长江三角洲区域细颗粒物和臭氧对前体物减排的响应及政策启示

大气细颗粒物(PM_2.5)和臭氧（O₃）污染已成为中国当前最严峻的大气环境问题.氮氧化物（NO_x）与挥发性有机物（VOCs）是PM_2.5和O₃的共同前体物,准确量化NO_x与VOCs对PM_2.5和O₃的非线性响应关系,是实现PM_2.5和O₃的协同防控、持续改善环境空气质量的前提.本研究构建了长江三角洲（简称长三角）地区大气PM_2.5和O₃对其前体物排放的响应曲面模型（RSM）,探究了长三角41个城市不同季节大气PM_2.5和O₃对NO_x与VOCs减排的协同响应,提出了在长三角地区应采取分区域、分阶段、分季节的PM_2.5和O₃的协同调控策略.本研究还发现长三角地区不同城市的排放-浓度响应关系具有显著差异.对于O_3<...     

2013～2020年北京大气PM2.5和O3污染演变态势与典型过程特征

细颗粒物(PM_2.5)和臭氧（O₃）是我国当前最受关注的两种大气污染物,影响空气质量并危害人体健康.本文以2013～2020年北京大气污染物浓度水平和气象数据为基础,揭示PM_2.5与O₃污染的逐年变化特征及典型污染过程的“发生-发展-消除”规律.研究表明, PM_2.5污染过程的发生频次、持续时间、峰值浓度均逐年下降;相比之下, O₃污染过程的年际变化趋势不明显,在历年的5～7月中大约1/3时间处于O3污染过程;且在2018年, O₃超标天数首次超过PM_2.5超标天数,暗示O₃可能正在取代PM_2.5成为北京空气质量超标的主要污染物.通过剖析3次PM_2.5污染过程、3次O₃污染过程、3次PM_2.5与O₃双污染过程,发现PM_2.5爆发时和O3爆发前对应着高氮氧化物（N...     

中国PM2.5与O3协同控制路径

基于WRF-CAMx（the weather research and forecasting model and the comprehensive air quality model with extensions）空气质量模型定量分析了不同NO_x、挥发性有机物（volatile organic compounds,VOCs）在减排情景下全国及重点区域PM_2.5与O₃浓度变化情况,并通过引入敏感度的概念,评估PM_2.5与O₃对NO_x、VOCs减排的敏感性,直观地揭示了NO_x、VOCs减排对PM_2.5与O₃浓度改善效益,以此提出中国PM_2.5与O₃协同控制路径.模拟结果表明,NO_x减排可有效降低全国及重点区域PM_2.5与O₃浓度,减排比例较小时,PM_2.5浓度...     

长江三角洲区域大气PM2.5和臭氧污染协同控制路径

国家“碳达峰、碳中和”战略目标（以下简称“双碳”目标）的提出对长江三角洲（以下简称长三角）高质量一体化发展赋予了新的要求.本文基于长三角区域精细化排放清单和WRF-CMAQ模型,模拟了不同政策情景下区域空气质量改善情况.结果显示,绿色低碳情景（CP）较趋势照常情景（BAU）和末端强化情景（EP）具有更大的减排潜力,是实现绿色美丽长三角目标的重要路径.CP情景下,与2017年相比,预计2025年SO₂、NO_x、NMVOCs（non-methane volatile organic compounds）、一次PM_2.5排放将分别下降55.1%、26.5%、25.2%、27%;2035年,则将分别下降66%、56.4%、36.1%、39.4%.截至2035年,区域PM_2.5年均值和臭氧日8 h最大值第90百分位数（O₃-8 h 90th）将分别达到26和129μg m^-3,50%地级市PM_2.5年均浓度将达到世界卫生组织第二阶段指导值.综合...     

