CO2对Fe2O3催化剂NH3-SCR脱硝性能影响

考虑到CO₂是固定源和移动源废气中的主要组分,Fe₂O₃是铁基催化剂中的重要活性物质,研究了CO₂对Fe₂O₃催化剂NH₃-SCR脱硝性能的影响.结果表明,CO₂的加入在300℃以下明显抑制了催化剂的NH₃-SCR性能.这主要是因为CO₂的存在改变了催化剂表面NH₃/NO_x的吸附行为,从而影响了NH₃-SCR反应.原位漫反射傅里叶变换红外光谱和程序升温脱附实验结果表明,CO₂可以被吸附活化成碳酸盐物种;这些碳酸盐物种可以作为新的酸性位点吸附NH₃物种,促进催化剂对NH₃的吸附;但同时CO₂和NO_x之间存在竞争吸附,这会导致催化剂表面生成的关键NO₂物种和硝酸盐物种的减少,从而...     

复合催化剂AgI-Ag3PO4/TiO2纳米带的制备及其光催化性能研究

通过化学沉淀法在TiO₂纳米带上首先制备了Ag₃PO₄/TiO₂,然后利用离子交换法成功将AgI负载到Ag₃PO₄上,制备了具有优异催化活性的复合催化剂AgI-Ag₃PO₄/TiO₂。利用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X-射线衍射仪（XRD）、X-射线光电子能谱（XPS）等分析方法对复合催化剂的形貌、晶型结构、元素组成等进行了表征,结果表明：TiO₂纳米带形貌规整,宽度在50~400 nm之间,AgI-Ag₃PO₄纳米颗粒均匀地负载于TiO₂纳米带表面;TiO₂纳米带晶型为典型锐钛矿相,AgI为六方晶相的β-AgI,Ag₃PO₄为立方晶相;AgI-Ag₃PO₄/TiO₂中Ag元素以+1价态存在于催化剂中,没有Ag单质析出,表明复合催化剂结构稳定。以罗丹明B作为复合光催化剂的模型反应物,评估了不同批次、AgI/Ag₃PO₄不同比例催化剂的光催化性能,结果显示：AgI-Ag₃PO₄/TiO₂系列催化剂的催化活性均高于单独的TiO₂、Ag₃PO₄和AgI;当AgI与Ag₃PO₄物质的量比为3∶5时,AgI-Ag₃PO₄/TiO₂具有最高的光催化效率,该催化剂在30 min后对罗丹明B的降解率可达到98.7%,并且在多次重复实验后仍然保持较高的催化活性。     

可见光响应的Ag3VO4/TiO2制备及其催化活性的研究

采用微波辅助溶胶-凝胶方法制备了对可见光响应的Ag₃VO₄/TiO₂纳米光催化剂,并对制备的样品进行XRD、UV-Vis DRS、N₂吸附-脱附、SEM等表征。结果表明,Ag₃VO₄掺杂量的不同,对光催化降解效果有不同的影响。Ag₃VO₄掺杂量为1 %时,Ag₃VO₄/TiO₂复合光催化剂具有较强的催化性能,而随着Ag₃VO₄掺杂量的增加,催化剂的活性逐渐降低。用500 ℃煅烧的掺杂量为1 %的Ag₃VO₄/TiO₂复合光催化剂降解罗丹明B,4 h后降解率可以达到80 %。     

2D TiO2/Ag3PO4异质结复合催化剂的制备及其光催化性能研究

采用溶剂热法制备了二维TiO₂纳米片（2D TiO₂）,然后通过原位生长法在其表面沉积Ag₃PO₄,得到2D TiO₂/Ag₃PO₄异质结复合光催化材料。通过透射电子显微镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、紫外可见分光光谱法（UV-Vis）、X射线光电子能谱（XPS）、N₂吸附-脱附法（BET）等手段对催化材料进行了表征,评价了2D TiO₂/Ag₃PO₄在可见光下催化降解罗丹明B （RhB）的性能,并结合荧光和电化学测试结果,提出了2D TiO₂/Ag₃PO₄的可见光催化机理。结果表明,2D TiO₂/Ag₃PO₄的吸附-光催化降解性能随着Ag₃PO₄含量的增加而提高;少量H₂O₂可以极大地提高2D TiO₂/Ag₃PO₄的光催化活性;光催化降解RhB过程中的主要活性物质是·OH和·O^-₂,异质结的存在使2D TiO₂/Ag₃PO₄具有比2D TiO₂更优异的光催化活性、电荷分离能力和更快的光电子转移速率。     

