热活化过硫酸钠降解饮用水中亚硝基二乙胺

采用热活化过硫酸盐(thermally activated persulfate, TAP)技术对含氮消毒副产物亚硝基二乙胺(N-nitrosodiethylamine, NDEA)进行降解.考察了反应时间、温度、初始pH值、过硫酸盐(persulfate, PS)投加量和NDEA初始质量浓度对降解效果的影响.结果表明，在反应时间为60 min、温度为60℃、初始pH值为3、PS投加量为2.0 mmol·L^-1、NDEA初始质量浓度为2.0 mg·L^-1时，NDEA的去除率达96.60%.热活化PS对NDEA的降解符合一级反应动力学.     

零价铁催化降解2,4-二叔丁基苯酚的试验研究

采用零价铁(Fe0)激活过硫酸盐(PS)产生SO-4·,氧化降解水中的2,4-二叔丁基苯酚(DTBP).通过改变零价铁初始投加量、PS初始浓度、初始p H值、温度等因素,探索这些因素对DTBP降解效果的影响,并且比较了紫外光(UV)、Fe0以及Fe~(2+)对DTBP的催化降解效果.结果表明:DTBP的降解速率随着Fe0投加量由0.5 mmol/L提高到4.0 mmol/L而加快,当投加量提高到5.0 mmol/L时则会发生抑制作用;当DTBP溶液中PS的浓度由0.125 mmol/L提高至0.500 mmol/L时能够加快DTBP的降解速率,但是进一步增大PS的浓度会使DTBP的降解速率先降后升;Fe0催化降解DTBP的速率随着溶液初始p H值的升高而逐渐减小;热激活PS体系中,提高温度对激活PS降解DTBP的效果有限,当温度升高至55℃时,60 min内仅有42%的DTBP被降解;当温度从35℃升高到45℃时,在热激活PS和Fe0/PS体系中,DTBP的降解速率均发生轻微的下降;相较UV和Fe~(2+),Fe0能够持续稳定地催化降解DTBP,在60 min内完成98%的最大降解率,且从经济性和节能方面考虑也占有优势.     

废铁屑活化过硫酸盐降解偶氮染料RB5废水

采用废铁屑活化过硫酸盐(PS)降解偶氮染料废水,研究铁屑投加量、过硫酸盐浓度和初始pH值对活性黑5(RB5)降解过程的影响及动力学模型.结果表明:初始pH值为6,PS浓度为0.5 mmol·L^-1,废铁屑投加量为1 g·L^-1条件为最优的反应条件;反应50 min后,活性黑5去除率可达到90.22%,180 min后去除率可达到96.97%,反应后溶液中总铁的溶出量为97.32 mg·L^-1;RB5降解后,产生的副产物苯胺的质量浓度为0.13 mg·L^-1,反应后出水的pH值从初始的6变为4.01,废铁屑/PS体系降解RB5的降解动力学符合一级动力学反应;采用废铁屑活化过硫酸盐工艺降解偶氮染料废水具有反应速度快,不需调整初始pH值、运行成本低等优势.     

热活化过硫酸钠降解水中1-萘酚的研究

通过热活化过硫酸钠降解水中的1-萘酚,考察了温度、过硫酸钠(PS)投加量、初始p H值和1-萘酚初始浓度对降解过程的影响;并对自由基进行了鉴定.实验结果表明:1-萘酚初始浓度为20 mg/L,PS投加量为1.65 g/L,溶液初始p H为5.8,温度为60℃时,20 min 1-萘酚的降解率可达86.30%.1-萘酚的降解率随着温度的升高及PS投加量的增加而增大.自由基鉴定实验表明,热活化过硫酸钠降解1-萘酚的过程中,SO4-·和·OH均有生成并参与反应,而SO4-·起主导作用.     

铁碳微电解/H_2O_2耦合工艺预处理水中砷的研究

采用铁碳微电解/H_2O_2耦合工艺预处理水溶液中砷,研究了溶液初始p H、铁碳球投加量、曝气流量、H_2O_2投加量、反应温度和初始总砷(TAs)浓度等因素对砷去除效果的影响﹒结果表明,在铁碳微电解体系中加入H_2O_2能明显提高水溶液中TAs和三价砷(As(Ⅲ))去除率﹒当溶液初始TAs和As(Ⅲ)浓度分别为539 mg/L和368 mg/L,溶液初始pH为2.5,铁碳球投加量为530 g/L,曝气流量为60 m L/min,H_2O_2投加量为2 m L,在15℃下曝气反应1 h时,溶液中TAs和As(Ⅲ)去除率分别达到61.94%和55.06%;然而,未加H_2O_2,在同样条件下处理,TAs和As(Ⅲ)去除率分别为47.07%和41.97%﹒     