珠江三角洲大气夜间非均相化学反应对二次气溶胶和臭氧的影响

近年来,我国在PM_2.5治理方面取得了显著成效,而O₃污染问题日益突出.观测结果表明,珠江三角洲光化学反应活跃季PM_2.5与O₃呈现明显的正相关,但对两者之间耦合关系认识不清使得其协同控制具有很大难度.迄今为止,大部分研究主要关注日间光化学机制,而对夜间大气化学过程的认识明显不足.最新研究表明,夜间五氧化二氮（N₂O₅）非均相反应是PM_2.5和O₃生成的重要潜在机制,不仅对二次硝酸盐生成具有重要贡献,而且其非均相反应产物硝酰氯（ClNO₂）在次日清晨的光解对促进大气氧化性也有重要影响.本研究于2018年10月在臭氧污染较严重季节对深圳城市大气中N₂O₅和ClNO₂进行了在线测量,基于气相和颗粒相污染物变化对N₂O₅的非均相反应进行量化计算与活性评估.观测结果表明,夜间N_2<...     

2015～2020年我国主要城市PM2.5和O3污染时空变化趋势和影响因素

近些年,我国已采取了系列严格的减排措施,旨在治理大气细颗粒物(PM_2.5)和臭氧（O₃）污染.本文基于国家空气环境监测网络地面观测数据,侧重分析了我国主要城市PM_2.5和O₃时空变化趋势以及影响因素.2015～2020年PM_2.5整体呈逐步下降趋势,而O₃在2015～2019年呈整体上升趋势,但在2020年部分地区有下降趋势.结合气象要素数据,利用KZ（Kolmogorov-Zurbenko）滤波耦合逐步多元线性回归,分析了排放与气象条件影响因素对典型城市PM_2.5和O₃长期分量趋势的贡献,其中排放对二者的贡献分别约为63%～93%和40%～80%.冬季PM_2.5/CO与NO₂/SO₂由负转为正比例关系,表明在当前的减排情景下,氮氧化物对该季节PM_2.5主要二次组分形成的贡献潜势可能在增加.O₃与PM     

我国城市大气PM2.5与O3浓度相关性的时空特征分析

近些年,我国大气PM_2.5的质量浓度显著降低, O₃污染加剧.为了厘清PM_2.5和O₃浓度相关性的时空差异,本研究分析了我国城市大气PM_2.5浓度与O₃日最大8 h滑动平均值（MDA8 O₃）和大气总氧化剂（Ox=O₃+NO2）浓度之间的相关性. 2015年以来, PM_2.5与O₃双超标天数大幅下降,现阶段双超标情况主要发生在京津冀地区的4～5月.在40°N以南的地区, PM_2.5与O₃浓度的相关性呈现显著的“南高北低、夏高冬低”的时空分布规律.较强的正相关关系出现在中纬度京津冀地区的夏季以及低纬度的珠江三角洲地区,表明这些区域O₃和PM_2.5的浓度具有相同的变化趋势;而在京津冀地区的冬季,由于PM_2.5中一次组分占比增高以及较弱的O₃光化...     

不同时间尺度上PM2.5与臭氧协同关系及其影响因素分析

PM_2.5和O₃（P-O）协同控制是持续改善我国空气质量的关键,识别我国重要地区P-O协同关系及其影响因素是实施P-O协同控制的基础.本研究选取华北平原（NCP）地区和长江三角洲（YRD）地区,分析了2019年不同季节和时间尺度P-O协同关系.结合北京、石家庄、上海、南京全年PM_2.5化学组分和气象要素数据,运用相关性分析,探究主导P-O协同关系的化学组分以及气象条件对P-O关系的影响.结果表明,不同时间尺度P-O协同关系及其主导组分不同.日均尺度上,除NCP地区的秋、冬季外,两个地区其他季节的P-O之间皆呈现正协同关系,尤其夏季P-O为强的正协同关系（COR≥0.5）;而小时尺度仅夏季仍为正协同关系.P-O关系还存在区域差异,南方皆强于北方,近海强于内陆.日均尺度,夏季P-O正相关是主要组分共同驱动,化学协同作用主导;除夏季外,组分硫酸盐(SO₄^2-)和一次有机碳（POC）主导NCP城市的P-O协同关系,而主导YRD城市的是硝酸盐（NO₃^-     

双核催化位低温高效脱除氮氧化物

<正>氮氧化物(nitrogen oxides,NO_x)是化石燃料燃烧过程中所产生的主要大气污染物之一,也是PM_2.5和臭氧的重要前体物^[1].控制NO_x的排放是国家“十四五”规划持续改善大气品质和环境质量的重大战略需求.氨选择性催化还原(selective catalytic reduction with NH₃,NH₃-SCR)技术是目前世界上应用最为广泛、最为成熟且最为有效的工业烟气脱硝技术^[2].SCR过程中主要发生如下反应:4NO+4NH₃+O₂→4N₂+6H₂O,     

