水对无烟煤吸附CH4和CO2影响机理探究

为探究水分对无烟煤吸附CH4和CO2分子的微观机理,采用材料实验室(Materials Studio)和巨正则系综蒙特卡洛方法,模拟了不同含水质量分数、不同压力下无烟煤对CH4、CO2和H2O (g)的吸附行为.从吸附量、能量角度分析H2O对无烟煤吸附CH4和CO2的影响机制.研究结果表明:3种气体分子的饱和吸附量大小...     

镍在超临界H2 O/CO2混合工质中腐蚀的反应力场分子动力学模拟

超临界H2 O/CO2混合物是煤炭超临界水气化新型热力循环的工质,研究结构材料在其中的腐蚀行为可为热力发电系统的安全、高效运行提供指导.该文采用反应力场分子动力学模拟方法研究了模型材料镍在超临界H2O/CO2混合工质(25 MPa、873 K)中的腐蚀过程.模拟结果既追踪了H2 O和CO2分子在Ni表面的吸附、解离等微...     

K和Ca掺杂对硅酸锂高温吸收CO2性能的影响

以SiO2和Li2CO3,为反应原料,采用高温固相法,在掺杂不同比例的K或Ca元素的条件下合成了一系列可以直接吸收CO2的硅酸锂(Li4SiO4)材料.实验结果表明,掺杂K或Ca元素都可以提高(Li4SiO4)材料对CO2的吸附率,但K和Ca的最佳掺杂量不同.不同元素掺杂对Li4SiO4吸附稳定性的影响也有不同.采用x射线衍射(XRD)初步探讨了不同元素掺杂对Li4SiO4的吸附性能影响原因.     

锆酸锂的合成及其吸收CO2性能研究

以纳米级四方相ZrO2(t)为反应物,采用高温固相法合成了在高温下可直接吸收CO2的Li2ZrO3材料。用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线粉末衍射仪(XRD)分别分析了所合成材料的表面与结构特征,使用热重分析仪(TG)研究了Li2ZrO3材料吸收CO2的性能。实验结果表明,吸收温度影响材料吸收CO2的性能,500℃下Li2ZrO3材料具有最佳的CO2吸收性能。此外,CO2气体流量、Li2ZrO3材料样品重量以及升温速率均影响材料吸收CO2的性能。     

HCN与CO,CO2,H2CO形成氢键的从头算研究

采用ab intio能量梯度方法(3-21 G基组)分别优化了HCN与CO,CO_2和H_2CO3个分子形成的氢键络合物的几何构型.结果表明,CO,CO_2和H_2CO中氧原子能够与HCN中的氢原子形成氢键,且三者的氢键键能依次增大,分别为18.2,21.9和34.6 kJ·mol~(-1),氢键键长依次减少,分别为0.2119,0.204 4和0.195 0 nm.此外,能量分解的结果表明,氢键的形成主要是靠静电相互作用能及电荷迁移能.     

CO2浓度变化对欧洲区域气候影响的数值研究

给出了大气中二氧化碳浓度加倍引起的德国南部及邻近阿尔卑斯山区5年1月和 7月气温和降水率变化的模拟结果.模式采用在大气环流模式(ECHAM3)中嵌套的中尺度气候和化学模式(MCCM).模拟结果显示:区域平均气温(地面上2 m处温度)的5年平均1月增加0.8℃,7月增加4.7℃;区域降水率的5年逐月平均则显示1月无变化,7月减少40 %.讨论了气温、降水率以及降水频率等变化的空间分布,也给出了控制试验(1×CO2) 和敏感试验(2×CO2)中气温和降水率的年际变化模拟结果.     

膜气吸收法分离烟气中CO2的实验

采用聚丙烯中空纤维膜接触器,分别用去离子水、单乙醇胺(MEA)及N-甲基二乙醇胺(MDEA)水溶液作为吸收剂,对模拟烟气中的CO2分离进行了试验研究.考察了气体流速、入口气体中CO2体积分数、吸收剂流速、吸收剂浓度以及吸收剂种类等因素对CO2脱除率和总传质速率的影响.实验结果显示:3种吸收剂分离CO2的效率由大到小依次为MEA、MDEA、去离子水;CO2的脱除率和传质通量随吸收剂浓度、流速的提高均增加;CO2的脱除率随气体流速和CO2在入口气体中体积分数的增大而减小,而传质速率却随之增加.系统长时间运行后发现存在膜孔润湿现象,进而影响膜的传质性能.因此,吸收剂浓度须在传质和长时间运行性能之间进行权衡.     

