Ru/ZrO2催化剂催化氨硼烷水解产氢研究

采用浸渍-化学还原法制备了Ru/ZrO2催化剂,并考察了钌负载量、硼氢化钠的用量、还原温度以及反应条件对催化剂Ru/ZrO2催化BH3NH3水解产氢的影响.结果 表明,在钌的负载量为0.4％,钌与还原剂硼氢化钠的物质的量比为1∶1.6,还原温度为303 K时,Ru微晶尺寸为3.2 nm,Ru/ZrO2催化剂催化BH3N...     

BiVO4微球负载RuAg纳米合金高效催化氨硼烷水解产氢

采用一步水热法合成出BiVO_4微球,首次以BiVO_4微球为载体通过浸渍还原法,制备出Ru/Ag不同摩尔比的RuAg@BiVO_4催化剂,并用于催化氨硼烷水解产氢.催化剂的结构、组成、形貌以及负载金属的电子状态分别运用XRD、TEM、SEM、EDS、XPS等手段进行表征,并探究催化剂在不同温度下的催化活性.结果发现,由于双金属Ru和Ag之间强的电子效应以及金属RuAg与载体BiVO_4微球之间的双功能机制,使RuAg@BiVO_4表现出高的催化活性,其中Ru_(0.6)Ag_(0.8)@BiVO_4的催化性能最佳,该反应的活化能(Ea)和转化频率(TOF)分别为33.8 kJ/mol和150.5 mol H_2 min~(-1)(mol Ru)~(-1),这种制备简单、催化活性显著的催化剂为新型高效催化剂的研究提供了重要的参考价值.     

羟基磷灰石负载Ru催化氨硼烷产氢性能研究

采用浸渍-还原法制备了Ru/羟基磷灰石(HAP)催化剂,并考察了Ru负载量、还原剂硼氢化钠的用量、还原温度以及反应条件对催化剂Ru/HAP催化BH₃NH₃水解产氢的影响.结果表明:当Ru的负载质量分数为0.3%、Ru与还原剂硼氢化钠的物质的量比为1.0∶2.2、还原温度为303 K时,Ru/HAP催化剂催化BH₃NH₃水解产氢的转化频率T_OF为125 mol H₂·mol^-1Ru·min^-1.当搅拌转速为450 r·min^-1时,外扩散限制消除,产氢速率最大.产氢速率与催化剂浓度成正比,氨硼烷水解产氢反应由催化剂界面反应控制,Ru/HAP催化剂催化BH₃NH₃水解产氢反应对催化剂浓度反应级数为0.8.随着反应温度的升高,氨硼烷产氢速率系数增大,副产物偏硼酸钠越易从催化剂表面脱附,产氢速率逐渐增大.反应动力学计算表明Ru/HAP催化剂催化BH     

原位还原第四周期过渡金属盐催化氨硼烷水解产氢研究

该文探究了原位还原第四周期过渡金属盐(FeCl2、CoCl2、NiCl2、CuCl2和ZnCl2)催化氨硼烷水解产氢性能,发现它们催化氨硼烷水解产氢活性由高至低依次为CuCl2>CoCl2>NiCl2>FeCl2>ZnCl2,这些盐催化氨硼烷水解产氢速率与它们及其相应金属组成电对的标准还原电极电势呈近似线性关系,这说明...     

Na2S改性CoSO4催化氨硼烷水解放氢

以Na₂S和CoSO₄为原料,采用水热法和烧结制备了一种CoSO₄和Co₃O₄两相共存的Co基催化剂(命名为Co₃O₄-CS(NS))用于催化氨硼烷水解.研究表明,由于CoSO₄和Co₃O₄的协同效应使得该催化剂对氨硼烷水解表现出良好的催化性能.在催化剂直接添加量为10 wt.%、水料比为25 mL/g和反应温度为40℃的反应条件下,每0.2 g AB/Co₃O₄-CS(NS)复合物在2.5 min内放氢量达到440.06 mL,对应的放氢速率为8 801.2 mL/(min·g_cat),氢转化率为92.6%,反应活化能为50.4 kJ/mol.     

沸石咪唑酯骨架结构材料Co-ZIF-9催化氨硼烷水解制氢

采用溶剂热方法合成了沸石咪唑酯骨架结构材料Co-ZIF-9,并将其用于非均相催化氨硼烷水解放氢实验.结果表明:配位的Co-ZIF-9在室温下能够有效地催化氨硼烷放出氢气,且其催化活性远高于Co纳米粒子,Co-ZIF-9的多孔结构在催化中起了很大的作用.另外,Co-ZIF-9催化水解氨硼烷的活化能约为40.8 kJ mol-1,低于多数用于该催化实验的其他催化剂,表明所合成的沸石咪唑酯骨架结构材料Co-ZIF-9具有优越的催化性能.     

