水中内分泌干扰物二苯甲酮的臭氧/蜂窝陶瓷氧化降解效能的研究

采用臭氧／蜂窝陶瓷为催化氧化体系,研究了其催化氧化降解水中内分泌干扰物二苯甲酮的效能,并通过研究叔丁醇对催化反应体系以及其它因素的影响,间接的推断了催化反应机理。探讨了该体系蜂窝陶瓷用量、温度、PH值、不同碳酸盐碱度和腐殖酸浓度以及催化剂多次使用,发现蜂窝陶瓷对臭氧氧化水中二苯甲酮具有明显的催化活性。该体系在本实验条件下,10分钟内,催化氧化二苯甲酮的去除率为64％,比单独臭氧氧化提高了19．3％。这种催化作用遵循羟基自由基途径。实验中发现低碱度和低浓度腐殖酸更有利于二苯甲酮的氧化去除。蜂窝陶瓷连续使用30次,其催化活性基本没有变化。     

硅酸铁催化臭氧去除水中的阿特拉津和硝基苯

为了考察人工合成的硅酸铁促进臭氧氧化去除污染物的催化性能,采用静态实验考察硅酸铁催化臭氧氧化去除水中目标污染物的效能和催化剂作用机制。采用溶胶-凝胶法制备硅酸铁催化剂,利用FT-IR、N2吸附/脱附以及表面零电荷点(p HPZC)对催化剂进行了表征,选取阿特拉津和硝基苯作为去除的目标污染物,通过改变臭氧投加量、催化剂投加量、不同p H值等实验条件考察催化剂对目标污染物去除效果的影响。实验结果表明,与单独臭氧氧化相比,当臭氧投加量和催化剂投加量分别为1.2和700 mg·L-1时,阿特拉津和硝基苯的去除率分别提高了27.4%和34.5%,硅酸铁存在下的臭氧分解速率常数是臭氧自分解速率常数的2.1倍,且硅酸铁在中性条件下对臭氧的促分解作用最明显;自由基抑制剂叔丁醇和重碳酸盐对催化活性具有一定的抑制作用,在催化臭氧氧化过程中铁离子溶出和硅酸铁在不同的p H条件下溶液残留的Fe3+均低于国家饮用水标准。硅酸铁催化剂的存在可有效促进臭氧的分解,对目标污染物的去除具有很强的催化活性,硅酸铁催化臭氧氧化过程主要遵循羟基自由基机理。     

二步合成法制备介孔氧化铝负载的氧化铜催化剂及其催化性能研究

采用二步合成法制备了CuO/meso Al2O3催化剂,考察了催化剂对苯乙烯与叔丁基过氧化氢(TBHP）的环氧化催化性能.结果表明,催化剂对苯乙烯环氧化反应有很好的催化效果,在焙烧温度为350 ℃、CuO负载量为20%、反应温度为60 ℃的条件下,苯乙烯的转化率达到94.03%,苯基环氧乙烷的选择性达到91.65%.     

活性炭负载P-Mo-W杂多酸催化苯硝化反应活性的研究

以活性炭为载体,采用浸渍法制备了负载磷钼钨杂多酸催化剂,利用XRD和IR对催化剂进行了表征,并对其苯的催化硝化反应活性进行初步评价,考察了钼钨比、负载量、催化剂用量、反应时间等因素对硝基苯收率的影响.结果表明,活性炭负载后,催化剂仍保持了杂多酸的Keggin结构,并表现出较强的催化硝化反应活性,在适宜条件下,硝基苯收率可达到73.20%.     

钨酸均相催化法合成戊二醛

介绍用过氧化氢水溶液一步催化氧化环戊烯合成戊二醛的工艺路线 ,讨论了催化剂、助催化剂、溶剂等因素对戊二醛收率的影响 .在钨酸与三氧化二硼的质量比为 1 1 ,反应温度为 3 5℃ ,反应时间为 4h ,以叔丁醇为溶剂的优化工艺下 ,可得到最高戊二醛收率为 71 .2 % .     

国内蒽醌法过氧化氢生产废水处理工艺研究

蒽醌法过氧化氢生产废水的处理方法主要有膜处理法、减压蒸馏法和过氧化氢催化氧化法。其中,国内较为常用的是过氧化氢催化氧化法。基于此,本文主要对国内过氧化氢生产厂家的废水处理工艺进行研究,以期为其他生产厂家处理该类废水提供参考。     

微波协同臭氧/分子筛催化降解水中微量的硝基苯

以硝基苯为目标反应物,对臭氧/分子筛氧化和单独臭氧氧化去除水中微量有机污染物的效果进行了比较.发现与单独的臭氧化相比,臭氧/分子筛氧化工艺可以提高水中硝基苯的降解效果.在该实验条件下,单独臭氧氧化和臭氧/分子筛氧化对硝基苯的去除率都随着温度的升高而增加,随着pH值的升高越来越大;此外还考察了微波对臭氧/分子筛体系降解水中微量硝基苯的作用,结果表明微波具有明显协同臭氧/分子筛体系催化降解硝基苯的作用,其协同作用机制可能是促进了羟基自由基的生成.     