我国典型城市群O_3污染成因和关键VOCs活性解析

京津冀、长三角、珠三角和成渝地区四大城市群在夏秋季大气臭氧(O_3)污染问题严重.为了深入认识O_3的区域污染特征及其成因,在上述4个城市群于2014~2016年夏秋季节,开展了大气O_3及其前体物(氮氧化物(NOx)、挥发性有机物(VOCs))等的综合观测研究.观测发现,臭氧污染区域性明显,臭氧最大8h值在59~146(10~(-9)V/V),整体上城市站点臭氧浓度水平较郊区站点低,臭氧前体物NO2平均浓度水平在4~22(10~(-9)V/V),VOCs浓度为11~53(10~(-9)V/V),VOCs活性水平在1.6~10.5s~(-1).使用基于观测的盒子模型(OBM)分析臭氧生成控制区,发现四大城市群的O_3生成多数处于人为源VOCs控制区或者过渡区,且对烯烃和芳香烃的敏感性最强.运用PMF受体模型对城市站点VOCs来源进行解析,结果表明机动车尾气排放和汽油挥发是城市VOCs主要来源,占比30%~50%;溶剂涂料使用其次,占比为10%~20%.综合而言,我国现阶段臭氧污染防控应以VOCs控制为主,其中应着重控制机动车尾气排放和溶剂涂料使用.     

中国区域主要颗粒物及污染气体的排放源清单

利用政府部门公布的最新数据, 包括社会-经济数据、化石燃料和生物质燃料消耗数据等,同时采用一些新的、中国特有的排放因子, 计算了中国大陆2007 年高时空分辨率的颗粒物及污染气体的排放源清单. 计算的年排放量分别是: PM_2.5 1321.2 万吨, BC 139.9 万吨, OC 294.6 万吨,SO₂ 3158.4 万吨, NO_x 2324.8 万吨, NH₃ 1601.7.0 万吨, CO 16485.6 万吨, VOCs 3546.4 万吨. 计算出的全国和各地区的排放量采用0.5°×0.5°的网格来图示, 表明沿海地区及部分中部地区的排放强度明显高于西部地区; 部分污染物的排放具有较强的季节性, 主要是由于自然因素及居民采暖、农业秸秆的露天焚烧的季节性等所致. 分析对比表明, 本文计算的排放结果与其他清单基本相当, 但在不同污染物分类别的排放量上则不尽相同; 估算误差相对以往清单小.     

大气氧化性及其对二次污染物形成的贡献

大气氧化性（atmospheric oxidation capacity,AOC）是指大气化学过程对一次污染物的氧化能力,一般用氧化剂的浓度或者总反应速率来表征.AOC对二次污染的形成起重要的作用,是研究二次污染物的重要指标.本研究利用三维空气质量模式（Community Multi-scale Air Quality model,CMAQ）模拟了2013和2020年我国主要大气氧化剂（HO₂、OH和NO₃自由基）与二次污染物（臭氧和二次颗粒物）及其前体物,并结合观测数据,综合讨论了AOC对二次污染物生成的作用.结果表明,从2013～2020年,颗粒物浓度显著下降,而AOC水平并未明显降低,甚至在华北平原（NCP）和珠江三角洲（PRD）地区还略有上升.主要氧化剂浓度呈现一定的区域特征,HO_x（OH+HO₂）在四川盆地浓度水平较高,而NO₃自由基在华北平原的浓度水平较高.O₃光解过程是生成AOC最主要的来源,而OH自由基和二氧化氮生成硝酸的过程是AOC最主要...     

