2 -甲基戊烷在铂/担体催化剂上的异构氢解反应

本实验以2-甲基戊烷在铂载在Al2O3,SiO2,Si-Al,Y-分子筛等不同担体的催化剂上进行的异构与氢解反应为探针,讨论催化剂的担体性质对C6烷烃异构反应的影响.结果表明:对2-甲基戊烷,2,3-二甲基丁烷的异构和氢解反应,当担体的酸度和反应温度适当时其异构的选择性最高,对其催化剂的调变主要应从担体的性质及催化剂预处理方面进行调变.     

环已烷等C6环烷烃在铂/担体催化剂上的异构反应

本文以环已烷和甲基环戊烷在铂载在Al2O3 ,SiO2 ,Si-Al等不同担体的催化剂上进行的异构反应为探针 ,讨论催化剂的担体性质对C6 环烷烃异构反应的影响。结果表明 :对环已烷、甲基环戊烷的异构反应 ,担体对其异构反应的影响不大 ,主要是取决于催化剂的活性组分 ,因此对催化剂的调变主要应从活性组分的性质方面进行调变     

不同载体和前驱体对钴基催化剂浆相费托合成性能的影响

以SiO2和γ Al2O3为载体,以硝酸钴、醋酸钴和氯化钴为前驱体,利用浸渍法制备出钴基细粒子催化剂。用X射线衍射、程序升温还原、比表面测试等技术考察了钴基催化剂的结构和还原性能,分析了不同载体和前驱体对浆相费托反应性能的影响。结果表明,SiO2载体上钴物种的分散度和还原度均高于γ Al2O3载体,因而Co/γ Al2O3催化剂的活性最差,CO转化率远低于Co/SiO2催化剂。不同钴前驱体所制备的Co/SiO2催化剂钴物种的分散度和还原度有很大的差别,其相应的Co/SiO2催化剂的浆相费托活性顺序由大到小依次为:Co(NO3)2,Co(NO3)2+Co(CH3CO2)2,Co(CH3CO2)2,CoCl2。     

担载Ni催化剂中Ni担载量及金属助剂对CH4与CO2重整反应活性的影响

考察了金属Ni担载量对Ni/Al2O3、Ni/MgO/Al2O3催化剂用于甲烷与二氧化碳重整反应活性的影响,结果表明Ni担载量对反应活性的影响受反应温度的制约.在低担载量时,催化活性随Ni担载量的增加而增加,到3%时CH4及CO2转化率分别达到100%和88%;但对高担载量催化剂如20%Ni/MgO/Al2O3,高温时（＞1073K）因Ni的聚集等使反应器堵塞,导致活性骤降.与Ni/Al2O3相比,Ni/MgO/Al2O3具有更好的稳定性.助剂对催化活性及稳定性也有一定影响.各助剂对CH4转化的影响次序为La＞Mn＞Co＞Fe.助剂的加入有助于Ni催化剂稳定性的提高.     

不同载体和前驱体对钴基催化剂浆相费托合成性能的影响

以SiO2和γ-Al2O3为载体，以硝酸钴、醋酸钻和氯化钴为前驱体，利用浸渍法制备出钻基细粒子催化剂。用X射线衍射、程序升温还原、比表面测试等技术考察了钴基催化剂的结构和还原性能，分析了不同载体和前驱体对浆相费托反应性能的影响。结果表明，SiO2载体上钴物种的分散度和还原度均高于γ-Al2O3载体，因而Co／γ-Al2O3催化剂的活性最差，CO转化率远低于Co／SiO2催化剂。不同钴前驱体所制备的Co／SiO2催化剂钴物种的分散度和还原度有很大的差别，其相应的Co／SiO2催化剂的浆相费托活性顺序由大到小依次为：Co(NO3)2，Co(NO3)2 Co(CH3CO2)2，Co(CH3CO2)2，CoCl2。     

Al2O3 改性Co/SiO2 费托合成催化剂的制备及结构表征

采用溶液浸渍法制备不同含量Al2O3的Co/SiO2-Al2O3催化剂.采用程序升温还原(TPR)、X射线衍射(XRD)、物理吸附(BET)以及原位CO吸附红外光谱(DRIFT)对催化剂进行表征.结果表明:Al2O3的添加导致催化剂比表面积稍有下降,但对孔径分布无明显影响;随着Al2O3负载量的增加,载体表面钴粒子粒径变小,分散度提高,同时还原度逐步降低;Al2O3改性后催化剂表面CO吸附峰位发生蓝移,并且桥式CO吸附峰强度明显增大,说明Al2O3改性后钴催化剂具有更高的表面活性.     