失活钒基催化剂再生-改性用于低负荷烟气脱硝

基于电厂失活催化剂,采用物相分析、化学组分测试、比表面积测量表征手段确定导致V₂O₅/TiO₂失活的原因为As₂O₃、碱金属中毒,而失活催化剂晶型结构没有发生改变且具有高的比表面积.采用0.01mol/L 的H₂C₂O₄溶液和0.015mol/L的NH₃·H₂O溶液对催化剂进行洗涤再生处理可将催化剂表面SO₃,As₂O₃,K₂O和Na₂O质量分数分别降至0.09%,0.05%,0.02%和0.01%,重新负载1.5%质量分数V₂O₅后催化剂活性得以恢复.负载3%质量分数CuO后催化剂表现出好的低温催化活性,220℃, 250℃, 280℃ 和 310℃下V₂O₅-CuO/TiO₂的NO_○x转化率分别为62.4%, 82.2%, 90.8%和95.5%.     

钐对SmxMn0.3?xTi催化剂NH3选择性催化还原NOx过程中N2选择性的影响

本文研究了Sm对Mn基催化剂NH₃选择性催化还原NO的改善作用。采用共沉淀法制备了一系列Sm_xMn_0.3?xTi催化剂(x = 0, 0.1, 0.15, 0.2和0.3)。活性测试表明,Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂在180?300°C条件下,NO转化率达100%,N₂选择性达87%以上。表征结果表明,Mn基催化剂中添加Sm,抑制了TiO₂和Mn₂O₃相的结晶,提高了比表面积和酸性,其中Sm改性催化剂的比表面积从152.2增加至241.7 m2·g?1。这些作用有利于提高催化活性。X射线光电子能谱(XPS)结果表明,Sm_0.15Mn_0.15Ti的Sm3+/Sm和O_β/O的相对原子比分别为76.77at%和44.11at%,添加Sm增加了表面吸附氧(O_β),降低了Mn4+的表面浓度;程序升温还原H₂(H₂-TPR)结果表明,Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂还原温度提高,H₂消耗量降低至0.3 mmol?g?1。Sm的引入降低了催化剂Mn4+表面浓度,使得该催化剂氧化还原性能降低,进一步抑制NH₃氧化和非选择性催化还原反应生成N₂O,从而提高了催化剂的N₂选择性。原位漫反射红外傅立叶变换光谱(DRIFTs)表明,Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂的NH₃-SCR反应主要遵循Eley?Rideal机制。Sm掺杂增加了Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂的表面吸附氧(O_β),降低了氧化还原性能,提高了Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂的NO转化率和N₂选择性。     

锆掺杂TiO2负载锰铈氧化物低温催化还原NOx

采用溶胶-凝胶法制备TiO₂、ZrO₂和不同比例TiO₂-ZrO₂等载体,超声波浸渍负载一定量的Ce-Mn活性组分.通过扫描电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱和比表面积（BET）法对催化剂进行表征,并考察催化剂的氨气低温催化还原NO_x的活性.结果表明,TiO₂-ZrO₂（3:1,摩尔比）载体为介孔材料,颗粒粒径较小且高度分散,比表面积高达151 m²·g^-1由于Zr⁴⁺取代Ti⁴⁺掺杂进入TiO₂晶格内,导致其晶格畸变,抑制TiO₂晶型转变,获得了良好的热稳定性,加之活性组分以无定形态存在,催化剂表面存在Ce³⁺/Ce⁴⁺氧化还原电对,从而提高催化剂的低温催化还原活性.在550℃下焙烧的催化剂10%Ce（0.4）-Mn/TiO₂-ZrO₂（3:1）的活性最高,其在140℃、体积空速67000 h^-1的条件下,NO_x的转化率达到99.28%.140℃时单独通入体积分数为10%的H₂O以及同时通入体积分数为10%H₂O和2×10^-4SO₂,催化剂显示出较强的抗H₂O和SO₂中毒能力.     

