大气压介质阻挡放电等离子体射流源研究进展

大气压介质阻挡放电等离子体射流是近年来兴起的一种新的大气压低温等离子体放电技术,是目前国际上等离子体科学与技术领域的研究热点之一.作为一种经济、便捷的等离子体产生技术,大气压介质阻挡放电等离子体射流对等离子体生物医学等新兴交叉学科的蓬勃发展起到了良好的推动作用.本文从大气压介质阻挡放电等离子体射流发生器结构设计入手,介绍了部分具有代表性的射流发生器的结构特点及设计思想,分析了不同构型射流源的优势与不足,总结了目前实际应用中大气压介质阻挡放电等离子体射流源特性提升所面临的挑战,并简要讨论了产生较大体积均匀稳定的氦和氩等离子体射流的发生器设计原则和基本特性.     

大气压等离子体射流引发液相OH与H2O2的研究

大气压等离子体在生物医学领域有着巨大应用前景,等离子体引发的液相OH和H₂O₂具有重要的医学效应.明确等离子体工作参数与液相OH和H₂O₂生成之间的关系,进而实现液相OH和H₂O₂的调控,对于探明等离子体医学中关键作用机制具有重要的意义.笔者利用微秒脉冲直流高压等离子体射流作用去离子水,通过发射光谱研究不同工作参数（工作电压、脉冲宽度、脉冲频率以及工作气体组分）下等离子体射流关键气相激发态粒子的变化规律;采用荧光探针结合酶标仪测量了不同工作参数（工作电压、脉冲宽度、脉冲频率以及工作气体组分）下等离子体射流引发的液相OH和H₂O₂的绝对含量,并分析了它们之间的差异.结果表明：等离子体引发的液相OH可能主要是由高能粒子与水面的水分子反应生成的,气相OH溶解到水中的部分不是液相OH的主要来源;而液相H₂O₂则主要是由气相OH复合生成气相H₂O_2...     

轴对称等离子体射流的实验研究

等离子体射流具有广泛的应用前景。建立了轴对称等离子体射流的模型,得出层流状态下等离子体射流的长度与流量成正比。采用Ne、He、Ar在大气压下用介质阻挡放电的手段得到了等离子体射流,发现层流状态下等离子体射流长度与模型结论一致,但是随着激励电压的升高和气体流量的增大,等离子体射流会发生从辉光放电到丝状放电、从层流到湍流的转捩,射流长度会先增大后减小;工作气体的不同对等离子体射流的性质也有重要影响。     

电场分布对射流等离子体生成特性的影响

为了研究电场分布对射流等离子体生成特性的影响,运用有限元分析软件AnsoftMaxwell,对柱-环、柱-三环、柱-螺旋管、柱-管4种不同射流等离子体电极结构下的电场强度及均匀度等参数进行了电场仿真计算,模拟起始放电前不同电极结构下的电场分布情况.分析电场强度及均匀度等参数对射流等离子体生成的影响,结合相应的实验进行验证.仿真和实验结果表明:4种电极结构的最大电场强度差别不大,起始放电电压大致相同;柱-环电极电场分布最不均匀,容易向弧光放电转化;柱-管电极电场分布最均匀,强电场区域大,易于生成大量稳定的辉光放电等离子体.因此,电场分布越均匀、强电场区域越大的电极结构有利于抑制辉光放电向弧光放电的转变,有利于射流辉光等离子体的生成.     

大气压脉冲调制微波发卡氩等离子体射流的电离行为研究

大气压微波等离子体射流具有高密度、高活性的优点,但是难以调制出特定需求的等离子体射流形貌,从而限制了微波等离子体射流的应用范围.本文构建了脉冲微波发卡谐振放电装置,产生了大气压脉冲调制微波氩等离子体射流.实验表明,脉冲调制微波等离子体射流存在三种典型的放电形态:当脉冲频率为10 kHz时,氩等离子体射流呈现周期性变化,且在发卡的开口端形成了拱形的等离子体形貌;当脉冲频率为30 kHz时,氩等离子体射流呈现非周期性变化,等离子体形貌为月牙形;当脉冲频率为60 kHz时,氩等离子体射流呈现大尺度非周期性变化,此时形成了类椭圆形等离子体形貌.此外,微波瑞利散射实验测定了氩等离子体射流的时空电子演化过程,得出电子密度峰值为4.06×10²¹m^-3,电子数在10¹³的量级且随入射功率呈周期性变化.结合实验和仿真结果,三种放电形态的形成机制可归因于局域增强电场的共振激发、微波等离子体射流中的电离波推进、脉冲调制微波氩等离子体中不同粒子的时空分布等共同作用.     

