基于Pt-Ce-Ti催化剂的烧结烟气CO氧化性能研究

为减少烧结烟气中CO排放,采用浸渍法制备了一系列Pt-Ce-Ti催化剂,并在模拟的烧结烟气中测试了催化剂的CO催化氧化性能。首先,通过改变Ti O₂载体上Pt的质量分数,研究了Pt质量分数与催化剂活性的关系;其次,通过共浸渍掺杂和载体的形式,研究了CeO₂对催化剂活性的影响;然后,研究了催化剂的抗SO₂性能;最后,通过XRD,BET和XPS等表征手段研究了催化剂活性差异的机理。研究结果表明：催化剂活性随着Pt质量分数提高而提高;在Pt质量分数为0.1%的基础上以CeO₂为载体或微量掺杂,可以提高催化剂的活性,Pt_0.1%/TiO₂、Pt_0.1%/CeO₂和Pt_0.1%Ce_0.1%/TiO₂催化剂在120℃活性分别为6.80%,84.84%和99.99%;Pt_0.1%Ce_0.1%/TiO₂     

锆掺杂TiO2负载锰铈氧化物低温催化还原NOx

采用溶胶-凝胶法制备TiO₂、ZrO₂和不同比例TiO₂-ZrO₂等载体,超声波浸渍负载一定量的Ce-Mn活性组分.通过扫描电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱和比表面积（BET）法对催化剂进行表征,并考察催化剂的氨气低温催化还原NO_x的活性.结果表明,TiO₂-ZrO₂（3:1,摩尔比）载体为介孔材料,颗粒粒径较小且高度分散,比表面积高达151 m²·g^-1由于Zr⁴⁺取代Ti⁴⁺掺杂进入TiO₂晶格内,导致其晶格畸变,抑制TiO₂晶型转变,获得了良好的热稳定性,加之活性组分以无定形态存在,催化剂表面存在Ce³⁺/Ce⁴⁺氧化还原电对,从而提高催化剂的低温催化还原活性.在550℃下焙烧的催化剂10%Ce（0.4）-Mn/TiO₂-ZrO₂（3:1）的活性最高,其在140℃、体积空速67000 h^-1的条件下,NO_x的转化率达到99.28%.140℃时单独通入体积分数为10%的H₂O以及同时通入体积分数为10%H₂O和2×10^-4SO₂,催化剂显示出较强的抗H₂O和SO₂中毒能力.     

构树叶制备介孔TiO2/SiO2复合材料的光催化性能及其动力学研究

以构树叶为生物模板和硅源,以钛酸四丁酯(TBOT)为前驱体,采用浸渍法制备了不同质量分数(w(TiO₂)=0、2.6%、4.0%、5.5%、7.0%和8.6%)的TiO₂/SiO₂复合材料.采用XRD、FTIR、SEM、XPS、TEM、BET、XRF、UV-Vis DRS等对复合材料进行了表征.结果表明,TiO₂/SiO₂复合材料主要由锐钛矿相TiO₂组成,形成了平均粒径为500 nm的纳米球.该材料具有典型的介孔结构,平均孔径为7.2 nm,比表面积为50.42 m~2/g.以罗丹明B作为模型,在紫外光照射下进行光催化降解实验来评价不同材料的光催化活性及进行动力学研究.实验结果表明,与w(TiO₂)=0催化剂相比,改变TiO₂质量分数所制备的TiO₂/SiO₂材料均表现出较强的光催化活性,其中掺杂w(TiO₂)=5.5%的催化剂具有最优的催化性能...     

TiO2纳米颗粒胶体活化系统设计及流场仿真分析

紫外光(UV)诱导纳米颗粒胶体射流加工可实现硬脆晶体材料亚纳米级超光滑表面的加工,根据其材料去除原理可知,伴随抛光过程的进行,胶体中TiO₂纳米颗粒表面会吸附一层工件表面的被去除原子,从而影响TiO₂纳米颗粒胶体的活性和光催化性.为了实现TiO₂纳米颗粒胶体的循环使用,基于O₃/UV高级氧化法对使用后的TiO₂纳米颗粒胶体再活化机理进行了研究,同时结合紫外光诱导纳米颗粒胶体射流加工系统设计了TiO₂纳米颗粒胶体活化系统,对系统内的再活化反应室结构进行了流体动力学仿真,仿真结果表明其结构设计满足TiO₂纳米颗粒胶体的活化要求.     