负载零价铜的纳米多孔碳材料催化氧化罗丹明B的研究

以铜基MOF (HKUST-1,[Cu₃(BTC)₂],BTC为1,3,5-苯三甲酸)为模板,利用一步碳化法制备负载零价铜的纳米多孔碳材料NPC@Cu。以此NPC@Cu为催化剂,活化过一硫酸氢钾(PMS),在常温常压下异相催化氧化处理模拟的偶氮染料废水。采用电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行表征,并研究反应过程中催化剂投加量、氧化剂投加量和初始pH值对降解效率的影响。实验结果表明,在催化剂用量为0.1 g/L,PMS浓度为2.00 mmol/L,pH值为7的条件下,反应进行45分钟后,浓度为0.10 mmol/L的RhB降解率可达到100%。通过自由基捕捉实验,证明体系中存在SO₄^–·和·OH两种自由基,表明NPC@Cu是一种性能良好的催化材料。     

凹土负载零价铁去除水中Cr(Ⅵ)的研究

以FeC12·4H2O和NaBH4为原料,凹土为载体,采用液相还原法制备凹土负载零价铁,并用扫描电子显微镜(SEM)及X射线衍射(XRD)进行表征.考察了Cr(VI)溶液初始浓度,pH,凹土负载零价铁投加量及反应时间等条件对Cr(VI)去除效果的影响.结果表明,Cr(VI)的去除率随反应时间和凹土负载零价铁投加量增加而升高,而随pH和Cr(VI)溶液初始浓度升高而降低;凹土负载零价铁对Cr(VI)的还原去除基本符合伪一级反应动力学模型.凹土负载零价纳米铁Cr(VI)的良好去除效果表明其在地表水原位修复领域具有较好的应用前景.     

香烟过滤嘴烧结碳材料对亚甲基蓝的吸附性能

将香烟过滤嘴在低温和氩气气氛中烧结制得碳材料(记为CFC),采用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积测定等手段对CFC的结构和表面形貌进行表征.将CFC作为废水中亚甲基蓝(记为MB)的吸附剂,采用单因素法研究废水pH值、CFC投加量、MB初始质量浓度、吸附时间、吸附温度等对MB吸附效果的影响规律.结果表明,CFC由多孔的无定形碳颗粒组成,其比表面积高达1 648 m2/g,总孔容达到0.815cm3/g.最佳吸附工艺条件:pH值9.0,CFC投加量0.3g/L,MB的初始质量浓度140mg/L,吸附时间180min,吸附温度35℃.在此条件下,CFC对MB的吸附率达到93.44%,吸附量达到360.06mg/g,说明利用CFC可有效去除废水中MB.     

金属有机骨架材料活化过硫酸盐高级氧化体系深度处理造纸废水

MOFs作为一种新型催化材料正成为环境领域的研究热点。本论文选取MOFs中MIL-100(Fe)、MIL-100(Fe)@MIP活化过硫酸钠(PS)产生硫酸根自由基(SO4^- .)深度处理造纸废水二级生化出水,研究常温下初始pH值、催化剂用量和PS投加量等因素对废水COD去除率的影响,并采用响应曲面法分析多因素对COD氧化降解效果的影响。结果表明MOFs活化PS高级氧化体系深度处理造纸废水最佳的活化条件为：PS:COD=12:1、催化剂用量2 g/L、体系的pH值为6,可以实现32%的COD去除率,响应曲面分析实验表明各影响因素对于降解效果的贡献顺序是：PS投加量>pH值> MIL-100(Fe)用量。     

原位还原MIL-100(Fe)制备多孔碳-铁复合物及其移除甲基橙性能

纳米零价铁(nZVI)颗粒具有易团聚、不稳定和流动性较差的特点,限制了其在环境中的应用,将纳米零价铁负载于多孔介质上可以提高其反应活性。采用一种新的制备方法,以铁基金属有机骨架(MOFs)的莱瓦希尔骨架材料MIL-100(Fe)为前驱体,通过一步法高温碳热还原制备负载量高、粒径可控和分布均匀的纳米零价铁功能化的多孔碳-铁复合物(nZVI/C),并将其用于水溶性偶氮染料甲基橙(MO)的降解和移除,结果显示nZVI/C对MO的最大吸附容量达到78.4mg/g。进一步考察和优化了时间和pH对nZVI/C吸附能力的影响。     

纳米Ni/Fe双金属催化降解盐酸环丙沙星的研究

用液相还原法制备纳米Ni/Fe双金属,通过比表面分析仪(BET)、X射线衍射分析仪(XRD)、透射电镜(TEM)对其进行了表征.研究结果表明,制备的纳米金属颗粒直径在10～20 nm,比表面积为68 m2/g.纳米Ni/Fe投加量为0.43 g/L,盐酸环丙沙星的初始质量浓度为30 mg/L,初始pH为7的降解效果最好,催化反应60 min后,降解率达83.3%.在最佳反应条件下,纳米Ni/Fe、纳米零价铁和商业铁粉的降解效率顺序为:纳米Ni/Fe双金属>纳米零价铁>商业铁粉.纳米Ni/Fe双金属对盐酸环丙沙星的降解反应近似符合一级动力学方程.     

