS/MoS_2界面接触良好且晶格失配率低.此外,一维ZnO纳米棒阵列的存在也抑制了MoS_2在c轴方向上的堆积,使包覆在纳米棒上的MoS_2以少层的形式存在.原位电输运特性表明,与ZnO纳米棒和ZnO/CdS异质结纳米棒相比,ZnO/CdS/MoS_2异质结纳米棒则呈现出了更优的电学特性.     

计算研究改性WS_2/GQDs异质结构的电学和光催化性能

太阳能吸收和光诱导电荷的分离和转移是提高光催化性能的关键。基于密度泛函理论,通过密度泛函理论计算,研究了石墨烯量子点(graphene quantum dots,GQDs)、纯WS_2和O改性WS_2、GQDs基异质结构的结构、电学和光催化性能。通过形成能和结合能分析发现,O容易取代S原子,并且取代后形成的结构模型比较稳定。与GQDs相比,WS_2/GQDs和O-WS_2/GQDs异质结构的吸收峰红移,吸收强度也显著增加,同时形成了典型的type-Ⅱ能级结构,这能够捕获更多的太阳光和促进光生电荷的分离和转移。O掺杂可以改变O-WS_2/GQDs的电子结构,使之有利于光催化。因此,这项工作为设计新的GQDs基异质结构,提高太阳能的吸收和转换效率提供了一个有前景的方法。     

一维CdS纳米结构的光致发光和微腔性能研究

运用低温变温宏观光致发光和共焦空间分辨光致发光光谱技术,研究了由催化剂辅助化学气相沉积方法生长的一维CdS纳米结构(纳米带和纳米棒)的发光机制及单个纳米结构光学微腔的性质。在10-290 K之间,光谱对温度的依赖关系清楚地显示了CdS纳米结构的室温近带边发光主要由自由激子发光及其声子伴线组成。纳米结构的端面和侧壁均可对近带边发光表现出较强的束缚作用,形成法布里-珀罗(FP)和回音壁(WG)两种谐振腔,并表现出较明显的非线性特征。深能级的缺陷发光在WG微腔中形成较强的等间距腔模式,而在FP微腔中其在轴向上的传播则损耗较大。上述结果有助于理解两种纳米结构光学微腔的机制,并支持了与激子相关的微腔模式的激子极化激元模型。     

Si－GaP（110）异质结的理论研究

用自洽的半经验紧束缚方法、定域电荷中性条件和散射理论方法研究了Ｓｉ—ＧａＰ（１１０）异质结，得到的主要结果是：ＧａＰ和Ｓｉ表面有相似的电子特性；由此构成的界面只显示了弱的相对于相应体的相互作用的微扰；在Ｓｉ／ＧａＰ（１１０）界面有不同于其他异质结的、由Ｓｉ－ＧａＰ界面态引起的界面势；两个半无限晶体构成的Ｓｉ一ＧａＰ（１１０）异质结的能带偏移为０．４３ｅＶ．     

厚度为d的薄膜中激子及其边界极化对其能级的影响

研究了在厚度为d的薄膜中的激子能级和由于边界极化效应对激子能级的影响；这种影响归结为电子和空穴的镜像电荷对电子与空穴的相互作用．结果发现，这种相互作用对激子的能级有所降低以及对有机薄膜和无机薄膜（它们的介电常数不同）的材料，这种相互作用对激子能级的影响大不相同．     

Si—GaP（110）异质结的理论研究

用自洽的半经验紧束缚方法，定域电荷中性条件和散射理论方法研究了Ｓｉ－ＧａＰ（１１０）异质结，得到了主要结果是：ＧａＰ和Ｓｉ表面有相似的电子特性：由此构成的界面只显示了弱的相对于相应体的相互作用的微扰；在Ｓｉ／ＧａＰ（１１０）界面有不同于其他异质结的、由Ｓｉ－ＧａＰ界面态引起的界面势；两个半元限晶体构成的ＳｉＧａＰ（１１０）异质结的能带偏移为０．４３ｅＶ。