四氮杂卟啉铁(II)催化降解水中有机污染物

详细介绍了利用一种新的铁四氮杂卟啉作为催化剂活化氧降解水中染料如酸性品红、甲基橙、罗丹明 B( Rh B)和有毒有机分子对硝基苯甲酸 ( NBA)的初步研究结果 .用紫外可见光谱 ( U V- Vis)、高效液相色谱 ( HPL C)和红外光谱 ( FRIR)检测表明 :铁四氮杂卟啉 / H2 O2 体系有很好的氧化性 ,能使酸性品红、甲基橙褪色 ,但氧化效率下降较快 .发现了铁四氮杂卟啉 / O2 体系有很好的氧化性能且效率高 ,此体系能使有毒有机分子对硝基苯甲酸 NBA氧化开环 ,氧化率达 85 % ,在酸性、中性和碱性环境中都具有一定的氧化性 .7h内 ,在中性和酸性水中罗丹明 B降解近2 0 % ,尤其在碱性水中的降解达 5 2 % .     

催化降解水中有机污染物生成CO2的测定

设计了一套简易的装置和改进的方法来检测催化降解有机污染物过程中最终矿化所产生二氧化碳的量.利用四氮杂卟啉铁(FePz(dtn)4)负载在离子交换树脂上来活化分子氧降解了水中难降解的有机污染物--对硝基苯甲酸(NBA).采用饱和的氢氧化钡溶液来吸收有机物降解反应中所产生的二氧化碳,同时用沉淀分离滴定法来测定生成二氧化碳的量,即可计算出有机污染物降解的矿化率,其方法误差为4.2%.实验表明:在可见光光照7h后,对硝基苯甲酸碱性溶液中的矿化率可达到11.3%.     

活化分子氧降解水中有机污染物的CODCr值测定

用新型仿生催化剂--四氮杂卟啉铁[FePz(dtn)4]活化分子氧降解了水中难降解有机污染物:对-硝基苯甲酸(NBA)和罗丹明B(RhB).将该催化剂固载到离子交换树脂上,在含有高浓度生物难降解有机物的水溶液中鼓入氧气,在非均相水溶液中分子氧经催化活化有效氧化降解了有机物分子.用重铬酸钾法(CODcr)测定了水溶液中的降解产物的百分含量,并用相对COD值表示催化剂活化分子氧降解有机污染物的矿化率.实验表明催化氧化降解效率与鼓氧时间成正比.在没有光照情况下鼓氧24h后对-硝基苯甲酸的矿化率为12%,罗丹明B为11%.     

磺化四(1,4-二噻英)四氮杂卟啉铁的合成及初步表征

用氯磺酸作磺化剂,在四（1,4-二噻英）四氮杂卟啉铁配合物外围功能基对-二噻英环上发生直接取代反应,合成了水溶性良好的多取代磺化（1,4-二噻英）四氮杂卟啉铁配合物（简写为FeSPz（dtn）4）.并对磺化产物进行UV-Vis,IR,1HNMR和XPS等结构表征.     

四氮杂大环镍(Ⅱ)配合物催化的化学振荡反应

:报道了一种反式Curtis环镍 (Ⅱ )的配合物NiL(ClO4) 2 (L为 5,5,7,1 2 ,1 2 ,1 4-六甲基 - 1 ,4,8,1 1 -四氮杂十四环 - 7,1 4-二烯 )催化NaBrO3—CH2 (COOH) 2 (MA)—H3PO4体系的化学振荡反应。测得该体系的振荡范围 ,研究了各物种浓度、自由基抑制剂和还原剂、Ag+,Hg2 +以及温度对振荡反应的影响。记录了反应的振荡轨迹。     

四氮杂大环镍(Ⅱ)配合物催化的化学振荡反应

:报道了一种反式Curtis环镍 (Ⅱ )的配合物NiL(ClO4) 2 (L为 5,5,7,1 2 ,1 2 ,1 4-六甲基 - 1 ,4,8,1 1 -四氮杂十四环 - 7,1 4-二烯 )催化NaBrO3—CH2 (COOH) 2 (MA)—H3PO4体系的化学振荡反应。测得该体系的振荡范围 ,研究了各物种浓度、自由基抑制剂和还原剂、Ag+,Hg2 +以及温度对振荡反应的影响。记录了反应的振荡轨迹。     

微波辐射下催化合成四(对硝基苯基)卟啉

在微波辐射下采用乳酸作为催化剂合成四(对硝基苯基)卟啉,考察了溶剂、催化剂、微波辐射时间、微波辐射功率对产率的影响.实验表明:硝基30 mL苯作溶剂,乳酸2.0 mL作催化剂,对硝基苯甲醛0.01 mol,吡咯0.01 mol,微波辐射功率280 W,辐射时间16 min,产率达到23.9%.     