2015～2050年南亚与东南亚输送对中国大气臭氧浓度的影响

使用戈达德对地观测系统化学传输模型（Goddard Earth Observing System Chemical Transport Model,GEOS-Chem）模拟了不同共享社会经济路径（shared socioeconomic pathways,SSPs）下2015～2050年中国、南亚和东南亚地区的日最大8小时臭氧（MDA8 O₃）浓度以及人为和生物质燃烧排放变化导致的南亚和东南亚输送变化对中国O₃浓度的影响.南亚和东南亚输送对中国O₃的影响涵盖珠江三角洲（简称珠三角）、广西、云南、贵州、四川盆地、青海、西藏以及新疆部分区域,使上述区域2015年MDA8 O₃年均浓度上升3.0～19.0μg m^-3.在典型污染区域,2015年南亚和东南亚传输对四川盆地MDA8 O₃浓度影响最大(+6.2μg m^-3),珠三角随后(+4.7μg m^-3),长江三角洲（简称长三角）影响最小(+0.6μg m^-3...     

“双碳”目标对我国未来空气污染和气候变化的影响评估

近期,我国提出实现碳达峰、碳中和的“双碳”目标和时间节点,未来我国空气污染和气候变化的发展趋势备受关注.本研究利用区域气候-化学-生态耦合模型Reg CM-Chem-YIBs,基于代表性浓度途径气候情景RCP4.5,使用中国未来排放动态预测模型（Dynamic Projection model for Emissions in China,DPEC）2030年排放数据,模拟预测了考虑实现“双碳”目标的情景下,未来区域减排政策和全球气候变化对我国空气污染与气候变化的影响.研究表明,相对于2015年,在未来区域减排政策和全球气候变化的共同作用下,2030年中国地区细颗粒物(PM_2.5)、臭氧（O₃）、二氧化碳（CO₂）平均浓度相对2015年分别下降了36.8、19.8μg m^-3和1.9 ppm(1 ppm=1μL L^-1).我国南方地区的气温将有明显升高,升高幅度在0.5～1.5 K之间,降水和云量分别减少了1～2 mm d^-1和3%～6%;北方地区气温有所...     

全球沙漠面积和粉尘排放量的新估算

沙漠是干旱半干旱地区最重要的地表景观,是粉尘排放的主要源区.确定全球沙漠边界、计算沙漠面积、估算沙漠的粉尘排放量对于定量评估沙漠对气候与环境的影响具有重要意义.利用中分辨率成像光谱仪（Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer,MODIS）数据,结合支持向量机（Support Vector Machine,SVM）、试错法及目视解译技术提取了全球沙漠范围.对全球沙漠分区域进行面积和分类精度计算.利用地形、降水、蒸散、地表风速等数据对全球沙漠的环境变化进行分析.基于移动风蚀仪（Portable In-Situ Wind Erosion Laboratory,PI-SWERL）的观测数据,结合地表类型、土壤湿度和摩阻风速估算出全球沙漠的年粉尘排放量.研究表明,全球沙漠面积为～17.54×10⁶km²,总体分类精度为92.37%.沙漠多分布于地形低于2000 m、降水量不足200 mm、全年风速为4～6 m/s的极端干旱和干旱地区.沙漠每年排放～1792.65 Tg粉尘(本文指PM₁₀     

大气中高风险新污染物的筛查进展及展望

空气污染是全球关注的重大环境问题.虽然近年来空气污染水平呈下降趋势,但相同质量PM_2.5可能具有不同的毒性强度.亟需突破当前仅基于PM_2.5浓度的大气污染控制政策,充分考虑气溶胶的关键危害组分.由于大气组成成分和来源极其复杂,识别大气中未知污染物,尤其是高风险有机污染物面临巨大挑战.本文系统性回顾了通过环境分析和毒性评估,或结合生物分析和化学分析手段,从室外空气、室内空气和个体暴露空气样本中筛查高风险新污染物的策略和最新研究成果.面对空气污染所带来的持续挑战,提出需进一步优化筛查方法,呼吁从暴露组角度开展全链条多方位研究,以深化对大气中高风险新污染物的认知,为建立面向人民生命健康的精准环境治理策略,推动新污染物治理和健康中国建设提供数据支撑.     

