典型海滨城市与海洋气溶胶中水溶性离子的粒径分布

为研究厦门地区不同粒径颗粒物中水溶性离子的来源及海洋气溶胶对海滨城市大气颗粒物的影响,利用8级大流量MOUDI碰撞采样器分不同季节在厦门大学海洋楼及台湾海峡采集了气溶胶分级样品,并用离子色谱方法对气溶胶中的水溶性离子进行了分析.结果表明:城市点大气气溶胶中水溶性离子总质量浓度表现为春季最高(60.38μg/m~3)、夏季最低(8.76μg/m~3)、秋冬季介于两者之间的季节特征;而海洋气溶胶中水溶性离子质量浓度的季节差异较小(30.77~35.13μg/m~3).城市气溶胶中SO_4~(2-)和NH_4~+呈单模态分布,峰值粒径为0.44~1.0μm;NO_3~-呈双模态分布,峰值粒径分别为2.5~10.0μm和0.44~1.0μm.海洋气溶胶中NH_4~+和SO_4~(2-)的粒径分布规律与城市气溶胶类似,但NO_3~-在细模态(0.44~1.0μm)没有出现峰值,Cl~-和Na~+在大于16μm的粒径段有非常高的浓度,说明海浪飞沫的影响较大,在粗模态中的比例也明显高于城市气溶胶.干沉降速率为颗粒物大小的函数,其中在0.1μm左右的颗粒干沉降速率最小;通过干沉降速率和它们的浓度分布来计算无机氮(NO_3~-和NH_4~+)的沉降通量,估算得到远海颗粒态无机氮的干沉降通量明显超过近海(秋季NH_4~+除外).     

太原市沙尘和非沙尘天气大气细颗粒物质谱特征及来源

为了探究沙尘过程对太原市空气质量的影响,利用在线单颗粒气溶胶飞行时间质谱结合后向气团轨迹数据,对沙尘和非沙尘天气细颗粒物(PM_(2.5))的污染特征及来源进行了分析研究。结果表明:(1)从质谱信号强度比较,沙尘天气期间细颗粒物中的~(23 )Na~+、~(24 )Mg~+、~(76)SiO~-等地壳元素质谱信号强度较非沙尘天气明显,非沙尘天气的元素碳(~(12 )C~+、~(36 )C_3~+)、金属离子(~(39 )K~+、~(206,207,208)Pb~+)及~(18 )NH_4~+、~(62 )NO_3~-、~(97 )HSO_4~-等二次离子的信号强度明显大于沙尘天气。(2)从细颗粒物类型比较,沙尘天气矿物质颗粒占比高于非沙尘天气5.4%,有机碳类物质包括有机碳(OC)、左旋葡聚糖(LEV)以及高分子有机物(HOC)和混合碳(ECOC)等占比也均高于非沙尘天气;而非沙尘天气的元素碳、重金属和富钾颗粒分别高出沙尘天气9.3%、1.8%和3.9%。(3)从细颗粒物来源比较,监测期间PM_(2.5)主要受机动车尾气、燃煤、工业工艺和扬尘源的影响。沙尘天气下,燃煤源对细颗粒物的贡献比例(27.4%)明显高于非沙尘天气(13.7%),扬尘源贡献比例(20.5%)也高于非沙尘天气(12.3%)。结合后向气团轨迹数据分析,沙尘气溶胶主要来自中国西北地区。(4)从扬尘源中各类颗粒物类别比较,沙尘天气时段,Dust-Al、Dust-Mg、Dust-Si三类颗粒占比明显高于非沙尘天气时段,其中Dust-Si颗粒占比增加最大,而Dust-Ca、Dust-Fe-Mn和Other三类颗粒占比低于非沙尘天气时段,Dust-Fe-Mn颗粒在沙尘天气中比例下降最大,为16.8%。     