超临界CO2萃取废电路板中阻燃剂的研究

废印刷电路板(PCB)的处理是电子废弃物回收处理过程中的一大难题,传统的填埋或焚烧处理造成严重的环境污染,同时废印刷电路板中含有的各种金属及高附加值阻燃剂未能回收再利用,造成大量的资源浪费.本研究选取了4种有代表性的废电路板边角料作为原料,采用摇床法浮选分离金属与非金属树脂材料,再通过超临界CO2从树脂材料中萃取出其中含有的添加型有机磷系阻燃剂--磷酸三苯酯(TPP),同时采用在线高压紫外分光光度仪观测TPP的萃取行为,并对萃出物分别采用红外吸收光谱仪(IR)及气相色谱/质谱联用仪(GC/MS)、气相色谱(GC)分析确定萃出物组成.初步考察了TPP的超临界CO2萃取效率,确定了萃取时间、温度、压力等参数条件.     

CO2-O2/H2O混合气氛下煤气化过程的(火用)分析

应用ASPEN软件模拟CO2-O2/H2O混合气氛下的煤气化系统,采用炯分析法对系统的(火用)效率和(火用)损失状况进行了分析,考察了气化温度、气化剂中CO2的含量以及气化剂预热温度三种因素对气化系统(火用)效率的影响.结果表明:当气化温度从800℃升高到1400℃时,(火用)效率从76.31％提高到88.49％;随着气化剂中CO2含量提高,气化过程(火用)效率先降低后升高,当CO2含量提高至12％以后,气化过程(火用)效率持续升高,气化剂中CO2的含量为45％ ～48％时,气化煤气中有效气体含量达到最高值79.41％;气化剂的预热温度对炯效率的影响很小.     

GO/SWCNTs分子筛膜制备及其分离CO2和N2性能

采用改进后的Hummer法制备氧化石墨烯(GO),混酸法纯化单壁碳纳米管(SWCNTs),真空抽滤法制备GO/SWCNTs复合材料分子筛膜.通过透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM),X射线衍射仪(XRD)、热重分析(TGA)对复合膜材料组成、结构、形貌、性能等进行表征;其对混合气体(CO_2、N_2、CO)中CO_2和N_2的分离性能进行了研究.结果表明:制备的GO/SWCNTs分子筛膜中单壁碳纳米管成功嵌插到氧化石墨烯表面与片层之间,起到骨架支撑作用;混合气体中CO_2、N_2、CO的渗透系数最大分别达到1 976、1 897、149 Barrer,各组分气体分离系数为:α(CO_2/N_2)值7.2、α(N_2/CO)值32.8、α(CO_2/CO)值37.表现出良好的CO_2和N_2分离性能.     

不可采煤层CO2封存的数值模拟

将CO2注入不可采煤层进行封存(CO2-ECBM)能在封存CO2的同时回收甲烷,因而是一项具有良好前景的CO2处置技术。CO2或者CO2/N2混合气注入煤层后在煤层中运移涉及到多组分气体在煤中的吸附、多组分气体以及气、水两相在煤层中的扩散渗流等过程。基于上述过程,建立了考虑煤基质吸附气体后的膨胀效应、能够描述多组分气体在煤层中吸附/解吸扩散渗流过程的数学模型,并采用数值解法对模型进行了求解,与已有的模拟结果比较表明建立的模型是可靠的;利用该模型研究了煤层渗透率、不同气体差异性吸附膨胀系数、煤对CO2/CH4的吸附比、以及注入气体组成对于CO2封存以及煤层气生产的影响,研究结果可以为CO2-ECBM项目的场地条件选择以及工艺参数的优化提供依据。     

H2对CO红外吸收系数的影响

用NICOLET 170 SX型付里叶变换红外光谱仪,研究了H_2对CO红外吸收系数的影响,测定了在7托CO中加入0—450托H_2时,CO(?)P(6)、R(5)线的吸收系数的变化.并进行了讨论.实验还测定了纯CO P(6)、R(5)、P(9)、R(9)线的吸收系数,并考察了满足比耳定律的浓度范围.     