C60在MoO3/Al2O3催化剂上的担载及表征

用甲苯溶解试验,通过C60在MoO3／Al2O3催化剂上不同担载方式,研究了用N2、He及Air焙烧作用．结果表明：用N2焙烧时,先担载C60,后担载MoO3于Al2O3载体的样品中,MoO3、C60以及Al2O3之间相互作用最强,并生成了一种Mo-C60-O-Al新型复合物。     

担载Ni催化剂中Ni担载量及金属助剂对CH4与CO2重整反应活性的影响

考察了金属Ni担载量对Ni/Al2 O3、Ni/MgO/Al2 O3催化剂用于甲烷与二氧化碳重整反应活性的影响 ,结果表明 :Ni担载量对反应活性的影响受反应温度的制约 .在低担载量时 ,催化活性随Ni担载量的增加而增加 ,到 3%时CH4及CO2 转化率分别达到 10 0 %和88% ;但对高担载量催化剂如 2 0 %Ni/MgO/Al2 O3,高温时 (>10 73K)因Ni的聚集等使反应器堵塞 ,导致活性骤降 .与Ni/Al2 O3相比 ,Ni/MgO/Al2 O3具有更好的稳定性 .助剂对催化活性及稳定性也有一定影响 .各助剂对CH4转化的影响次序为 :La >Mn >Co >Fe .助剂的加入有助于Ni催化剂稳定性的提高 .     

钨添加量对Pt-WO3/C催化剂活性的影响

以仲钨酸铵(N5H37W6O24·H2O)为钨前驱体,氯铂酸(H2PtCl6·6H2O)为铂前驱体,通过乙二醇(EG)法制备了Pt-WO3/C催化剂.采用X射线衍射光谱(XPS)对催化剂进行了表征,采用线性扫描(LSV)研究了钨前驱体添加量对催化剂活性的影响.结果表明:催化剂中钨含量远远小于钨前驱体添加量;钨前驱体添加量对催化剂活性有较大影响;当N5H37W6O24·H2O/H2PtCl6·6H2O为3/8时,催化剂活性最好,是Pt/C催化剂的1.6倍.     

钴对高硫合成气制甲硫醇负载型钼酸钾催化剂的促进作用

在不同载体的K2MoO4催化剂上高硫化氢合成气合成甲硫醇活性大小顺序为:SiO2>AC>CNTs>Al2O3;3种氧化物助剂对K2MoO4/SiO2催化剂的活性促进作用的大小顺序为:CoO>NiO2>Fe2O3;m(K2MoO4)∶m(CoO)∶m(SiO2)=5∶1∶20,催化剂生成甲硫醇得率为0.76g·h-1·g-1cat,比m(K2MoO4)∶m(SiO2)=1∶20催化剂高约1 5倍,两种催化剂的表观活化能分别为53.6kJ·mol-1和83.5kJ·mol-1.从ESR表征可观测到氧包围的"oxo Mo(V)"(g=1.93)和硫包围的"thio Mo(V)"(g=1.98)共振信号.在钼基催化剂中添加CoO后,"oxo Mo(V)"含量减少,而"thio Mo(V)"含量增加.钴的加入削弱了Mo O Si的相互作用,使Mo6+和"oxo Mo(V)"易被硫化还原为MoS2.     

催化剂载体对催化臭氧氧化活性的影响

为了制备高效稳定的催化臭氧氧化催化剂,研究了不同载体负载Ru催化剂催化臭氧氧化降解邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的效果。结果表明:以Ru作为活性组分时,不适合采用SiO2载体;以Al2O3为载体的RuO2/Al2O3催化剂对有机物的吸附较少,催化作用明显,但是氧化过程中会产生铝溶出的问题;而以活性炭为载体的Ru/AC催化剂对有机物吸附能力较强,催化作用明显,具有很好的稳定性和较长的使用寿命,且催化过程中没有金属溶出的问题,是一种非常有潜力的催化臭氧氧化催化剂。     

催化剂载体对催化臭氧化活性的影响

为了制备高效稳定的催化臭氧氧化催化剂,研究了不同载体负载Ru催化剂催化臭氧氧化降解邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的效果。结果表明:以Ru作为活性组分时,不适合采用SiO2载体;以Al2O3为载体的RuO2/Al2O3催化剂对有机物的吸附较少,催化作用明显,但是氧化过程中会产生铝溶出的问题;而以活性炭为载体的Ru/AC催化剂对有机物吸附能力较强,催化作用明显,具有很好的稳定性和较长的使用寿命,且催化过程中没有金属溶出的问题,是一种非常有潜力的催化臭氧氧化催化剂。     

CaO-Al2O3和CaO-SiO2-Al2O3渣系中组元活度的计算

根据分子和离子共存理论,建立了CaO-Al2O3和CaO-SiO2-Al2O3渣系的活度计算模型,并利用模型对渣中各组元的活度进行了计算,分析了w(CaO)对渣中组元活度的影响.结果表明,在CaO-Al2O3渣系中,当w(CaO)小于45%时,随着w(CaO)的增加,3CaO·Al2O3和12CaO·7Al2O3的活度不断升高,而CaO·Al2O3的活度变化不大;当w(CaO)大于45%时,随着w(CaO)的增加,CaO·Al2O3和12CaO·7Al2O3的活度不断降低,而3CaO·Al2O3的活度则略有升高.在CaO-SiO2-Al2O3渣系中,12CaO·7Al2O3的活度低于其在CaO-Al2O3渣系中的活度,随着w(CaO)的增加,CaO和3CaO·Al2O3的活度不断升高,2CaO·SiO2的活度则不断降低,CaO·Al2O3的活度呈现先升高后降低的趋势.     