焦作市春季大气降水化学特征及来源研究

为研究典型矿业城市焦作市春季大气降水水化学特征及来源信息,选取具有代表性的采样点5个,采集大气降水水样30个,测试大气降水中主要离子成分.研究表明,焦作市降水阳离子的浓度变化规律为NH_4~+Ca~(2+)Mg~(2+)K~+Na~+,阴离子的变化规律为SO_4~(2-)NO_3~-Cl~-F~-. NH_4~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-是降水中主要的离子占离子总量的87.08%,且降雨对其有一定的冲刷作用.降水中Ca~(2+)、NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-贡献比率变化表明随着降雨时间的持续NO_3~-酸化的作用逐渐增强,Ca~(2+)的中和作用也逐渐增强.相关性分析表明典型碱性阳离子Ca~(2+)、NH_4~+、Mg~(2+)和典型致酸阴离子SO_4~(2-)、NO_3~-的相关性显著.在降水过程中发生酸性物质与碱性物质间的中和反应,硝酸盐和硫酸盐是降水中主要的致酸物质,NH_4~+、Ca~(2+)作为主要的阳离子,对降水中的酸性物质有着较强的中和能力.富集因子表明Ca~(2+)、Mg~(2+)、K~+绝大部分来自地壳源,Cl~-的42.6%来自海洋源,57%来自人为源;SO_4~(2-)和NO_3~-来自人为源的输入.     

基于高分辨率在线气溶胶监测仪数据分析南京北郊冬季PM_(2.5)中水溶性离子污染特性

于2017年1月~2月在南京北郊利用MARGA在线监测仪采集大气细颗粒物(PM_(2.5))测量气溶胶中的无机离子质量浓度,分析各离子的变化特征及来源。研究表明,南京北郊冬季总水溶性无机离子质量浓度平均值为(48.47±25.44)μg/m~3,8种无机离子质量浓度高低顺序为SO_4~(2-)NO_3~-NH_4~+Cl~-(K~+、Ca~(2+))Na~+Mg~(2+),其中二次无机离子(NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-))是最主要的水溶性离子。各水溶性无机离子的日变化特征存在差异,其中SO_4~(2-)和Cl~-的日变化较为显著,变化特征为日间高夜间低。NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)三者在大气中的结合方式为(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3,主成分分析结果显示,南京北郊冬季大气的污染物来源主要为化石燃料燃烧,另外生物质燃烧和二次转化、矿物粉尘对大气污染也有贡献。     

华北重度霾过程期间大气气溶胶粒子的微物理垂直特征

在华北重度霾过程期间(2013年9月30日),利用夏延ⅢA的飞机观测资料分别对石家庄和邢台的气溶胶粒子谱分布,气溶胶(cloud nuclei,CN)与云凝结核(cloud condensation nuclei,CCN)垂直分布特征进行了分析。研究结果表明,两地的气溶胶数浓度均随着高度的增加而减小,气溶胶粒子有效半径比较接近,积聚模态和粗模态气溶胶粒子有效半径的范围分别在0.05~0.35μm,0.8~2.2μm之间。两地的边界层内和边界层以上均出现了逆温层,且逆温层之下的气溶胶数浓度均出现明显增加现象。对气溶胶后向轨迹的分析结果表明:3 000 m高度处的气溶胶主要是随气团远距离输送而来;1 500 m高度处的气溶胶主要来自南边近地面污染物排放,输送距离较短;500 m高度处的气溶胶受偏南气团的影响,主要由高浓度的气溶胶细粒子组成。云凝结核的垂直分布结果表明,CCN数浓度随高度的增加而减小,逆温层的存在对CCN有一定的累积效应。对石家庄(邢台)市的CCN与气溶胶数浓度做相关性分析,结果表明两地的CCN与气溶胶的总相关系数均在0.95以上,而淡积云内相关系数仅为0.83,且云内的CCN数浓度明显低于云外,因此表明了云滴活化对CCN的消耗作用。云凝结核的数浓度随高度的增加而减小,逆温层的存在对CCN有一定的累积效应。云底以下的气溶胶粒子谱宽较窄,云内和云顶以上的气溶胶粒子谱较宽。     