基于磁悬浮天平的超临界CO2-癸烷溶液密度特性研究

超临界CO2溶解原油的能力主要取决于超临界流体的密度.基于高精度磁悬浮天平实验系统,利用癸烷模拟原油,系统测量了不同温度(313～353K)和压力(12～18MPa)下,不同CO2质量分数(0、8%、20%、43%、67%)CO2-癸烷溶液的密度,并分析了各参数对CO2-癸烷溶液密度的影响.研究发现在CO2质量分数一定的情况下,CO2-癸烷溶液密度随着压力的增加而增加,随温度的升高而降低.CO2溶解质量分数对溶液的性质有显著影响,CO2的注入量对驱油存在一个有效的区间,可以根据井下温度、压力来决定注入量,从而达到最佳的驱油效果.     

基于Gibbs自由能最小原理分析CO2重整CH4

运用G ibbs自由能最小方法,研究了重整反应器的操作参数(温度、压力、反应气配比等)对CO2重整反应中CH4转化率和产物分布的影响,以及甲烷氧化反应与CO2重整反应间的能量耦合.研究结果表明:反应压力P不变(P=101.325 kPa),随温度升高CH4和CO2转化率增大,在900 K左右产生的H2O(g)的量达到极大值,在1 200 K以上CH4转化率接近100%;反应温度T不变(T=973 K),随压力升高CH4和CO2转化率降低,H2O(g)的选择性略微增加;T=973 K,P=101.325 kPa,原料气中nCH4/nCO2(摩尔比)从0.65增加到2.0时,CH4转化率从85%降到45%,nH2/nCO(摩尔比)从0.77增加到0.95;反应器中加入适量O2,可以提供CO2重整反应所需的能量,同时可调节产物中CO与H2的摩尔比.     

影响CO2吞吐采油效果的若干因素研究

为了研究 CO2 吞吐的生产规律及其影响因素 ,进行了一系列室内实验 .着重研究吞吐时机(水驱后 CO2 吞吐 ,自喷后 CO2 吞吐 )、降压方式 (一次降压 ,多级降压 )、原油粘度 ( 1 1 .7,2 0 ,1 0 0 ,1430 ,2 5 4 0 m Pa·s)及 CO2 注入量、井底流压等因素对产油量的影响 .得到了实验条件下所研究的因素与周期产油量的关系曲线 .研究认为增加 CO2 注入量或降低井底流压、一次降压能够提高产油量 ;对稀油油藏 ,水驱后 CO2 吞吐的周期采出程度可达 2 %～ 3% ;对稠油则因其粘度的大小 ,换油率的大小不同而有差异 ,原油粘度增加吞吐效果变差 .该研究对 CO2 吞吐现场应用的设计具有一定的参考价值     

船舱CO2泄漏模拟分析

基于计算流体力学对船舱CO2泄漏扩散进行模拟,探究了泄漏速度、阻碍物高度和倾斜角对泄漏扩散的影响.结果表明:CO2泄漏速度越大,向船舱底部沉积愈明显,气体扩散的范围越大,人逃生时间越短;增加阻碍物的高度可显著增加对船舱CO2泄漏的阻碍作用;向左倾斜45°的阻碍物阻碍效果最佳,向右倾斜45°的阻碍物,下风向高浓度CO2区域最大,人员逃生越困难.模拟结果可为船舱CO2泄露事故预防提供参考.     