磁性花生壳负载钯催化剂的制备及催化氨硼烷释氢性能

以高锰酸钾改性后的花生壳为原料,通过共沉淀法制备了磁性花生壳(PSK-Fe_3O_4)复合材料,并以其为载体制备了磁性花生壳负载钯催化剂(Pd/PSK-Fe_3O_4).以XRD、FT-IR、TEM、XPS、TG等表征手段对该催化剂进行了表征,并将其应用于催化氨硼烷水解释氢.结果表明:Pd/PSK-Fe_3O_4催化剂在催化氨硼烷水解反应中表现出较好的催化活性,其转换频率(TOF)为6.7 mol_(H2)·mol_(Pd)~(-1)·min~(-1),表观活化能(E_(app))为28.0 kJ mol~(-1).Pd/PSK-Fe_3O_4催化氨硼烷水解释氢反应对于催化剂浓度和氨硼烷浓度的反应级数分别为一级和零级.此外,循环实验表明该催化剂具有较好的循环稳定性.     

Rh/Ti3C2Tx MXene催化剂用于氨硼烷催化产氢

二维过渡金属碳/氮化合物基（MXene）催化剂对于水解产氢反应具有优异的催化活性.以二维过渡金属碳化钛（Ti₃C₂T_x MXene）材料为载体,采用原位还原法,制备了超高分散度的二维Ti₃C₂T_x MXene材料担载的金属铑（Rh）催化剂（Rh/Ti₃C₂T_x MXene）.利用单层二维Ti₃C₂T_x MXene材料高度暴露的表面,实现了Rh亚纳米团簇的高度分散.在常压的温和条件下,将制得的Rh/Ti₃C₂T_x MXene催化剂用于氨硼烷的常温分解.在35℃,0.1 MPa的条件下,氨硼烷可以在3 min内完全实现氢气（H₂）的释放.催化剂的结构表征证明：Rh亚纳米团簇的平均尺寸约为0.66 nm.构效关系研究表明：二维Ti₃C₂T_x MXene载体表面高度暴露的碳钛键（C-Ti）结构可以起到锚定和高度分散Rh亚纳米团簇的作用.     

稀土掺杂纳米固体超强酸SO42-/SnO2-Eu2O3催化合成十六烷酸乙酯的研究

目的 研究稀土掺杂纳米固体超强酸SO42-/SnO2-Eu2 O3催化剂对合成十六烷酸乙酯的影响,确定最佳反应条件.方法 利用溶胶-凝胶法及改性技术制备稀土掺杂纳米固体超强酸SO42-/SnO2-Eu2O3催化剂,并用单因素法研究催化剂的最适宜制备条件;采用正交试验来确定十六烷酸乙酯催化合成的最佳条件.同时利用熔点、红外光谱等手段对产品进行物性和结构表征.结果 Eu2O3的添加量为1.5％（指Eu2O3占SO42--/SnO2的摩尔分数）,硫酸浸渍液的浓度为2.0 mol/L,焙烧温度为500℃,焙烧时间为2.5h条件下,制备出的SO42--/SnO2-Eu2O3催化剂具有最好的催化活性.通过正交实验确定的酯化反应优化条件是：在80～85℃的回流反应温度下,醇酸摩尔比为5.0：1.0,催化剂用量为反应物总质量的5.0％,反应时间4.0h,十六烷酸乙酯的酯化率可达97.0％以上.各种分析结果一致表明,催化合成所得之物与十六烷酸乙酯标准相符合.结论 该催化刑具有良好的催化活性和重复使用性,反应条件温和,方法简便,酯化率高,具有很好的工业化应用价值.     

自组装纳米Au电极及其对H2O2催化氧化的研究

 研究了纳米粒子-金溶胶在铂金电极表面的单分子层自组装,并探讨了K₃Fe(CN)₆在金溶胶表面的电化学吸附性质;同时,以金溶胶修饰电极为工作电极,铂金电极为对电极,Ag/AgCl电极为参比电极组成的三电极系统对H₂O₂有良好的催化氧化作用,在1.0×10^-6～1.0×10^-3mol/L的浓度范围内与氧化峰峰电流呈良好的线性关系,为纳米自组装修饰电极在电化学及生物催化反应等方面的应用开辟了新的途径.