以水热炭为模板制备TiO2光催化剂及其光催化性能研究

以水热炭为模板, 采用溶胶–凝胶法制备TiO₂光催化剂, 并采用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)和BET比表面积测定等方法, 对催化剂的物相、组成、形貌和比表面积等进行表征。通过光催化降解甲基橙溶液, 评价样品的光催化性能。研究结果表明: 与TiO₂相比, 以水热炭为模板制备的HTC-TiO₂具有更高的热稳定性, 在煅烧温度较高时仍保持锐钛矿型。HTC-TiO₂具有水热炭的片状结构特征,TiO₂颗粒在HTC表面分散较好, 晶体粒径更小, 比表面积增加, 从而提高其光催化活性。当煅烧温度为450ºC时, 以水热炭为模板制备的HTC-TiO₂对甲基橙的降解率在550 W碘钨灯光照2小时后达到40.6%, 光催化效率比TiO₂(16.2%)提高1.5倍。     

SnOx-CeOx/沥青基球形活性炭催化剂选择性催化还原NO的脱硝性能

以高软化点石油沥青原料制备的沥青基球形活性炭(PSAC)为载体，采用浸渍法负载锡、铈氧化物制备SnO_x-CeO_x/PSAC系列催化剂，考察催化剂在低温下的脱硝性能，并采用N₂吸附/脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等方法对催化剂进行表征。结果表明，在CeO_x/PSAC催化剂中添加SnO_x后催化剂的脱硝活性显著增加，但随着金属担载量(质量分数)增加，脱硝活性呈现先升高后降低的趋势，Sn、Ce担载量分别为5%和13%的SnO_x-CeO_x/PSAC(以Sn(5%)Ce(13%)/PSAC表示)催化剂具有最高的脱硝活性，在该催化剂条件下，100～300℃时可得到最高的NO转化率(98%)。添加SnO_x后，CeO₂在载体表面的分散性得到提高，由于Sn⁴⁺替代Ce⁴⁺掺杂于立方相CeO₂晶格中形成固溶体，因而催化剂的脱...     

Al2O3-TiO2复合氧化物负载的钴基催化剂光热费托合成性能研究

选用Al₂O₃和TiO₂的复合物作为催化剂的载体,通过浸渍法合成了不同TiO₂含量(0%,5%,10%,15%)的负载型钴基催化剂,采用XRD、TEM、TPR、BET、UV-Vis、XPS、CO-TPD等技术对催化剂进行了表征,并考察了其光热催化费托合成性能。结果表明,含量较少的TiO₂是激发光催化反应的决定因素,引入紫外光照能够激发光生电子从TiO₂向金属钴转移,有利于反应物CO分子的解离活化,致使CO转化率大幅提升。产物分布方面,抑制产生CO₂,促进低碳数烷烃生成。当TiO₂含量为5%时,光照引起的CO转化率提升幅度最高,可达68.8%。此研究有助于理解光热催化费托反应体系中催化剂构效关系和反应过程。     