有机气溶胶对中国境内云凝结核数量的贡献研究

根据κ-K?hler理论, 利用2006年中国境内气溶胶浓度的数值模拟结果, 计算总体气溶胶活化为云凝结核的数浓度, 并评估有机气溶胶对云凝结核数量的贡献。中国境内云凝结核数浓度总体呈东部高西部低的分布, 这与东部受到更多人为源排放影响、气溶胶浓度高有关。假设气溶胶各类化学组分彼此外混合, 则各季节云凝结核数浓度为0.9×10³~1.2×10³ cm^-3, 有机气溶胶对云凝结核数量贡献全年平均为30%。假设气溶胶中有机组分彼此内混合并与其他组分外混合, 则各季节云凝结核数浓度为0.9×10³~1.1×10³cm^-3, 有机气溶胶对云凝结核数量的贡献全年平均28%。尽管有机气溶胶对云凝结核数量的年平均贡献相差不大, 但夏季和冬季的贡献有较大差异, 原因在于夏季有更多的二次有机气溶胶生成, 而冬季更多的是一次有机气溶胶排放。因此, 有机气溶胶是中国云凝结核的重要来源, 并且有机气溶胶的混合状态对云凝结核数量有很大的影响。     

福州市大气PM_(2.5)中水溶性无机离子污染特征研究

为研究福州市大气PM_(2.5)中水溶性无机离子组成与污染特征,于2015-2016年分四个季节对8个点位进行PM_(2.5)样品采集,分析了PM_(2.5)的质量浓度和9种水溶性无机离子SO_4~(2-)、NO_3~-、F~-、Cl~-、NH_4~+、K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)成分。分析表明,研究期间福州市大气PM_(2.5)浓度的日均值为35.1μg/m~3,呈现春、冬季节高,夏、秋季节低的特征;水溶性无机离子浓度总和占PM_(2.5)浓度的47.1%,其中SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+的浓度Cl~-、Na~+、K~+、Ca~(2+)的浓度Mg~(2+)、F~-的浓度。离子平衡分析显示,阴离子相对亏损。二次离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+,简称SNA)占水溶性无机离子浓度总和的81%以上,相关性分析表明,NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在。各季的NO_3~-/SO_4~(2-)比值均小于1,呈现冬季高、夏季低的特点,表明固定源排放是福州PM_(2.5)的主要影响因素。对非海盐离子贡献的分析表明,海盐源对PM_(2.5)的影响较小,人为活动是主要来源。     

植被恢复对土壤水溶性阴离子浓度的影响

选择陕西省吴起县和礼泉县退耕还林还草样地土壤为研究对象,并以农用地土壤作为对照,利用离子色谱法测定土壤水溶性F~-、Cl~-、SO_4~(2-)、NO_3~-、NO_2~-和PO_4~(3-)等六种阴离子浓度,研究了农地退耕后土壤水溶性阴离子的变化特征.研究结果表明:六种阴离子中,SO_4~(2-)和NO_3~-浓度较高,而Cl~-、NO_2~-、F~-和PO_4~(3-)离子浓度相对较低.除F~-、NO_2~-和PO_4~(3-)外,农地退耕后,两个样区表层土壤水溶性阴离子含量明显提高.多元统计分析表明,环境因子可解释有关土壤阴离子含量47%的变异,且F-主要受海拔和纬度的影响,而Cl~-、NO_3~-、NO_2~-和PO_4~(3-)受植被类型的影响显著.     

永兴岛海洋气溶胶粒子谱反演研究

地基遥感方法可以直接得到大气气溶胶的辐射特性,用于气溶胶粒子谱分布特征的研究。利用ASD地物光谱仪在永兴岛海洋站楼顶获取的太阳辐射实测数据,应用蒙特卡罗方法随机生成气溶胶4种组分比例近似求解消光方程来反演气溶胶粒子谱。结果表明,实验期间永兴岛气溶胶各组分比例与标准辐射大气模型中的海洋型气溶胶相似;体积谱为双峰分布,2个主峰分别位于0.01~0.1μm和1~10μm;数浓度谱为单峰分布,主峰位于0.001~0.01μm;数浓度和体积浓度变化规律与海水扰动、粒子的干湿沉降过程有关,与浑浊度指数相关性达98%以上,可用来表征大气浑浊程度。     