可见光响应的Ag3VO4/TiO2制备及其催化活性的研究

采用微波辅助溶胶-凝胶方法制备了对可见光响应的Ag₃VO₄/TiO₂纳米光催化剂,并对制备的样品进行XRD、UV-Vis DRS、N₂吸附-脱附、SEM等表征。结果表明,Ag₃VO₄掺杂量的不同,对光催化降解效果有不同的影响。Ag₃VO₄掺杂量为1 %时,Ag₃VO₄/TiO₂复合光催化剂具有较强的催化性能,而随着Ag₃VO₄掺杂量的增加,催化剂的活性逐渐降低。用500 ℃煅烧的掺杂量为1 %的Ag₃VO₄/TiO₂复合光催化剂降解罗丹明B,4 h后降解率可以达到80 %。     

WO3/TiO2-SiO2粉体结构和光催化性能研究

以有机染料亚甲基蓝(MB)为目标降解物,采用溶胶-凝胶法制备了掺杂WO₃/TiO₂-SiO₂纳米结构复合光催化剂,研究了光源及不同WO₃/TiO₂摩尔比对光催化剂结构和性能的影响。采用XRD、SEM和UV-VIS等测试方法对WO₃/TiO₂-SiO₂纳米粉体的结构、形貌和性能进行了表征,结果表明：WO₃掺杂阻碍了TiO₂由无定型向锐钛矿的晶型转变,降低了其晶粒尺寸,提高了TiO₂-SiO₂复合粉体的光催化性能,且WO₃掺杂量越多,这种现象越显著;可见光照射下的WO₃/TiO₂-SiO₂粉体的光催化活性稍高于紫外光下。     

Al2O3-TiO2复合氧化物负载的钴基催化剂光热费托合成性能研究

选用Al₂O₃和TiO₂的复合物作为催化剂的载体,通过浸渍法合成了不同TiO₂含量(0%,5%,10%,15%)的负载型钴基催化剂,采用XRD、TEM、TPR、BET、UV-Vis、XPS、CO-TPD等技术对催化剂进行了表征,并考察了其光热催化费托合成性能。结果表明,含量较少的TiO₂是激发光催化反应的决定因素,引入紫外光照能够激发光生电子从TiO₂向金属钴转移,有利于反应物CO分子的解离活化,致使CO转化率大幅提升。产物分布方面,抑制产生CO₂,促进低碳数烷烃生成。当TiO₂含量为5%时,光照引起的CO转化率提升幅度最高,可达68.8%。此研究有助于理解光热催化费托反应体系中催化剂构效关系和反应过程。     

负载型Au/Al2O3系列催化剂的研究进展

负载型金催化剂作为一种新型催化剂,它优异的催化氧化性能引起越来越多化学工作者的关注.Au/Al₂O₃是催化剂制备中大量使用的典型氧化物载体.综述了近年来以Au/Al₂O₃为载体的系列Au/Al₂O₃催化剂的制备方法、催化性能及其活性中心结构的研究状况和发展趋势,讨论的主要反应包括CO低温催化氧化为CO₂、汽车尾气净化、含卤有机化合物的消除和甲烷催化燃烧.     

过渡金属原位掺杂Pt/TiO_2的喷雾燃烧制备及其CO氧化性能

CO催化氧化不仅是一种典型的多相催化反应模型,而且在气体净化方面也有许多实际用途。用喷雾燃烧一步法制备了TiO2负载Pt的催化反应体系,通过原位掺杂Fe、Mn元素来提高Pt/TiO2体系在CO催化氧化应用中的活性。系统考察了Fe、Mn掺杂后对产物的晶相、负载颗粒的大小和价态、载体表面氧种类以及体系表面还原性能的影响规律,研究了Fe、Mn等元素在催化反应过程的作用机理。结果表明,Fe、Mn掺杂于Pt/TiO2体系后,CO被完全氧化的温度降低了40℃,而且在通过Mn掺杂后,催化剂在30℃下的TOF值(单位时间内1mol催化剂上转化的反应底物的物质的量)提升了一个数量级,比增加相同质量比例的贵金属Pt表现出更高的催化活性,为低成本、高活性催化剂的设计和制备提供了新思路。     