二氧化硅在真空碳热-氯化法炼铝过程中的行为

采用XRD,EDS及热力学分析等方法,对二氧化硅在真空碳热-氯化法炼铝过程中的行为进行研究.研究结果表明:碳热还原过程SiO2在较低温度下发生碳热还原反应生成SiC,在更高的温度条件下碳热还原生成低价氧化硅SiO气体;另外还有一定量的SiC与Al4C3结合生成Al4SiC4.碳热还原过程生成的低价氧化硅SiO气体进入低温区歧解得到单质硅与二氧化硅;同时还有氧化铝碳热还原生成的低价氧化铝Al2O气体进入低温区与CO发生二次氧化反应生成氧化铝与碳,低价氧化铝Al2O与低价氧化硅SiO气体在低温区发生反应的可能性较小.碳热-氯化过程冷凝产物金属铝的EDS检测分析显示,SiO2碳热还原生成的低价氧化硅SiO歧解产物没有混入最终产物中,从而不会影响金属铝的纯度,该金属铝平均纯度达97.03％.     

F对CaO-Al2O3-SiO2三元系铝酸钙熟料烧结和浸出性能的影响

以分析纯化学试剂为原料,研究了不同F含量的CaO-Al2O3-SiO2三元系铝酸钙熟料的自粉性能、烧结规律和Al2O3的浸出性能,并通过XRF,XRD,SEM-EDS等手段探索了其作用机理.结果表明:F的加入不影响β-2CaO·SiO2向γ-2CaO·SiO2转变,熟料的自粉性良好;F对铝酸钙熟料的物相组成产生明显影响,促进2CaO·Al2O3·SiO2和11CaO·7Al2O3·CaF2相的生成,并减少12CaO·7Al2O3,CaO·Al2O3相的生成;生成的2CaO·Al2O3·SiO2进入渣中造成Al2O3浸出率降低;当F的质量分数为0~20%时,Al2O3的浸出率随着F含量的增加急剧下降,由9501%降至70%左右;铝酸钙熟料中F的质量分数应低于05%.     

6063Al/Al2O3·SiO2颗粒增强复合材料的阻尼特征研究

利用搅拌铸造法,在6063变形铝合金中添加电厂飞灰颗料,制备了飞灰含量分别为5%、10%、15%、20%的铝基飞灰复合材料.采用多功能内耗仪,利用低频扭摆法和声频衰减法对材料的低高频内耗进行了测量.结果发现,在测试的温度、频率范围内,较之铝基体,复合材料的阻尼能力有较大幅度的提高;并且在同一频率、不同温度下,随着飞灰含量的增加和飞灰颗粒直径的减小,复合材料的内耗值有增加的趋势.另外还发现复合材料的低频内耗值要远大于其高频内耗值.在此基础上还对复合材料的内耗机制进行了探讨,认为该复合材料的内耗机制主要有本征内耗、位错内耗的界面内耗,而在较高温度下主要是界面内耗机制.     

Al_2O_3-SiO_2∶Ln~(3+)发光陶瓷的合成及发光行为

采用溶胶－ 凝胶法合成出了Ａｌ２Ｏ３－ＳｉＯ２∶Ｌｎ３＋ （Ｌｎ＝ Ｅｕ,Ｔｂ）发光陶瓷粉末．利用ＸＲＤ、ＴＧ－ＤＴＡ和ＩＲ等实验技术,研究了发光陶瓷的形成过程,并对其发光行为进行了研究．     

复合钢管陶瓷层相组成及致密化的研究

利用离心自蔓延高温合成技术,在普通碳素钢管的内壁涂敷一层厚度均匀的Ａｌ２Ｏ３ 陶瓷层．研究表明,在Ａｌ＋ Ｆｅ２Ｏ３ 反应体系中,适当增加配方中Ａｌ或ＳｉＯ２ 的加入量,化学反应趋向于完全,而增加ＣｒＯ３ 的加入量却得到相反的结果;在Ａｌ＋Ｆｅ２Ｏ３ 体系中同时加入ＳｉＯ２ 和ＣｒＯ３,显著降低了陶瓷层的孔隙度