北京地区夏季气溶胶光学厚度反演

基于6S模型对比分析了3种大气气溶胶模式在北京地区夏季气溶胶光学厚度反演中的适用性.首先下载Terra-MODIS L1B夏季空间分辨率为1,km的数据,基于城市型、大陆型、海洋型3种标准大气气溶胶模式生成了3套查找表,利用暗像元法,反演得到了北京地区夏季大气气溶胶光学厚度.然后利用AERONET提供的实测陆地气溶胶光学厚度对反演结果进行精度验证.结果表明:海洋型和大陆型气溶胶模式反演的气溶胶光学厚度与地基数据相关性较高,相关系数分别为0.806,6和0.766,4;而城市型气溶胶模式反演的气溶胶光学厚度与地基数据存在明显差异,相关系数仅为0.482,5;将晴天和雾霾天气反演结果与地基数据进行对比,可以看出在天气晴朗时北京地区采用海洋型气溶胶模式反演气溶胶光学厚度更为准确.     

黄渤海风、浪、流等海洋水文要素特征分析

随着我国海洋建设的快速发展,深入了解海洋水文环境特征,为海洋工程等提供保障已迫在眉睫。本文根据日常保障经验,结合相关理论,利用QN（QuikSCAT/NCEP）混合风场、模拟海浪数据等资料,对黄渤海海域的海洋水文特征进行分析,主要分析了该海域的海表风场、海浪场、潮汐潮流、海雾、盐度、SST（海表温度——Sea Surface Temperature）的特征,可为防灾减灾、航海、海洋水文保障、海洋工程、海洋能资源开发利用提供科学依据。     

Global estimate of aerosol direct radiative forcing from satellite measurements

Atmospheric aerosols cause scattering and absorption of incoming solar radiation. Additional anthropogenic aerosols released into the atmosphere thus exert a direct radiative forcing on the climate system. The degree of present-day aerosol forcing is estimated from global models that incorporate a representation of the aerosol cycles. Although the models are compared and validated against observations, these estimates remain uncertain. Previous satellite measurements of the direct effect of aerosols contained limited information about aerosol type, and were confined to oceans only. Here we use state-of-the-art satellite-based measurements of aerosols and surface wind speed to estimate the clear-sky direct radiative forcing for 2002, incorporating measurements over land and ocean. We use a Monte Carlo approach to account for uncertainties in aerosol measurements and in the algorithm used. Probability density functions obtained for the direct radiative forcing at the top of the atmosphere give a clear-sky, global, annual average of -1.9 W m(-2) with standard deviation, +/- 0.3 W m(-2). These results suggest that present-day direct radiative forcing is stronger than present model estimates, implying future atmospheric warming greater than is presently predicted, as aerosol emissions continue to decline.     

基于OPAC的典型环境中气溶胶组分的光学特性分析

利用基于Mie散射理论的云和气溶胶粒子的光学特性软件(OPAC)在不同激光雷达探测波段对一般大陆(典型气溶胶组分:水溶性、不溶性和烟尘气溶胶)、沙漠(典型气溶胶组分:水溶性、核模态矿物、积聚模态矿物和粗模态矿物气溶胶)和洁净海洋(典型气溶胶组分:水溶性、积聚模态海盐和粗模态海盐)3种环境下的气溶胶光学参数(散射系数、光学厚度和激光雷达比)进行了仿真研究,分析了各环境中光学参数随气溶胶组分数浓度的变化规律以及各组分对光学特性的影响.结果表明消光系数和光学厚度在不同激光波段、不同环境下均随组分数浓度线性递增,在上述环境中对消光系数和光学厚度影响最大的组分依次为水溶性气溶胶、积聚模态矿物气溶胶和积聚模态海盐气溶胶.激光雷达比变化规律十分复杂,受探测波长及气溶胶组分的双重影响,一般大陆环境中非水溶性气溶胶在2个波段上的影响占主导地位;沙漠环境中,不同波段上积聚模态矿物气溶胶对激光雷达比的影响最大;洁净海洋环境中,积聚模态海盐气溶胶对激光雷达比的影响最强.     