TiO2-rGO紫外光催化臭氧耦合高效降解双酚A的研究

采用液相沉积-煅烧法制备二氧化钛-还原氧化石墨烯(TiO₂-rGO)复合光催化剂。利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、比表面积与孔隙率分析仪(BET)和紫外-可见漫反射分光光度计(UV-Vis DRS)等对所制备的催化剂进行表征分析。以双酚A(BPA)为模拟污染物,考察了TiO₂-rGO的光催化臭氧氧化降解性能,并通过活性物种捕获实验探究反应机制。结果表明,锐钛矿型TiO₂纳米颗粒成功附着在石墨烯上,颗粒直径约为20 nm;当前驱体溶液中氧化石墨投加量为0.02 g时,样品催化活性最高,反应45 min后双酚A被完全矿化,经过5次循环使用后,仍保持高效催化性能;TiO₂-rGO催化活性的提高主要归因于引入石墨烯后提高了光生载流子的分离效率,促进了光催化与臭氧氧化协同降解;在反应过程中,空穴(h+)和羟基自由基(·OH)是主要的活性物种,·OH对BPA的降解起主导作用。     

钯纳米催化剂上过氧化氢直接合成理论研究

利用密度泛函理论研究了二氧化钛载体和氧化程度对钯纳米催化剂在过氧化氢直接合成中催化性能的影响。利用极小跳跃全局搜索方法得到了不同氧化程度的Pd_n/TiO₂和(PdO_0.5)_n/TiO₂(n=4、12和19)的全局最稳定结构。计算了氧化程度对H、O、H₂、O₂、OH、OOH和H₂O₂在Pd/TiO₂催化剂上吸附性质的影响。结果显示,负载型Pd₁₂和Pd₁₉团簇氧化后对H₂、H、O和OH的吸附能有所降低。研究了Pd_n/TiO₂和(PdO_0.5)_n/TiO₂上过氧化氢直接合成的反应机理,发现在Pd₄/TiO₂和Pd₁₉O₁₀     

钐对SmxMn0.3?xTi催化剂NH3选择性催化还原NOx过程中N2选择性的影响

本文研究了Sm对Mn基催化剂NH₃选择性催化还原NO的改善作用。采用共沉淀法制备了一系列Sm_xMn_0.3?xTi催化剂(x = 0, 0.1, 0.15, 0.2和0.3)。活性测试表明,Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂在180?300°C条件下,NO转化率达100%,N₂选择性达87%以上。表征结果表明,Mn基催化剂中添加Sm,抑制了TiO₂和Mn₂O₃相的结晶,提高了比表面积和酸性,其中Sm改性催化剂的比表面积从152.2增加至241.7 m2·g?1。这些作用有利于提高催化活性。X射线光电子能谱(XPS)结果表明,Sm_0.15Mn_0.15Ti的Sm3+/Sm和O_β/O的相对原子比分别为76.77at%和44.11at%,添加Sm增加了表面吸附氧(O_β),降低了Mn4+的表面浓度;程序升温还原H₂(H₂-TPR)结果表明,Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂还原温度提高,H₂消耗量降低至0.3 mmol?g?1。Sm的引入降低了催化剂Mn4+表面浓度,使得该催化剂氧化还原性能降低,进一步抑制NH₃氧化和非选择性催化还原反应生成N₂O,从而提高了催化剂的N₂选择性。原位漫反射红外傅立叶变换光谱(DRIFTs)表明,Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂的NH₃-SCR反应主要遵循Eley?Rideal机制。Sm掺杂增加了Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂的表面吸附氧(O_β),降低了氧化还原性能,提高了Sm_0.15Mn_0.15Ti催化剂的NO转化率和N₂选择性。     