等离子体合成射流激励器的流场特性分析

等离子体合成射流作为一种新型的主动流动控制技术,是针对传统合成射流激励强度差而设计的。利用Fluent 6.3软件,采用结构化网格,对等离子体合成射流激励器流场进行了二维非定常数值模拟,研究单次放电激励器流场的演化规律,并且比较了不同放电时间尺度对激励器出口速度的影响。研究表明:等离子体合成射流激励器能够产生高速射流,最大速度达到439 m／s,大大增加了流场湍流度;激励器放电时间越长,出口峰值速度越大。计算结果表明等离子合成射流激励器能够应用于高速流动控制。     

毛细管消融等离子体及其射流压力特性研究

为研究消融等离子体及其射流在点火和增强火药的燃烧效应时对电热发射内弹道过程的影响,通过实验得到了毛细管内消融等离子体及其射流压力随时间的变化规律,并对脉冲等离子体射流产生的推力进行了初步测试,采用推力计算公式结合等离子体射流的动力学参数对射流的推力进行了计算.实验结果表明:毛细管内消融等离子体及其射流的压力幅值取决于放电能量,射流的压力相对毛细管内等离子体的压力有一定的滞后,并且耗散得更快;脉冲射流产生的推力具有冲击震荡效应,其最大值和射流压力基本同步;利用推力计算公式得到的推力和实验结果具有一致性.     

微波等离子体与Ag/Al_2O_3催化剂协同降解CF_4的机理

为提高大气压下微波等离子体分解CF4过程的能量效率,降低副产物NOx的生成,采用微波等离子体后端添加Ag/Al2O3催化剂的方法,研究了微波等离子体与催化剂协同作用对CF4去除率的影响,考察了催化剂载体中银负载量对副产物NOx生成的抑制效果.结果表明,微波等离子体与Ag/Al2O3对CF4去除协同作用明显,CF4最高去除率达到95.8%.等离子体与催化剂的协同作用使CF4去除效率提高了32.7%,与单独等离子体作用相比,能量利用效率提高58.1%.催化剂中负载Ag量对副产物NOx的体积分数有明显影响,当Ag的负载量为Al2O3质量的2%时,NOx产生量减少了90%.     

基于图像处理技术的等离子体射流稳定性研究

在等离子体技术领域,目前主要基于分析等离子体电弧弧压波动情况间接的研究等离子体射流稳定性。提出一种利用CCD相机以一定频率拍摄等离子体射流图像并基于MATLAB程序分析等离子体射流稳定性的方法。首先利用高速CCD相机按照设定的拍摄频率拍摄等离子体射流图像信息并保存;然后利用MATLAB程序将拍摄的等离子体射流图像转化为灰度图,并求取灰度图中像素大于阀值的像素长度;接着根据预先测量的单位像素长度与等离子体射流实际长度的比值获取等离子体射流实时长度值;最后求取等离子体射流长度与平均长度值的差值和平均长度的比值,定量的分析射流的稳定性。此外,基于此分析方法,通过实验对层流等离子体射流稳定性进行了分析,结果表明此法可有效在线或离线分析等离子体射流稳定性,且等离子体射流的实际波动情况并不与等离子体电弧的波动情况完全保持一致。     

横向来流对等离子体点火器射流特性的影响

为研究航空等离子体点火器的射流特性,采用纹影摄像技术记录了等离子体射流的形成及发展过程,研究来流环境下横向来流速度对航空等离子体点火器射流特性的影响规律.结果表明:在横向来流条件下,来流速度的增大会使得射流偏转角增大,当横向来流速度v m=5 m/s时,射流偏转角θ=15.9°,当横向来流速度vm=20m/s时,射流偏转角θ=77.1°,来流速度增大15m/s,射流偏转角增大3.8倍;同时来流速度增大时,会加大等离子体射流动量与热量的损失速率,导致等离子体射流穿透深度、射流速度、射流面积及射流面积变化率均减小.     