活性炭活化过硫酸盐处理含酚废水的实验研究

以有机污染物中常见的苯酚为目标污染物,研究活性炭活化过硫酸盐高级氧化技术处理含酚废水。考察含酚废水浓度、温度、pH、药品投加量、反应时间等因素对处理效果的影响,探究反应机理。结果表明,当水浴震荡时间为40 min,活性炭与过硫酸纳(PS)投加量分别为0.15 g/L、0.45 g/L,初始pH为6时,活性炭活化PS对苯酚去除率为80.81%;相较于活性炭单独去除苯酚效率的39.50%和PS单独去除苯酚效率的22.90%,有较大提高,说明活性炭对过硫酸钠氧化体系的催化效果明显。     

水热合成TiO2纳米棒及其光催化降解甲基橙研究

以锐钛矿TiO2粉末为原料,采用水热法合成了Ti02纳米棒,并利用X射线粉末衍射仪(XRD)、透射电子显微镜TEM等手段对产品进行了表征.以甲基橙为模拟染料废水,TiO2纳米棒为催化剂,在紫外光照条件下考察TiO2纳米棒的投加量、甲基橙的初始浓度、光照时间、溶液pH值及重复使用次数对甲基橙光降解效率的影响。实验结果表明:TiO2纳米棒的投加质量浓度为0.2g/L,甲基橙初始浓度为10mg/L,pH为5～6;光催化反应3h后,甲基橙的降解率可达96.5%;TiO2纳米棒重复使用5次后,甲基橙的降解率仍然可达85.6%.     

四氧化三钴活化过一硫酸盐降解布洛芬的研究

采用水热-高温煅烧法合成四氧化三钴,用于活化过一硫酸盐(PMS)以去除水中的布洛芬(IBU)。探讨四氧化三钴投加量、PMS浓度、初始pH和IBU质量浓度对IBU降解的影响。IBU的降解遵循一级反应动力学。当IBU质量浓度为30 mg·L^-1,Co₃O₄投加量为0.15 g·L^-1,PMS投加量2.5 mM,pH为7时,反应90 min后,IBU的降解率可达到99.9%,准一级反应速率常数为0.06 min^-1。结果表明,Co₃O₄/PMS体系可以高效降解水体中的IBU,应用前景良好。     

聚多巴胺碳基焦油裂解催化剂的可控制备

【目的】寻找可以调控孔道尺寸的催化剂材料,以实现对焦油的有效脱除,解决生物质气化过程中的瓶颈问题。【方法】首先以具有多孔结构的聚多巴胺碳材料作为载体,采用水蒸气活化聚多巴胺碳材料和浸渍法负载金属等手段,制备载铁碳基焦油裂解催化剂;然后通过扫描电子显微镜(scanning electron microscope, SEM)、透射电子显微镜(transmission electron microscope, TEM)、全自动物理吸附仪(brunner emmett teller, BET)、傅里叶红外光谱仪(Fourier transform infrared spectroscopy, FTIR)等仪器对样品的物理化学性质进行表征;最后采用甲苯作为焦油模型验证材料的催化效果。【结果】活化温度的提高和活化时间的增加可以有效增大材料的比表面积和孔体积,而改变活化气氛中的水蒸气体积分数对材料的比表面积和孔体积影响不大;负载铁的聚多巴胺碳基催化剂的比表面积和孔体积,随着负载铁浸渍液的硝酸铁质量分数的升高先增大后降低,它的甲苯脱除效率也是如此。【结论】本研究结果可为焦油裂解催化剂的研究提供理论指导...     

α-Fe2O3晶面调控及其非均相光芬顿催化降解甲基橙特性

针对非均相光芬顿中两相传质阻力导致催化性能较低的缺陷,采用水热法制备了α-Fe₂O₃{110}/{113}晶面不同暴露比例的催化剂。采用X射线衍射分析(XRD)、透射电子显微镜(TEM/HRTEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)以及紫外可见固体漫反射(UV-vis DRS)对催化剂进行表征分析,分别考察了H₂O₂浓度、催化剂投加量、甲基橙初始质量浓度以及初始pH对其催化降解甲基橙的影响,结果表明：FeCl₃·6H₂O浓度为33 mmol/L,摩尔比FeCl₃·6H₂O∶NaH₂PO₄∶NaF为1∶1∶15,180℃反应24 h所得α-Fe₂O₃催化性能最佳,在H₂O₂浓度为20 mmol/L,催化剂投加量为200 mg/L,甲基橙初始质量浓度为40 mg/L以及初始pH=5的条件下...     