室温催化湿式氧化处理甲醛废水的Pt/层状双金属氧化物催化剂

详细研究了层状双金属氧化物(LDO)制备方法对Pt/LDO催化剂进行催化湿式氧化(CWAO)处理甲醛废水性能的影响,并对制备的催化剂进行X射线衍射、透射电镜、N₂物理吸-脱附、H₂程序升温还原和X射线光电子能谱等表征.催化剂评价结果表明：在室温和低Pt负载量(质量分数0.25%)的条件下,与Pt/LDO(P)(共沉淀法制备的LDO)相比,Pt/LDO(H)(水热法制备的LDO)催化剂具有更为优异的CWAO处理甲醛废水的催化性能.在室温(30℃)下反应5 h, Pt/LDO(H)可将甲醛完全转化,且能将84.1%的甲醛完全氧化为CO₂;而在相同条件下,Pt/LDO(P)只能转化63.8%的甲醛,且仅有57.9%的甲醛被完全氧化为CO₂.Pt/LDO(H)催化剂还具有良好的稳定性,在连续测试的5次反应内,保持高的甲醛转化率(约100%)和总有机碳转化率(约83%).表征结果显示,Pt/LDO(H)催化剂具有高的Pt分散性、强的金属-载体电子相互作用、丰富的表面氧物种、强的氧化能力和良好的抗流失性能,这是...     

钴掺杂纳米TiO2的光电催化活性研究

通过水热法制备Co掺杂纳米TiO₂,采用SEM、粒径分布仪、XRD、XPS、BET等对钴掺杂纳米TiO₂样品进行了表征。在电化学工作站上,以压片法制备的光催化剂为阳极,石墨片为阴极,在低功率的紫外灯和可见光灯下通以1.5 V恒电压光电降解罗丹明B 90 min,研究了不同物质的量比的Co-TiO₂的光电催化活性。通过实验研究发现：样品0.5% Co-TiO₂在紫外灯照射下的降解率最高,为77.25%,比纯TiO₂的降解率高12.53%;样品0.5% Co-TiO₂在可见光照射下的降解率达52.22%,比无光照时的降解率高17.15%。以上研究结果表明以压片法制备的催化剂阳极可较大程度地提高光催化降解效率,且稳定性较高,具有很好的发展前景。     

肖特基异质结Pt/Bi4O5Br2的制备及其光催化性能研究

以Bi₄O₅Br₂为前驱体，通过静电吸附辅助光还原法成功制备了低负载量（0.05%～0.50%,质量分数）且高分散Pt纳米粒子修饰Bi₄O₅Br₂光催化剂体系.对一系列Pt/Bi₄O₅Br₂样品进行了降解双酚A（BPA）活性测试，结果表明，0.20%Pt/Bi₄O₅Br₂样品在模拟太阳光照射30 min对BPA的降解效率达96%,远高于单一Bi₄O₅Br₂.通过一系列表征手段（XRD,SEM,TEM,XPS,UV-vis DRS,PL等）对催化剂的结构形貌、化学组分及光学性质进行了系统性研究.研究发现，0.20%Pt/Bi₄O₅Br₂复合物活性显著提高的主要原因归因于以下几点：第一，Pt作为电子捕...     

不同载体Pt基整体式催化剂对氢气低温反应性能的影响

以H型分子筛-5(hydrogen zeolite sieve molecular-5,HZSM-5)和氧化物(Al₂O₃、TiO₂和SiO₂)涂层为载体、堇青石蜂窝陶瓷为基体、贵金属铂(Pt)为活性组分,制备了Pt/载体/堇青石整体式催化剂.利用XRD、SEM、TEM和XPS等表征手段,对催化剂的结构与性质进行了分析.探讨了在氢气体积分数为2.5%的环境中,不同载体、不同Pt负载量对氢气低温催化燃烧反应性能的影响.研究结果表明：以HZSM-5为载体的整体式催化剂性能最优,这与催化剂活性层黏结性良好、Pt在该载体上的分布良好及其粒径均匀有关;以SiO₂为载体的催化剂性能最差,测试显示这种载体上Pt⁰种类含量最少,且Pt负载不牢;Pt负载量为0.01 g·L^-1时,Pt/HZSM-5/堇青石整体式催化剂的催化活性较好;Pt负载量为0.05 g·L^-1及以上时,整体式催化剂均能在室温下快速起燃,并实现氢气转化率为10...     