WO3/TiOF2-TiO2复合催化剂的制备及其光催化性能研究

采用水热法制备了具有太阳光光催化性能的WO₃/TiOF₂-TiO₂三元复合的系列光催化剂W∶Ti=X∶10（X=0.5、1、3、5）（其中X∶10为W与Ti元素的物质的量之比,下同）。为提升催化剂性能,在复合前用NaOH溶液对TiOF₂进行了改性处理,制备了W∶OH-Ti=X∶10（X=0.5、1、3、5）系列光催化剂。采用X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、紫外可见漫反射光谱（UV-vis DRS）、扫描电子显微镜（SEM）、荧光光谱（PL）等手段对样品进行了表征。在模拟太阳光照射下,以盐酸四环素（TTCH）溶液为模拟废水,对催化剂性能进行了研究。结果表明,WO₃的加入使部分TiOF₂在高温下转变为TiO₂,W∶OH-Ti=1∶10复合光催化剂与TiOF₂相比,禁带宽度降低,可见光响应增强,电子-空穴的复合受到了抑制,并且TiOF₂经NaOH处理后,复合光催化剂增加了更多的羟基。模拟太阳光照射2.5h后,投加量为0.3g/L的W∶OH-Ti=1∶10催化剂对TTCH的降解率可达85%,说明所制备的三元复合光催化剂具有良好的催化效果。     

硫酸化改性对TiO2负载的铈基脱硝催化剂的活性及抗碱金属性能的影响

采用浸渍法对TiO₂负载的铈基催化剂进行了硫酸化改性,同时制备了未经硫酸化改性的催化剂与之对比,通过X射线衍射（XRD）、比表面积测试（BET）、氢气程序升温还原（H₂-TPR）、X射线光电子能谱（XPS）和吡啶红外光谱（Py-IR）等一系列手段对催化剂进行了表征。结果表明,硫酸化改性不仅能够增加催化剂表面的化学吸附氧的含量,提高催化剂的氧化还原性,而且还能极大地丰富催化剂表面的布朗斯特酸位点和路易斯酸位点,以此来增加催化剂的酸性,使得催化剂的低温活性有所提升并拓宽其温度窗口。此外,硫酸化改性为铈基催化剂表面增加了额外的超强酸位点,使催化剂在受到碱金属的毒害后,仍有大量的酸位能得以保留,能够维持对NH₃的吸附,进行催化反应循环,极大地提升催化剂的抗碱金属性能。     

V2O5/ZrO2-Al2O3催化甲醇选择性氧化合成二甲氧基甲烷

采用浸渍法制备了V₂O₅质量分数不同的V₂O₅/Al₂O₃催化剂,采用Zr对Al₂O₃载体进行改性并应用于催化甲醇选择性氧化制备二甲氧基甲烷(DMM)的反应中。经X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见分光光谱(UV-Vis)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、N₂吸附-脱附(BET)、H₂程序升温还原(H₂-TPR)和NH₃程序升温脱附(NH₃-TPD)表征分析,结果表明:与单一Al₂O₃负载的钒基催化剂相比,Zr改性提高了钒氧化物的分散性与稳定性,加强了催化剂中各组分间的相互作用,有效调变了催化剂的酸性和氧化性,进而提高了DMM的选择性。考察了反应条件对甲醇选择性氧化制备DMM的影响,最佳反应温度为175 ℃,经20%V₂O₅/12%ZrO₂-Al₂O₃催化氧化,甲醇转化率为27.9%,DMM选择性为99.9%。     

复合催化剂SO42--H3PW12O40/TiO2(P123)的制备及其光催化降解二硝基甲苯

 采用溶胶-凝胶与溶剂热相结合的方法制备了系列介孔复合光催化剂SO₄^2--H₃PW₁₂O₄₀/TiO₂ （P123）,并对其进行了表征和分析。N₂吸附表面分析及扫描电镜（SEM）图片显示,复合催化剂的粒径明显减小,比表面积高达211m²/g,是TiO₂的5 倍。紫外漫反射吸收光谱（UV-Vis）显示,与TiO₂相比,复合催化剂的吸收光谱发生了明显的红移,且吸收强度明显增强。运用L₁₆（4⁵）的正交实验设计探讨了H₃PW₁₂O₄₀负载量、模板剂P123 的添加量、溶液初始pH 值、催化剂加入量以及H₂SO₄浓度5 个因素对二硝基甲苯（DNT）降解性能的影响,并对正交实验结果进行了直观分析和方差分析。结果表明,该降解过程符合L-H 表观一级反应动力学,在催化剂用量为1.2g/L、H₃PW₁₂O₄₀负载量为20%、模板剂P123 的加入量为2g、溶液初始pH 为2、H₂SO₄的浓度为1mol/L 条件下,经氙灯光源辐照4h 后,DNT 的降解率达到98.7%,DNT 降解的半衰期为0.7162h,取得了良好的光催化效果。     