UV/H2O2降解酚类物质动力学研究

利用UV/H2O2系统对苯酚进行氧化降解,不同的苯酚初始浓度,浓度自然对数与时间呈良好线性关系,表明苯酚与UV/H2O2系统中羟自由基反应可以按假一级动力学进行处理,其表观反应速率为0.00219s-1;pH值由3.2升高至10.95时,苯酚的反应速率由0.002 41 s-1下降至0.00110s-1,说明pH对反应的速率有一定的影响.当反应体系温度由20℃上升至40℃时,间甲酚、苯酚和4-氯酚的反应速率常数分别为0.004 19 s-1和0.005 82 s、0.002 19 s-1和0.004 73 s-1、0.00160s-1和0.004 59 s-1,表明反应速率均有较大提高,反应自由能分别为29.341、12.521和40.158 kJ/mol,说明在常规水处理过程中,羟自由基与酚类物质之间的反应在室温下就可以很快完成.     

UV/H2O2/ACF对水中染料靛红的氧化脱色研究

采用紫外杀菌灯(UV)、双氧水(H2O2)和活性炭纤维(ACF)联合技术,对水中染料靛红的氧化脱色进行了研究。考察了溶液初始pH、H2O2用量以及外加Fe3 浓度对UV/H2O2/ACF光解氧化脱色过程的影响,并比较了UV、H2O2、ACF各自在氧化脱色过程的作用。结果表明,UV/H2O2/ACF是一种脱除水中靛红颜色的有效方法,在靛红初始质量浓度0ρ=50 mg/L,pH=6,ρ(H2O2)=200 mg/L条件下,经60 min的光解反应,脱色率达到98.7%。添加Fe3 离子,降低溶液初始pH,可提高颜色脱除效果。     

水质对UV/H2O2降解LAS的影响及机理

研究了UV/H2O2工艺对LAS的去除效果以及水的pH、浊度对LAS降解的影响和机理.结果表明:UV/H2O2工艺可以有效的去除水中LAS,光降解过程符合一级反应动力学模型;在H2O2投加量为8 mg.L-1,14 W低压汞灯照射下,LAS在蒸馏水中光降解速率常数为0.018 1 min-1;在酸性条件下,有利于LAS光降解;浊度大于6NTU时,光降解速率常数迅速下降.     

Different Performances of H2O2 to Oxidise Aldicarb and Hexazinone in the Advanced Oxidation Process of Ozone/Hydrogen Peroxide

The degradations of hexazinone and aldicarb by direct ozonation combined an advanced oxidation process（ AOP） of O3/H2O2 were investigated in this study focusing on the oxidation mechanism by identifying the hydrogen peroxide consumption during the oxidation process of the two chemicals. The results showed that H2O2 could enhance the removal rate of the triazine herbicide hexazinone,and it was consumed along with the variation of removal rate in the light of different pH levels. The addition of H2O2 contributed little to the removal of the thiocarbamate herbicide aldicarb and H2O2 content kept constantly throughout the degradation process. Tert-butyl alcohol（ TBA） effectively scavenged the ·OH radical for hexazinone,but had no effect on the removal rate of aldicarb. Aldicarb removal was mainly attributed to direct ozonation molecule in both O3（ 97.00%） and O3/H2O2（ 96.76%）systems. Moreover,sole O3 could hardly oxidize hexazinone whereas·OH radicals contribute respective 74.70% and 97.50% of removal in O3 system and O3/H2O2 AOP. All of these findings suggest that the mechanism of ·OH radical generation and the chain reaction in O3/H2O2 AOP should be further discussed.     

H2O/CO2 co-electrolysis in solid oxide electrolysis cells

A solid oxide electrolysis cell （SOEC） is an environmental-friendly device which can convert electric energy into chemical energy with high efficiency. In this paper, the progress on structure and operational principle of an SOEC for co-electrolyzing H2O and CO2 to generate syngas was reviewed. The recent development of high temperature H2O/CO2 co-electrolysis from solid oxide single electrolysis cell was introduced. Also investigated was H2O/CO2 co-electrolysis research using hydrogen electrode-supported nickel （Ni）-yttria-stabilized zirconia （YSZ）/YSZ/Sr-doped LaMnO3 （LSM）-YSZ cells in our group. With 50 % H2O, 15.6 % H2 and 34.4 % CO2 inlet gas to Ni- YSZ electrode, polarization curves （I- U curves） and electrochemical impedance spectra （EIS） were measured at 800 ℃ and 900 ℃. Long-term durability of electrolysis was carried out with the same inlet gas at 900 ℃ and 0.2 A/cm2. In addition, the improvement of structure and development of novel materials for increasing the electrolysis efficiency of SOECs were put forward as well.     