草酸过氧钒催化氧化α-蒎烯反应研究

以草酸过氧钒为催化剂,过氧化氢为氧化剂,研究了α-蒎烯的氧化反应.考察了溶剂、温度、催化剂用量、反应时间等因素对催化性能的影响.结果表明高价态V5+与草酸形成的双过氧配合物催化剂,在催化剂质量分数为8.0％、反应温度40℃、丙酮溶剂中反应8h条件下,α-蒎烯转化率达到68.7％,主产物马鞭草烯酮的选择性为34.9％.对催化剂进行了初步的回收利用.     

不同催化剂催化臭氧氧化滤后水中有机物研究

为了考察催化臭氧氧化对水中天然有机物的氧化效果,以FeOOH、MgO和CeO2为催化剂,考察了不同催化剂催化臭氧氧化滤后水中有机物的变化情况.结果表明:单独臭氧氧化可以明显地降低滤后水的UV254,但对滤后水的DOC降低并不明显,O3/FeOOH可以明显地提高对滤后水DOC的去除效果;O3与O3/CeO2联用可以有效地提高滤后水UV254和DOC的去除.单独臭氧氧化与臭氧催化氧化联用或是不同催化性质的催化剂之间的联用技术将是今后臭氧深度处理的发展方向.     

相转移催化合成对硝基苯乙醚

相转移催化技术是近20年来发展起来的一种有机合成新方法。国内有文献报道,应用相转移催化法制备对硝基苯乙醚,具有反应时间短,流程简单,反应条件温和,能耗低等优点。本文就催化剂种类、反应时间及催化剂用量对转化率的影响进行了探讨,发现苄基三乙基氯化铵是较好的相转移催化剂。     

臭氧催化氧化过程中臭氧分解与MTBE降解速率关系研究(英文)

通过连续流实验考察了催化氧化过程中臭氧分解与甲基叔丁基醚(MTBE)降解速率之间的关系,同时讨论了停留时间、初始臭氧浓度以及不同催化剂对臭氧分解以及MTBE降解速率的影响。结果显示,随着停留时间以及初始臭氧浓度的增加,MTBE的去除率呈增加趋势;羟基氧化铁催化臭氧分解时,臭氧分解速率随着停留时间以及初始臭氧浓度的增加而增加,二氧化铈催化臭氧分解速率在停留时间为5.7min时最大。由于不同催化剂催化臭氧机理不同,所以臭氧分解与MTBE的去除没有什么相关性,并不是臭氧分解越快MTBE的去除率越高。臭氧催化氧化过程中催化剂以及运行参数的选择提供了参考。     

二氧化钛催化臭氧化对有机物的去除效能及载体的影响(英文)

制备了负载于不同载体上的纳米二氧化钛催化剂并将其应用于催化臭氧化工艺,研究了催化臭氧化松花江水过程中有机物的去除与变化。经GC-MS检测,松花江原水中含有50种有机物,大部分为酯类。经单独臭氧氧化之后,水中仍剩余36种有机物,单独臭氧化对有机物总峰面积的去除率为23.5%。纳米二氧化钛催化臭氧化工艺能够大幅提高对有机物的去除效率,特别是对酸和酯类物质的去除。二氧化钛的催化能力在一定程度上受载体的影响,用沸石作载体时的催化臭氧化效果要优于用硅胶和陶粒作载体。以二氧化钛/沸石为催化剂时,催化臭氧化处理后水中仅残留20种有机物,对有机物总峰面积的去除率也高达62.5%。     

Keggin结构磷钼钒酸催化苯直接羟基化

采用乙醚反萃取方法制备磷钼钒酸催化剂H3＋nPMo12-nVnO40（n=0～5）,利用X射线粉末衍射（XRD）、红外（FTIR）以及等离子体原子发射光谱法（ICP-AES）对催化剂进行表征,并以H2O2为氧化剂,考察催化剂对苯直接羟基化反应的催化性能,探讨不同钒原子数目对所制备磷钼钒酸催化活性的影响,研究了反应时间、催化剂用量、H2O2用量等对催化反应的影响.结果表明,合成磷钼钒酸催化剂具有典型的Keggin结构,钒原子取代数目对催化剂的催化活性有明显影响,其中H7PMo8V4O40表现出最高的催化活性,在实验优化条件下,苯直接羟基化为苯酚的收率达到19.5％.     

