GeO_2单晶中Cr~(3+)的双光子吸收和发光

Cr~(3+)掺杂在GeO_2单晶中,其温度为10K—290K时都可观察到Cr~(3+)的双光子吸收。同时吸收双光子后,Cr~(3+)离子被激发到~4T_1(p)态,经无辐射跃迁到~2T_(18)。和~2E_g态,最后辐射出一个光子回到基态~4A_2(F),其辐射光的偏振特性与泵浦光完全一致。按配位场理论计算的配位场参数分别为Dq=1620cm~(-1),B=577cm~(-1),C=3122cm~(-1)。所观察到的激发谱线和辐射谱线的微细分裂被归结为~4A_2(F)的分裂。从明显的各向异性结果看,Cr~(3+)是处在具有低对称畸变的八面体对称的晶格位置。     

锂蒸气中紫外相干辐射和红外超喇曼散射的产生

报道用双光子激发锂原子(2S—4S)获得紫外辐射的结果,可见波段的相干及受激辐射,同时观察到红外可调谐辐射的终态为3P,中间态为4S的超喇曼散射.     

利用瞬态荧光技术研究单重态激子裂变的温度依赖关系

单重态激子的裂变过程被视为一种可以提高光伏器件能量转化效率的有效途径,然而对该过程是否需要热激发的问题一直存在争论.本实验以红荧烯分子为研究对象,通过双源共蒸发的方法制备了4种红荧烯掺杂的混合薄膜,并在不同温度下分别测量了混合薄膜的光致发光谱及其瞬态衰减曲线.理论上,基于"S_1+S_0?~1(TT)_i?T_1+T_1"三状态反应模型,采用耦合的速率方程组对所有的发光衰减曲线进行拟合,得到了激子裂变过程中所涉及的重要速率常数.对速率常数的分析表明,"S_1+S_0?~1(TT)_i"过程的速率随温度的变化关系符合Arrhenius定律,证实了与红荧烯分子类似的、属于吸热反应的激子裂变过程都需要热激发.进一步,根据分子反应理论的细致平衡条件与Arrhenius公式,由实验确定的吸热反应的能量差值也与理论值相吻合.以上这些结果对于澄清激子裂变的微观图像与物理机制具有重要价值.     

链间耦合对聚合物分子中激子形成的影响

从紧束缚模型出发,研究了聚合物分子中链间耦合对激子形成的影响.结果表明:光激发后耦合分子体系中形成的激子态有两种可能的分布:一种是激子在强耦合下仍主要局域在一条链中（称为链间定域激子）;另一种是激子在链间平均扩展（称为链间扩展激子）.通过计算链间耦合强度对这2种激子态的产生能和束缚能的影响,发现耦合体系中激发的电子－空穴更容易复合形成链间定域激子.另外,通过分析链间耦合强度对激子束缚能的影响,表明聚合物分子之间的耦合不利于激子形成,因此固态薄膜的光致发光效率要低于其溶液状态.     

玻璃中CdSeS量子点的PLE谱研究

用光致发光激发光(PLE)谱与光吸收谱和光致发光(PL)谱相结合，对半导体CdSeS量子点的电子能级和电子跃迁发光的弛豫过程进行了深入分析．PLE谱表明带边激子发光的主要来源是1S3／2-1se和2S3/2-lse能态的电子弛豫，而缺陷态发光的来源除了1S3/2-lse和2S3／2-lse能态的电子弛豫外，还有更高能态的电子弛豫．     

半导体碳纳米管中的高能激子

利用单激发组态相互作用（ＳＣＩ）方法,对半导体性单壁碳纳米管的电子结构和光学吸收谱进行理论计算．结果表明,激发碳纳米管得到了由电子空穴对相互束缚而成的激子,除了实验上常观测到的低能激子态之外,在高能处,甚至在连续能带中还出现了激子．部分高能激子来源于类似表面态的激发．     

NS和SO自由基的激光诱导荧光激发谱研究

在超声射流条件下,采用激光诱导荧光(LIF)光谱技术对含硫双原子自由基NS和SO进行了光谱研究.测定了NS在34500-39300cm-1范围内的激光诱导荧光激发谱,并归属为N32S自由基的B2Π1/2-X2Π1/2和B2Π3/2-X2Π3/2跃迁,和同位素分子N34S的B2Π1/2-X2Π1/2跃迁,由光谱振转分析结果给出了N32S和N34S的B态的平衡光谱常数.同时实验测定了SO在34000-43000cm-1范围内的激光诱导荧光激发谱,将其归属为SO自由基的B3Σ--X3Σ-跃迁,并测量了B态部分振转能级的荧光辐射寿命.     

污泥发酵耦合反硝化系统亚硝态氮积累特性

接种污泥发酵耦合反硝化系统污泥,以剩余污泥发酵上清液中有机物作为反硝化过程电子供体,通过批次试验研究碳氮比()N-NO(/)COD(?x??)及p H对反硝化过程N-NO2?积累的影响。试验结果表明:在初始)N-NO(3??为30 mg/L,)N-NO(/)COD(?x??为1~3时,N-NO2?积累量和积累速率随)N-NO(/)COD(?x??增加明显升高,继续提高)N-NO(/)COD(?x??对N-NO2?积累影响很小,在反应过程中最大积累量达到(18.85±1.13)mg/L;p H对反硝化过程N-NO2?积累有明显影响,p H=7时N-NO2?积累速率最大,而N-NO2?积累量按p H顺序依次为:p H=9,6,8,7。另外,本试验考察的污泥发酵耦合反硝化系统污泥在反硝化过程中亚硝态氮积累率(wNAR)维持在78%~95%范围内,并且反应初始)N-NO(/)COD(?x??对其影响很小,可能是由于该系统的长期碳源电子供体有限,反硝化和发酵条件的引入导致反硝化菌合成硝态氮还原酶能力远远大于亚硝态氮还原酶的还原酶能力。     