影响Li_2ZrO_3材料吸收CO_2性能的因素

以四方相ZrO2为原料,采用固相反应法合成了一系列用于高温下可直接吸收CO2的Li2ZrO3材料.使用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)及热重分析仪(TG)分别对其进行了结构、形貌及其吸收CO2性能的表征.实验结果表明,原料ZrO2的粒径影响Li2ZrO3材料吸收CO2的性能,与微米级ZrO2相比,以纳米级ZrO2为原料合成的材料其吸收CO2的速度明显变快.Li2ZrO3材料的结构影响材料吸收CO2的性能,单斜相Li2ZrO3材料几乎对CO2无吸收,而以四方相为主相的Li2ZrO3材料具有较好的吸收CO2的性能.此外,气氛中CO2的分压影响材料吸收CO2的速度。     

致密油藏CO2前置压裂流体相互作用机理

目前,致密油藏的高效开采仍是世界研究的重点及难点,其中CO2压裂技术受到广泛重视.为了进一步明确CO2前置压裂流体之间的相互作用机理,利用室内实验对地层条件下CO2注入后原油高压物性(密度、黏度、压缩系数等)的改变情况进行研究,明确CO2与原油的相互作用关系,其次通过数值模拟手段对压裂不同阶段中CO2存在方式、原油黏度等性质进行研究.结果表明,首先CO2的注入会导致原油密度明显增加,黏度降低,同时CO2的注入会提高地层的可压缩性,提高地层的弹性能量.其次在压裂及焖井阶段,CO2主要存在于油相中.在返排过程中,CO2逐渐从油相中脱离,以气相的形式存在.由于不同阶段CO2相态的改变以及CO2对原油组分具有萃取作用,使得原油黏度在返排过程中升高,密度下降.研究成果对致密油藏CO2前置压裂流体作用机理有了更深刻的认识,为进一步开展CO2压裂的后续研究奠定了坚实的基础.     

大气CO2浓度增加对冬小麦品质性状的影响

依据自行设计的模拟气候变化试验装置系统(CGC),研究大田条件下CO2浓度增加对不同冬小麦品种(中育5号和中优9701)品质性状诸如面粉蛋白质含量、沉降值、面团特性以及淀粉糊化特性的影响.结果表明:面粉蛋白质含量随CO2浓度增加(幅度为57mg·kg-1)明显下降,CO2浓度从451mg·kg-1增加到565mg·kg-1时,中育5号和中优9701品种的面粉蛋白质含量分别下降了4.5%和3.1%;在451～565mg·kg-1范围内,CO2浓度增加使沉降值降低,但影响较小,而对面团流变学特性诸如面团形成时间和延伸性有负面影响,其中对中优9701粉质参数影响微小;CO2浓度增加对烘烤品质影响不利,尤其面包体积下降明显.此外,CO2浓度增加对淀粉糊化特性的影响具有双重性,一方面CO2水平有限度的升高可在一定程度上改善面条的食用品质;另一方面CO2水平进一步提高又对食用品质产生负面影响.     

碳酸盐倒退溶解模式的化学热力学基础——与CO2有关的溶解介质

碳酸盐岩占据了油气储层的"半壁江山",次生孔隙是碳酸盐储集空间的主体,相对浅埋藏条件下碳酸盐矿物更容易溶解的倒退溶解模式在碳酸盐油气勘探中具有非常重要的指导意义.以化学热力学中的吉布斯自由能增量为基础,计算了与CO2(g)/CO2(aq)/H2CO3/HCO3-/H+/CO32-系统有关反应在不同温度下的平衡常数,包括不溶于水的CO2气体分子(即CO2(g))和溶于水中的CO2(即CO2(aq))之间的平衡反应(CO2(g) CO2(aq))、溶于水中的CO2(即CO2(aq))和碳酸(H2CO3)之间的平衡反应(CO2(aq)+H2O H2CO3)、碳酸(H2CO3)的一级电离反应(H2CO H++HCO3-)和碳酸(H2CO3)的二级电离反应(HCO3- H++CO32-).同时,根据方解石和白云石在酸性条件下的溶解过程,获得了碳酸盐矿物溶解过程中地层中流体的H+离子浓度(或pH值)与p CO2,地层压力和埋藏深度的关系.计算结果表明,在埋藏成岩系统中,地层流体温度的降低、地层压力或p CO2的降低以及埋藏深度的变浅,碳酸盐矿物都可能会从饱和状态进入不饱和状态.该结果支持碳酸盐的倒退溶解模式.