Na－KOH－MgO系列催化剂的合成与脱氢活性

采用浸债和混炼等方法制备了Ｎａ－ＭｇＯ，ＫＯＨ－ＭｇＯ和Ｎａ－ＫＯＨ－ＭｇＯ系列固体超强碱催化剂．微反脉冲法考察了各催化剂对乙醇脱氢反应的催化活性．结果表明金属Ｎａ的掺入明显改善脱氢活性．各系列催化剂的脱氢活性顺序为Ｎａ－ＫＯＨ－ＭｇＯ＞Ｎａ－ＭｇＯ＞ＫＯＨ－ＭｇＯ＞ＭｇＯ，催化剂的预处理温度高于７２３Ｋ时，脱氢活性呈下降趋势．     

用不同模板剂考察成胶因素对TS分子筛合成及催化性能的影响

本文考察了ＴＳ分子筛合成中不同结构的有机胺类模板剂对硅酸乙酯（ＴＥＯＳ）和钛酸丁酯Ｔｉ（ＢｕＯ）４水解成胶的影响，我们发现ＴＥＯＳ和Ｔｉ（ＢｕＯ）４的水解速度、水解产物的存在形式，胶液的ｐＨ值以及水解时是否有协同作用对分子筛的合成和催化性能有重大影响。苯酚羟基化结果表明：具有分子筛结构的催化剂显示出较高的催化活性，产物主要是邻苯二酚和对苯二酚。而含Ｔｉ－Ｏ－ＳｉＯ３结构的无定形钛硅氧化物也有一定的活性，但只生成邻苯二酚而没有对苯二酚。     

纳米Cu／Al2O3催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢研究

利用微乳技术制备了粒径可控并担载于y-Al2O3载体上的Cu／Al2O3催化剂．以甲醇水蒸气重整反应为探针,考查了催化剂粒径与催化性能之间的关系,并对催化剂进行了透射电镜（TEM）、X射线衍射（XRD）表征．结果表明：微乳技术可较好地控制催化剂的粒径,粒径大小影响催化剂的活性和选择性,即催化剂粒径与催化性能之间存在着一定的尺寸效应．     

活性炭负载钯催化有机酮的合成

制备了有机锡试剂及活性炭负载钯催化剂,发现该催化剂对有机锡试剂与酰氯化合物的偶联反应有较高的催化活性,分离容易,可重复使用。     

Al2O3负载Mn-Fe-K金属氧化物催化臭氧氧化去除水中三种内分泌干扰物的研究

采用Al2O3负载Mn-Fe-K金属氧化物催化臭氧化技术研究了水中2,4-D、甲草胺和对硝基甲苯三种内分泌干扰物的去除效能。探讨了溶液pH值、不同臭氧投加量、催化剂用量、叔丁醇以及混合体系对有机物去除效能的影响。在同等实验条件下,催化臭氧氧化对2,4-D、甲草胺和对硝基甲苯的去除率分别为48.9%、64.0%和80.8%。随着温度、pH值(<9)、催化剂量的增加,2,4-D、甲草胺和对硝基甲苯的去除率均随着增大,但当pH值>9时,去除率随着pH值升高而有所减小。加入自由基抑制剂叔丁醇后各去除率均降低,表明其催化臭氧氧化过程均遵循羟基自由基机理。混合体系有利于有机污染物的去除率增加。     

乙炔在多元稀土化合物-三乙基铝-第三组分催化体系中的聚合规律(Ⅱ)──不同配位体的镧镨络合体系

本文研究了La(P_(204))_3-La(P_(507))_3。La(P_(507))_3-La(naph)_3和Pr(naph)_3-Pr(P_(204))_3分别与AlEt_3及第三组分组成的复合催化剂使乙炔聚合的规律。结果证明多元稀土化合物比单一稀土化合物催化体系有更高的活性,其原因是形成了混配化合物。同时发现本催化体系有其固有的特性。     

Ag+CuO/ZrO2催化剂的制备与表征1.载体制备方法的研究

用XRD、BET和TPR等手段表征了浸溃法制备的Ag CuO／ZrO2催化剂,研究了载体的制备方法对催化性能的影响、结果表明加入表面活性剂回流后的样品,比表面积和孔隙度明显提高,有助于改善催化剂的活性．