电解铝液中氢形成机理

对铝电解过程中铝液中氢的形成机理进行研究。研究结果表明:电解铝所用的原材料(Al2O3和AlF3等)有良好的吸水性能,所携带的水分进入电解液后,或与氟化盐发生水解反应,或被电解成氢和氧,析出的氢通过扩散和Al2O3寄生机制进入铝液,这是电解铝液中氢的主要来源。水分与铝反应所产生的氢通过Al2O3夹杂物-气体寄生机制进入铝液,对电解铝液中氢的形成有重要影响;铝电解过程生成的氢通过扩散和寄生机制对铝液的污染,是短流程工艺影响铝熔体冶金质量的主要根源。     

H2O2/O3高级氧化工艺控制黄河水中溴酸盐生成

为了解决高溴黄河水臭氧化过程中溴酸盐(BrO-3)生成问题,在连续实验装置中,采用H2O2/O3高级氧化技术(AOPs)技术,研究臭氧(O3)、过氧化氢(H2O2)质量浓度以及水力停留时间(HRT)对黄河水BrO3-生成控制的影响。研究结果表明:H2O2的投加能够有效促进O3消耗;当O3质量浓度为2.9～4.3mg/L时,单独臭氧化过程中,BrO-3生成量为13～50μg/L,均超标,投加H2O2能够有效抑制BrO3-的产生,其抑制效果与H2O2/O3的摩尔比有关,当H2O2/O3摩尔比为1.5时,控制效果最佳,当O3质量浓度低于3.72mg/L时,在此比例时可将BrO-3浓度控制在10μg/L以下,达到现行的饮用水标准;BrO3-生成量与HRT成正比;当O3质量浓度较高时,可通过适当减少HRT控制出水BrO-3浓度。H2O2/O3高级氧化工艺对有机物的去除具有强化作用,出水UV254去除率可达50%以上。     

CNTs气体电极高效产H2O2及在直接蓝脱色中的应用

以碳纳米管等气体电极为阴极，石墨为阳极，构成电化学体系现场产生H2O2，考察电流密度对H2O2产生量的影响．结果表明：pH值为7、电流密度为20mA／cm^2、曝气量为1．3L／min时，通电1h，CNTs气体电极H2O2产生量为1036mg／L，是活性炭气体电极的1．7倍．以CNTs气体电极为阴极，Sb-SnO2／Ti电极为阳极，阴阳极联合降解直接蓝染料，60min脱色率达96％，且反应符合拟一级反应动力学．     

类Fenton试剂用于烟气脱硫的高效可行性研究

在铁法脱硫的基础上引入过H₂O₂,对铁粉和H₂O₂组成的类Fenton体系进行了烟气脱硫研究。利用自行设计的实验室简易鼓泡吸收罐,考察了过H₂O₂质量浓度、铁粉用量、进口气速和进口SO₂体积分数等因素对脱硫效果的影响。实验结果表明,H₂O₂的质量浓度可低至6g/L;铁粉用量为4.2g/L时处理效果稳定;在气速400L/h下,该法脱硫效果能达到99%以上;SO ₂进口体积分数对脱硫效果影响不大。填料塔小试结果与简易鼓泡吸收罐反应结果基本相符。     

铁氰化钴修饰铂电极的制备及其对H2O2的电催化作用

以铂电极为基体,用电沉积方法制备了铁氰化钴修饰电极,研究了该电极的电化学特性及H2O2在该修饰电极上的电化学行为。实验表明,该电极对H2O2具有催化作用;在4．9×10^-5～1．1×10^-3mol／L范围内,峰电流与H2O2的浓度呈线性关系（R=0．9986）,检出限为1．3×10^-5mol／L。