四羟甲基四(1,4-二噻英)四氮杂卟啉锌的合成、表征与性能

采用模板法合成了四羟甲基四(1,4-二噻英)四氮杂卟啉锌ZnPz(CH_2OH-dtn)_4,结构经元素分析、UVVis、XPS和IR光谱的表征,通过循环伏安法测试了ZnPz(CH_2OH-dtn)_4的电化学性质.以罗丹明B(RhB)为降解模型分子,初步考察了ZnPz(CH_2OH-dtn)_4在温和条件下的光催化性能.研究表明:羟甲基四氮杂卟啉锌有较好的活化分子氧的能力.     

超声波降解水中有机污染物技术

超声波技术广泛应用于医疗诊断、清洗、探伤、加工、无损检测、污水处理等领域,为了给超声波污水处理试验以及实际应用时选取合适的频率、声强、温度等环境提供理论依据,对超声波空化降解机理做了研究,从理论上分析了声强、频率、温度等因素对降解效果的影响,阐述了超声波技术在废水处理领域的研究现状和进展,并对今后这方面的研究予以展望.     

2,5,7,9—四硝基—2,5,7,9—四氮杂双环〔4,3,0〕壬—8—酮的合…

以２，５，７，９－四氮杂双环〔４，３，０〕壬－８－酮盐酸盐为母体化合物，合成了一种多硝基氮杂环化合物２，５，７，９－四硝基－２，５，７，９－四氮杂双环〔４，３，０〕壬－８－酮，用核磁共振、质谱和元素分析进行了结构鉴定。研究了母体化合物在硝酸－乙酸酐体系中的砂化反应和炸药的性能。     

非贵金属基催化剂用于催化降解有机污染物的研究进展

碳达峰、碳中和是一场极其广泛的绿色革命,可以推动经济社会高质量发展,对实现全球绿色转型具有重大意义。当前,随着环境问题的日益加剧,工业废水产生了大量有毒的有机化合物,将这些物质释放到水生环境中会对人类健康造成极大的威胁,因此,对有机污染物的合理处理变得尤为重要,制备具有高催化效率、高循环稳定性、低成本和绿色环保的非贵金属催化剂可以促进绿色可持续发展。阐述了非贵金属基催化剂的研究进展,包括最常用的单/双金属、单/双金属氧化物、层状双金属氢氧化物以及金属基复合催化剂,可以将有机污染物通过绿色环保的方法降解为无毒、无害的物质,符合可持续发展理念。对提高催化降解效果的关键影响因素进行了分析和总结,并对未来研发更加多样化的降解污染物的催化剂指出了方向。     

甲氧基外围取代四苯并氮杂卟啉结构与性质研究

采用量子化学密度泛函理论(DFT),在B3LYP水平上使用6-31g(d)基组对四苯并四氮杂卟啉α-位、β-位、α和β位引入甲氧基(OM e),进行结构优化.研究结果表明,α和β位同时引入取代基OMe时,H2 Pc-αβ-(OMe)16分子的键长键角变化较明显,不同位置引入取代基对分子的红外吸收有影响.     

新型四氮杂大环钴(Ⅱ)配合物的合成、表征和电子光谱研究

在水溶液中合成了新型四氮杂大环Ｈ４Ｌ（５，１２－二苯基－７，１４－二甲基－１，４，８，１１－四氮杂环十四烷－Ｎ′，Ｎ＂，Ｎ，Ｎ＂＂－四乙酸）与钴（Ⅱ）形成的固体配合物，采用元素分析、ＩＲ等技术表征出配合物的组成为ＣｏＨ２Ｌ·２Ｈ２Ｏ，由电子光谱数据探讨了配合物的成键特征．     

四（5,6—二氢—1,4—二噻英）四氮杂卟啉铁（Ⅱ）配合物及 …

对比ＦｅＰｃ研究了标题配合物ＦｅＰｚ（ｄｔｎ）４的电子结构及吸收光谱。发现ＦｅＰｃ大环外围硫原子及氯原子取代均导致吸收光谱的Ｂ带与Ｑ带能差减小。ＵＨＦ－ＺＩＮＤＯ／１全优化计算证明：标题配合物和ＦｅＰｃ分子的基态均为自旋三重态,且三者基态与最低能量自旋单态的能差相近,基态结合能的绝对值按ＦｅＰｃ〉ＦｅＰｚ（ｄｔｎ）４〉ＦｅＰｚ（ｄｃｄｔｎ）４顺序依次减小,铁原子的净电荷按ＦｅＰｃ〈ＦｅＰｚ（ｄｔｎ     