MSA in Beijing aerosol

Methane sulphonate (MSA) and sulfate (SO4^2-),the main oxidation products of dirnethyl sulfide (DMS), arethe target of atmospheric chemistry study, as sulfate aerosolwould have important impact on the global climate change. It is widely believed that DMS is rnainly emitted from phyto-plankton production in marine boundary layer (MBL), andMSA is usually used as the tracer of non-sea-salt sulfate (nss-SO4^2-) in marine and coastal areas/MSA/SO4^2- = 1/18) Manyobservations of MSA were in marine and coastal aerosols. Toour surprise, MSA was frequently (＞60%) deteeted in BeijingTSP. PM10, and PM2.5 aerosols, even in the samples collectedduring the dust storm period. The concentrations of MSAwere higher than those measured in marine aerosols. Factoranalysis, correlation analysis and meteorology analysis indi-cated that there was no obvious marine influence on Beljiagaerosols. DMS from terrestrial emissions and dimethyl sulphoxide (DMSO) from industrial wastes could be the twopossible precursors of MSA. Warm and low-pressure airmasses and long time radiation were beneficial to the forma-tion of MSA. Anthropogenlc pollution from regional andlocal sources might be the dominant contributor to MSA inBeijing aerosol. This was the first report of MSA in aerosolscollected in an inland site in China. This new finding wouldlead to the further study on the balance af sulfur in inlandcities and its global bingcoehemical cycle.     

亚洲地区沙尘和人为气溶胶的分布及直接气候效应

利用耦合气溶胶化学过程的高分辨率区域气候模式RegCM4,模拟研究了2000~2009年亚洲地区沙尘和3种人为气溶胶（硫酸盐、黑碳、有机碳）的时空分布和直接气候效应。结果表明,模拟的气溶胶光学厚度在沙尘源区附近较为准确,但在人为活动影响较大的地区偏小。4种气溶胶的综合作用引起大气层顶负的辐射强迫,从而造成了地表气温的下降。降水方面,冬夏两季气溶胶对模拟区域的影响都以降水减少为主,这与气溶胶增加了大气稳定度,减少了地表蒸发并产生了偏北风距平有关。沙尘和人为气溶胶各自都能引起气温的下降和降水的减少,两类气溶胶都能造成的偏北风距平对我国南方降水的减少有重要作用。在人类活动密集区,人为气溶胶引起的气候效应约占总的4种气溶胶气候效应的50%。     

亚洲地区沙尘和人为气溶胶的分布及气候效应

利用耦合气溶胶化学过程的高分辨率区域气候模式RegCM4,模拟研究了2000~2009年亚洲地区沙尘和3种人为气溶胶（硫酸盐、黑碳、有机碳）的时空分布和直接气候效应。结果表明,模拟的气溶胶光学厚度在沙尘源区附近较为准确,但在人为活动影响较大的地区偏小。4种气溶胶的综合作用引起大气层顶负的辐射强迫,从而造成了地表气温的下降。降水方面,冬夏2季气溶胶对模拟区域的影响都以降水减少为主,这与气溶胶增加大气稳定度,减少地表蒸发并产生了偏北风距平有关。沙尘和人为气溶胶各自都能引起气温的下降和降水的减少,2类气溶胶都能造成的偏北风距平对我国南方降水的减少有重要作用。在人类活动密集区,人为气溶胶引起的气候效应约占总的4种气溶胶气候效应的50%。     

在特定环境中气溶胶组分光学特性的分析

基于Mie散射的OPAC软件包,分析了在激光雷达探测气溶胶时的3种特定环境(大陆洁净、大陆污染、海上污染)下各种气溶胶组分对光学特性(消光系数、散射系数、吸收系数、激光雷达比)的影响,对比了在550、1 000 nm这2个波长下的变化规律.研究结果表明:在550、1 000 nm这2个波长下不同环境中气溶胶组分的消光系数、散射系数随水滴数浓度的增加均呈线性递增,大陆洁净型和大陆污染型气溶胶环境的吸收系数变化均比较缓慢.在海上污染型气溶胶环境中,当气溶胶组分为积聚模态海盐和粗模态海盐时,水滴数浓度的变化率为0,这表明在这2种气溶胶组分环境下,吸收系数不随水滴数浓度的变化而变化; 激光雷达比受雷达波长和气溶胶环境组分2个因素的影响,该值在大陆污染型气溶胶环境下的变化最为明显,在水溶性和非水溶性组分下大幅递减,而在煤烟组分下大幅递增.     