铁电极耦合过硫酸盐降解典型PPCP的效能及机理

本文研究了铁电极活化过硫酸钠(EC/PS)产生自由基降解奥卡西平的反应,该方法10 min内对奥卡西平的去除率(75%)远远高于单独电絮凝(10%)和单独过硫酸盐氧化(2%)﹒探究了反应体系中奥卡西平初始浓度、电流、初始pH以及羟胺含量等因素对奥卡西平降解效率的影响,结果显示较高的电流(50 mA)、较低的奥卡西平浓度(10μM)及初始pH(pH=3)更有利于奥卡西平的降解﹒通过投加不同的过量猝灭剂(甲醇和叔丁醇),表明了反应体系中羟基自由基(OH·)和硫酸根自由基(SO_4~-·)同时存在,且均发挥重要作用﹒     

水环境中新型污染物糖精的臭氧降解研究

从反应动力学及影响因素角度系统地探讨臭氧对糖精(SAC)的降解效果.结果表明:SAC的臭氧氧化降解反应符合拟一级动力学模型,温度为20℃,pH为7,SAC初始质量浓度为20 mg/L,臭氧投加量为7.9 mg/L条件下,60 min后SAC完全降解,总有机碳(TOC)去除率为82.34%.臭氧投加量增加有利于SAC的降解,但臭氧的利用效率降低;SAC初始质量浓度越高,反应速率越慢,但降解效果受臭氧投加量的限制;pH值由酸性升高至微碱性,反应速率大幅上升;反应温度由10℃升至30℃,降解速率提高164%;水中常见阴离子对SAC降解有一定抑制作用,其中HCO_3~-的抑制作用最明显,随后是Cl-和SO_4~(2-),且随着HCO_3~-浓度的增加而增加.SAC的臭氧氧化降解遵循·OH氧化的机理.     

N-117负载Fe(Ⅱ)非均相芬顿体系催化降解对氯苯酚

N-117负载铁催化剂能有效催化芬顿反应,铁溶出率低。采用N-117负载非均相芬顿体系催化降解对氯苯酚,研究了初始pH、过氧化氢质量浓度、氯离子质量浓度和腐殖酸质量浓度对对氯苯酚去除效率和催化剂稳定性的影响。结果表明:N-117负载Fe(Ⅱ)催化剂能有效催化降解对氯苯酚,拓宽芬顿反应使用pH范围,降低氯离子催化芬顿反应的抑制效果。当初始pH=9.0时,反应300min对氯苯酚降解率可达87.3%。随着初始pH升高,催化反应速率下降。过氧化氢初始质量浓度为100mg/L,反应20min,对氯苯酚降解率可达95.6%,溶出总铁质量浓度为0.67mg/L;过氧化氢继续增多时,受到高价铁基团和传质速率的限制,对氯苯酚降解速率不随过氧化氢质量浓度升高而加快。氯离子质量浓度在0～500mg/L内升高时,反应60min对氯苯酚降解率能达到87.0%以上,但铁的溶出显著增加,对氯苯酚降解速率减慢。腐殖酸质量浓度由0升高到25mg/L时,反应60min溶出总铁质量浓度由0.67mg/L升高至9.4mg/L,总铁溶出率不高于4.7%,对氯苯酚降解率仍能达到90.2%以上。催化剂使用后负载铁发生团聚,但膜骨架未被氧化破坏。     

Bi_(12)O_(15)Cl_6/g-C_3N_4异质结的制备及其光催化性能

采用湿式浸渍法制备了Bi_(12)O_(15)Cl_6/g-C_3N_4二元Ⅱ型异质结光催化剂,通过XRD、SEM和紫外-可见漫反射光谱表征来测试样品的晶体结构、形貌和光吸收等光化学性质。以四环素为目标污染物,在可见光下研究了掺杂比、投加量和溶液初始质量浓度对Bi_(12)O_(15)Cl_6/g-C_3N_4的光催化降解性能的影响。结果显示,当掺杂比为50%、投加量为1.6 g/L、溶液初始质量浓度为10 mg/L时,在可见光照射150 min内,四环素的去除率为96.43%.最后通过自由基捕获实验验证在光催化作用过程中起主要作用的自由基团是h~+和·O~-_2.