2D TiO2/Ag3PO4异质结复合催化剂的制备及其光催化性能研究

采用溶剂热法制备了二维TiO₂纳米片（2D TiO₂）,然后通过原位生长法在其表面沉积Ag₃PO₄,得到2D TiO₂/Ag₃PO₄异质结复合光催化材料。通过透射电子显微镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、紫外可见分光光谱法（UV-Vis）、X射线光电子能谱（XPS）、N₂吸附-脱附法（BET）等手段对催化材料进行了表征,评价了2D TiO₂/Ag₃PO₄在可见光下催化降解罗丹明B （RhB）的性能,并结合荧光和电化学测试结果,提出了2D TiO₂/Ag₃PO₄的可见光催化机理。结果表明,2D TiO₂/Ag₃PO₄的吸附-光催化降解性能随着Ag₃PO₄含量的增加而提高;少量H₂O₂可以极大地提高2D TiO₂/Ag₃PO₄的光催化活性;光催化降解RhB过程中的主要活性物质是·OH和·O^-₂,异质结的存在使2D TiO₂/Ag₃PO₄具有比2D TiO₂更优异的光催化活性、电荷分离能力和更快的光电子转移速率。     

TPU/TiO2/PDMS复合纤维膜的制备及性能研究

为了制备兼具防紫外线性能和疏水性能的TPU/TiO₂/PDMS复合纤维膜，采用静电纺丝与纳米颗粒超声负载相结合的技术将TiO₂纳米颗粒成功地负载于TPU静电纺丝纤维膜中，并用PDMS对负载了TiO₂纳米颗粒的TPU静电纺丝纤维膜进行固化处理，SEM结果表明：TPU/TiO₂/PDMS复合纤维膜的表面被成功地负载上了TiO₂纳米颗粒，且分布较均匀；防紫外测试结果表明TiO₂纳米颗粒在纤维膜上的负载使TPU静电纺丝纤维膜的UPF值得到了极大的提升，随着TiO₂纳米颗粒负载量的增加，TPU/TiO₂/PDMS复合纤维膜的UPF值逐渐增加，且当TiO₂纳米颗粒负载量为1.5 wt%时，UPF值大幅提升了75.8%.接触角测试结果表明在TiO₂纳米颗粒与PDMS共同构筑的粗糙且低表面能的复合纤维膜表面下，纤维膜的表面由亲水转变为疏水状态，随着TiO₂纳米颗粒...     

以水热炭为模板制备TiO2光催化剂及其光催化性能研究

以水热炭为模板, 采用溶胶–凝胶法制备TiO₂光催化剂, 并采用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)和BET比表面积测定等方法, 对催化剂的物相、组成、形貌和比表面积等进行表征。通过光催化降解甲基橙溶液, 评价样品的光催化性能。研究结果表明: 与TiO₂相比, 以水热炭为模板制备的HTC-TiO₂具有更高的热稳定性, 在煅烧温度较高时仍保持锐钛矿型。HTC-TiO₂具有水热炭的片状结构特征,TiO₂颗粒在HTC表面分散较好, 晶体粒径更小, 比表面积增加, 从而提高其光催化活性。当煅烧温度为450ºC时, 以水热炭为模板制备的HTC-TiO₂对甲基橙的降解率在550 W碘钨灯光照2小时后达到40.6%, 光催化效率比TiO₂(16.2%)提高1.5倍。     

乙醇燃料车尾气催化净化性能的研究

采用混胶法将铝溶胶与钛溶胶相混合制备出纳米级γ-Al₂O₃/TiO₂复合载体，然后用共浸渍法制备出不同钒含量的V/γ-Al₂O₃-TiO₂催化剂，并对其活性进行评价，结果发现5%V₂O₅/γ-Al₂O₃-TiO₂催化剂对乙醇和乙醛等具有良好的催化氧化性能.通过XRD等技术对催化剂进行了表征，合理解释了V/γ-Al₂O₃-TiO₂催化剂有较高活性的原因.