Arabian Sea tropical cyclones intensified by emissions of black carbon and other aerosols

Throughout the year, average sea surface temperatures in the Arabian Sea are warm enough to support the development of tropical cyclones, but the atmospheric monsoon circulation and associated strong vertical wind shear limits cyclone development and intensification, only permitting a pre-monsoon and post-monsoon period for cyclogenesis. Thus a recent increase in the intensity of tropical cyclones over the northern Indian Ocean is thought to be related to the weakening of the climatological vertical wind shear. At the same time, anthropogenic emissions of aerosols have increased sixfold since the 1930s, leading to a weakening of the southwesterly lower-level and easterly upper-level winds that define the monsoonal circulation over the Arabian Sea. In principle, this aerosol-driven circulation modification could affect tropical cyclone intensity over the Arabian Sea, but so far no such linkage has been shown. Here we report an increase in the intensity of pre-monsoon Arabian Sea tropical cyclones during the period 1979-2010, and show that this change in storm strength is a consequence of a simultaneous upward trend in anthropogenic black carbon and sulphate emissions. We use a combination of observational, reanalysis and model data to demonstrate that the anomalous circulation, which is radiatively forced by these anthropogenic aerosols, reduces the basin-wide vertical wind shear, creating an environment more favourable for tropical cyclone intensification. Because most Arabian Sea tropical cyclones make landfall, our results suggest an additional impact on human health from regional air pollution.     

Large differences in tropical aerosol forcing at the top of the atmosphere and Earth's surface

The effect of radiative forcing by anthropogenic aerosols is one of the largest sources of uncertainty in climate predictions. Direct observations of the forcing are therefore needed, particularly for the poorly understood tropical aerosols. Here we present an observational method for quantifying aerosol forcing to within +/-5 per cent. We use calibrated satellite radiation measurements and five independent surface radiometers to quantify the aerosol forcing simultaneously at the Earth's surface and the top of the atmosphere over the tropical northern Indian Ocean. In winter, this region is covered by anthropogenic aerosols of sulphate, nitrate, organics, soot and fly ash from the south Asian continent. Accordingly, mean clear-sky solar radiative heating for the winters of 1998 and 1999 decreased at the ocean surface by 12 to 30 Wm(-2), but only by 4 to 10 Wm(-2) at the top of the atmosphere. This threefold difference (due largely to solar absorption by soot) and the large magnitude of the observed surface forcing both imply that tropical aerosols might slow down the hydrological cycle.     

北京冬奥会和冬残奥会历史同期气溶胶污染的高空环流特征研究

通过分析北京和张家口地区长期地面气象资料、气溶胶浓度数据和探空数据, 研究冬奥会和冬残奥会历史同期(2015—2019年的2月1日至3月20日)的气象条件和气溶胶污染过程, 并利用数值模拟和客观环流分型方法, 探究高空环流和区域输送的影响。结果表明, 北京和张家口两地的气溶胶污染过程与近地面的暖、湿和小风条件有关。在850 hPa高度, 当两地受西北风影响时, 近地面的气溶胶浓度较低。北京的重污染过程主要与850 hPa高度的西南风有关, 张家口的重污染则主要与850 hPa高度的西南风和南风有关。虽然北京与张家口两市中心相距160多公里, 但两地的气溶胶污染和位温垂直结构变化有很强的关联性。当华东地区存在较强的高压系统时, 来自京津冀以南地区850 hPa高度的暖空气会输送到北京和张家口, 使两地同时出现高空增温现象, 进而增强对流层下部的热力稳定度, 不利于边界层的发展和污染物的垂直扩散。此外, 当上述环流出现时, 河北南部、山西北部和内蒙古中部等地区排放的污染物会通过输送过程影响北京。张家口地区海拔较高, 除本地排放外, 影响其空气质量的污染气团主要来自西部的上游地区。因此, 当出现不利的高空环流形势时, 除需要控制本地的排放外, 还要考虑对上游地区施行协同减排措施。