基于伴随方法的大气污染溯源

大气污染防治的核心是找准污染源头,厘清污染成因,实现靶向治理,提高控制效率.本文建立了全国空气质量高分辨率预报与污染控制决策支持系统(NARS,呐思系统),实现了气象与大气化学的监测、同化、预报、溯源、排放源反演和动态优化控制等大气污染闭环防控,可为大气污染防控提供一整套解决方案,其中所建立的CAMx伴随溯源模式,实现了排放源动态反演和网格化定量溯源,可快速定量追溯导致目标区域未来7天大气污染的排放源及其贡献率时空分布.针对2016年9月~2017年3月北京主城区PM_(2.5)集中污染时间段进行了排放源反演、气象场预报、空气质量预报和网格化溯源.与京津冀地区国控点监测结果进行了对比分析,结果表明污染过程、污染等级和污染物浓度预报的准确率分别为100%、88.8%和84.7%,预报值和监测值之间的相关系数为0.81.网格化溯源结果表明导致北京主城区PM_(2.5)污染的排放源基本来自于北京西南方向这一条大气污染物传输通道,北京本地、河北、天津及周边地区排放源对北京主城区PM_(2.5)浓度分别贡献了66%、29%、5%.就重污染过程而言,京津冀排放总量的19%导致了北京主城区80%的PM_(2.5)重度及以上污染,其中北京本地占京津冀排放总量的9%贡献63%、河北占京津冀排放总量的10%贡献17%.就整体污染天气而言,京津冀排放的26%导致了北京主城区80%的PM_(2.5)轻度以上污染,其中北京本地占京津冀排放总量的9%贡献61%、河北占排放总量的15%贡献18%,天津占排放总量的2%贡献1%.导致北京主城区PM_(2.5)污染的排放源主要分布在北京城区和南部区域、保定和石家庄所辖的部分区县,贡献排名前6位的区县均为北京辖区,贡献率合计为48%,前20个区县的总体贡献为73%.将动态反演排放源方法与调查排放清单相结合,应用伴随溯源模式对预报结果进行同步大气污染溯源,可为大气重污染应急控制找准控制对象,并进行损益评估,运用自然控制论,实现大气污染应急优化控制.     

我国典型区域二氧化碳和细颗粒物精细化协同减排路径

随着碳达峰、碳中和目标的提出,我国环境保护进入减污降碳协同治理新阶段.目前研究主要探寻空气质量政策或气候政策对二氧化碳和细颗粒物的减排效益.而从二氧化碳和细颗粒物排放终端能源消费重点行业、主要能源以及主导因素等角度出发,来探究我国典型区域协同减排路径精细化方法的研究则鲜见报道.本研究基于2000～2020年我国京津冀、长江三角洲、珠江三角洲典型区域能源消耗数据,首先探明了3个典型区域二氧化碳和细颗粒物终端能源消费的重点排放行业均为工业;并进一步甄别了终端能源消费重点行业中PM_2.5排放主要能源为煤类能源,而CO₂排放主要能源由煤类能源逐渐转向煤、气类能源,但煤类仍为主导地位;随后使用因素分解模型解析了能源强度、技术进步等主导因素对单位国内生产总值的二氧化碳以及细颗粒物的影响效应;最终利用能源-环境核算预测模型,基于上述研究识别的终端能源消费重点行业、主要能源以及主导因素进行情景分析,旨在判断典型区域不同情景下碳达峰情况,进而寻找协同减排最优路径.结果发现,“技术进步”因素在前期减排效果最好;“能效提升”因素的减排效果在长时期碳污协同减排将起到...     

ACE-Asia期间北京PM2.5的化学特征及其来源分析

2001年3 ~ 4月, 在北京采用美国IMPROVE仪器对PM _2.5粒子进行了取样观测. 用质子激发X射线荧光分析(PIXE)方法分析后, 得到了20种元素成分的质量浓度. 研究表明, 观测期间北京春季沙尘PM _2.5平均质量浓度为14.6 μg/m³, 在3月21日和4月10日发生沙尘天气, 沙尘PM _2.5质量浓度分别为62.4和54.1 μg/m³, 表明北京沙尘天气的细粒子污染是非常严重的. 在北京发生沙尘天气的3月21日和4月10日, PM _2.5粒子的S和Cu富集因子非常低, 表明远方的沙尘占了主要贡献; 而在非沙尘天气, S和Cu浓度和富集因子较大, 这可能是局地尘占了主导贡献. PM _2.5中与人类活动有关的元素(如S, Cu)富集因子的变化可能是区分北京地区外来尘和局地尘相对贡献的一个有效方法. 因子分析结果表明, 地壳物质、人类工业活动和燃油这三种源对北京春季PM _2.5有明显贡献.