纳米TiO2溶胶催化葡萄糖合成5-羟甲基糠醛

采用溶胶凝胶法合成了纳米TiO₂溶胶和PEG-TiO₂溶胶,将其作为葡萄糖转化为5-羟甲基糠醛(HMF)的催化剂,对比研究了纳米TiO₂粉体和TiO₂溶胶的催化性能. 结果表明: 以纳米TiO₂溶胶为催化剂,葡萄糖转化为HMF的转化率为93.7%,HMF的收率为21.7%;以纳米TiO₂为催化剂,葡萄糖的转化率接近100%,而HMF的收率仅为1.4%. 采用聚乙二醇(PEG 200)和钛酸乙酯为原料,制备了具有更高TiO₂固含量的PEG-TiO₂溶胶,方便运输、储存和使用. 在最佳条件下,以PEG-TiO₂溶胶和甲酸为催化剂,以水为反应溶剂,葡萄糖的转化率达到92.0%,HMF的收率达到56.2%,反应温度为100 ℃,反应时间为12 h. 研究结果为工业上大规模绿色高效催化葡萄糖转化为HMF提供了一种新的方法.     

氧化硅基底负载TiO2薄膜的制备及其光催化应用研究

以钛酸丁酯为钛源，乙酰丙酮和冰醋酸为水解抑制剂，聚乙二醇为致孔剂，制备了一种稳定的TiO₂水溶胶。采用浸渍提拉法将TiO₂溶胶负载到活化的载玻片上，再经180℃水热或500℃煅烧得到TiO₂薄膜催化剂。采用扫描电子显微镜（SEM）、原子力显微镜（AFM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线晶体衍射（XRD）和Raman光谱等分析手段对样品进行了表征，结果表明：TiO₂薄膜是由粒径为8~12 nm的球形颗粒组成的多孔结构，其晶型为结晶度良好的锐钛矿。以甲基橙为光降解物，在紫外灯下测试薄膜的光催化性能，结果显示煅烧处理的TiO₂薄膜催化剂的光催化活性优于水热处理，对低浓度甲基橙的降解效率达90%以上，并且多次重复使用后光催化活性基本保持不变。     

金红石型纳米TiO2颗粒的制备及其光催化性质

采用沉淀\|胶溶法在70 ℃合成了平均粒径为20 nm且粒度分布均匀的金红石型TiO₂纳米颗粒. 通过XRD, TEM和Raman测试表明, 样品由多晶粉末组成, 具有单一的金红石型TiO₂结构, 粒度分布均匀. 金红石型TiO₂纳米颗粒对罗丹明B染料的光降解作用优于热处理得到的金红石型TiO₂纳米颗粒的光催化作用, 略低于P25 TiO₂纳米颗粒对罗丹明B染料的光催化能力.     

Influence of annealing temperature on structure and photocatalytic activity of TiO2 thin films prepared by DC reactive magnetron sputtering method

Transparent TiO₂ thin films were successfully prepared on high purity silica substrates by DC reactive magnetron sputtering method and annealed at different temperatures. The effects of the annealing temperature （300-600 ℃） on crystalline structure, morphology, and photocatalytic activity of the TiO₂ thin films were discussed. The photocatalytic activity of the films was evaluated by photodegradation of methylene blue solution. With increasing annealing temperature, the photocatalytic activity of the TiO₂ thin films gradually increased because of the improvement of crystallization of anatase TiO₂ thin films. At 500 ℃, the TiO₂ thin film shows the highest photocatalytic activity due to the improvement of crystallization of anatase TiO₂ thin films. When the annealing temperature increases to 600 ℃, the photocatalytic activity of thin film decreases owing to the formation of rutile phase and the decrease of surface area.