四氮杂大环与Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)配合物的合成及电子光谱研究

报道在水溶液中合成新型四氮杂四乙酸基取代大环H4L( 5,7,1 2 ,1 4-四甲基 -1 ,4,8,1 1 -四氮杂环十四烷 -N′,N″,N′″,N″″-四乙酸 )与Co(Ⅱ )、Ni(Ⅱ )的单核固体配合物。经元素分析、IR和UV光谱表征其组成为CoLH2 ·2H2 O和NiLH2 ·2H2 O。采用紫外———可见光谱研究了配合物在水溶液中的结构特征 ,并对所得结果进行了讨论。     

鸡蛋黄四(4-甲氧基)苯基铁卟啉催化氧气氧化乙醇

制备了固体鸡蛋黄(HEY)及其固载四(4-甲氧基)苯基铁卟啉Fe T(4-CH3O)PP催化剂,用傅立叶红外吸收光谱(FT-IR)技术对其进行表征,并研究催化剂催化氧气氧化乙醇选择性生成乙醛和乙酸的能力。在同等催化反应条件下,固体鸡蛋黄及其固载铁卟啉催化剂的催化能力分别为:乙醇的转化率:15.01%和16.46%,主要产物的摩尔产率:8.60%和11.15%。结果表明:鸡蛋黄四(4-甲氧基)苯基铁卟啉的催化能力比鸡蛋黄的高。其原因可能是固载的金属卟啉和鸡蛋黄中的卵黄高磷金属蛋白协同进行催化作用。     

利用循环伏安法研究氢-四氮杂卟啉的电势-pH图

将阳离子氢-四氮杂卟啉在碳电极表面吸附修饰后,浸入由CH3COOH,H3BO3和H3PO4组成并用0.2 mol/LNaOH溶液调节其pH值为2~12的缓冲溶液中,测得了其循环伏安图并得到了电势-pH图.根据电势-pH图中斜率的变化和氢-四氮杂卟啉的化学结构,得出在电势-pH图中各区域可能形成化合物的型态.     

氮掺杂多孔碳包覆钴金属催化去除有机污染物

活化过硫酸氢盐(PMS)产生具有强氧化能力的硫酸根自由基(SO_4~·-)的高级氧化技术在有机污染物降解方面正受到越来越多的关注.选择ZIF-67为前驱体通过两步热处理构建氮掺杂多孔碳包覆钴金属的核壳催化剂(Co@NPC),并通过改变碳化温度调控多孔碳壳的结构与组成,研究多孔碳结构组成对催化性能的影响.实验结果表明,随着碳化温度的升高,介孔孔容与碳壳厚度逐渐增大,催化剂的性能随着介孔孔容与碳壳厚度比值的增加而显著提高.850℃碳化的Co@NPC催化降解苯酚的动力学常数是多相催化剂四氧化三钴的110.8倍,甚至是之前报道过最优的PMS催化剂均相钴离子的4.6倍.此外,当包覆的碳层数大于3时,Co@NPC表现出良好稳定性,钴溶出明显减少.碳壳的介孔孔容与厚度是影响PMS活化的重要因素,Co@NPC的催化性能还受到石墨氮含量的影响.     

四氮杂大环-N-二乙酸与Zn(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)、Hg(Ⅱ)配合物的合成及表征

本文报道在水溶液中合成的三种四氮杂大环-N-二乙酸(H_2L~1,H_2L~2和 H_2L~3)与Zn(Ⅱ),Cd(Ⅱ),Hg(Ⅱ)的固体配合物,用元素分析、电导测定及红外光谱对其组成进行了确定。H_2L~1、H_2L~2与三种金属离子分别形成组成为 ZnL·2HCl·nH_2O,Cd(H_2L)·2HCl·Cl_2·nH_2O 和 Hg_2(H_2L)·Cl_4·nH_2O 的配合物。H_2L~3与三种金属离子形成组成为 M_2L·Cl_2·nH_2O 的配合物。根据这些结果提出了这些配合物的可能结构。     

氮杂大环与钴(Ⅱ)配合物的合成及稳定性研究

在水溶液中合成了H4L1(5,12- 二苯基-7 ,14- 二甲基- 1 ,4 ,8,11 - 四氮杂环十四烷- N′,N″,N′″,N″″- 四乙酸) 与钴( Ⅱ) 的固体配合物,经元素分析和IR 表征其组成为CoH2L1·2H2 O。用pH 电位滴定技术在30 ±0 .1 ℃,0 .5 mol/LKCl 水溶液中测定了配合物的稳定常数。