类氢杂质对InxGa1-xN/GaN和GaN/AlxGa1-xN量子点中束缚激子态的影响

在考虑内建电场效应和量子点(QD)的三维约束效应的情况下,运用变分方法研究了类氢施主杂质的位置对Ⅲ族氮化物量子点中束缚激子态的影响.结果表明:当类氢施主杂质位于量子点中心,InxGa1-xN/GaN量子点的高度和In含量大于临界值时,约束在QD中激子的基态能降低,激子态的稳定性增强,在较高的温度下观察到半导体量子点吸收谱中的激子峰,发光波长增大.而类氢施主杂质总是使束缚在GaN/AlxGa1-xN量子点中激子的基态能降低,杂质可能使在更高温度下观察到GaN/AlxGa1-xN量子点中的激子,发光波长增大.研究发现类氢施主杂质位于量子点上界面时,激子的基态能最小,系统最稳定;随着施主杂质下移,激子基态能增加,激子的解离温度下降,发光波长减小.     

类氢杂质对In_xGa_（1-x）N/GaN和GaN/Al_xGa_（1-x）N量子点中束缚激子态的影响

在考虑内建电场效应和量子点（QD）的三维约束效应的情况下,运用变分方法研究了类氢施主杂质的位置对Ⅲ族氮化物量子点中束缚激子态的影响.结果表明：当类氢施主杂质位于量子点中心,InxGa1-xN/GaN量子点的高度和In含量大于临界值时,约束在QD中激子的基态能降低,激子态的稳定性增强,在较高的温度下观察到半导体量子点吸收谱中的激子峰,发光波长增大.而类氢施主杂质总是使束缚在GaN/AlxGa1-xN量子点中激子的基态能降低,杂质可能使在更高温度下观察到GaN/AlxGa1-xN量子点中的激子,发光波长增大.研究发现类氢施主杂质位于量子点上界面时,激子的基态能最小,系统最稳定;随着施主杂质下移,激子基态能增加,激子的解离温度下降,发光波长减小.     

Rubrene分子间距对有机发光二极管中单重态激子裂变过程的调控

利用5,6,11,12-tetraphenylnaphthacene（Rubrene）中单重态激子分裂的性质（一个单重态激子（S）可以分裂成两个三重态激子（T）,S→T＋T）,本文制备了Rubrene与Bathocuproine（BCP）共混型有机发光二极管（OLEDs）,测量了器件电致发光的磁效应（Magneto-Electroluminescence,MEL）及其瞬态电致发光光谱．实验发现,随着Rubrene分子间距的增大（掺杂浓度减小）,单重态激子分裂强度逐渐变弱,即Rubrene分子间距对内部激子分裂有调控作用．该调控作用表现在两个方面：第一,MEL的高场上升幅度（-500mT处对应的值）随着掺杂浓度减小而下降,当浓度为20wt％时高场出现下降;第二,在～20mT处MEL的值随着掺杂浓度的减小从负变到正．此外,器件瞬态电致发光光谱在撤去脉冲电压后的快速下降部分在小掺杂浓度时下降变快．通过分析单重态激子分裂与Rubrene分子间距之间的关系,以及磁场对单重态激子分裂的影响,我们对该现象做了定性的讨论．     

4,4′-二氨基二环己基甲烷基微晶尼龙的结晶行为

采用DSC研究了微晶态与熔融态的4,4′-二氨基二环己基甲烷基尼龙(PA PACM12)的结晶及熔融行为.在425~441 K等温结晶1 h,微晶态的PA PACM12低温熔融峰的峰值温度(T1m)从447.2 K逐渐升高到466.1 K,高温熔融峰的峰值温度(T2m)不变.在441 K等温结晶1~144 h,T1m从457.3 K逐渐增加到514.7 K,T2m不变.在473~489 K熔体等温结晶1 h后,PA PACM12的T1m从493.6 K升高到508.9 K,T2m从522.1 K升至526.6 K;在468 K等温结晶1~144 h后,T1m从490.3 K升高至515.6 K,T2m不变.WAXD结果表明微晶态的PA PACM12为α晶型晶体.     

利用发光磁效应分析高温环境对OLED中激子演化的影响

本文制备了基于红荧烯(Rubrene)材料的有机发光二极管(OLED),并利用磁电致发光效应(MEL)分析了高温环境对器件中激子演化的影响.器件的MEL在高、低外加磁场范围内的线型特征表明,室温下激子的演化以单重态激子分裂(STT)过程为主,而在420 K环境温度下,器件的STT过程减弱,但出现了系间窜越(ISC)这一激子演化过程.结合器件的表面形貌、发光-电流特性、电流效率和光谱,我们认为高温环境导致Rubrene薄膜中产生了大量的结构缺陷,限制了器件内部极化子对和激子的扩散,提高了单重态和三重态极化子对间的转换效率,从而导致高温环境下出现不利于内量子效率的ISC过程.但缺陷对激子的俘获作用会抑制单重态激子向三重态激子的转换,导致STT过程在高温环境下减弱,从而提升器件的内量子效率.本研究不仅有利于理解高温环境对Rubrene型OLED器件中激子演化过程的影响,还提供了一种利用有机发光磁效应无损探测器件发光层结构改变的技术方案.     

有机超导体的研究进展

1964年,W.A.Little提出了激子超导体模型,从而开始了有机超导体的探索。所谓Little模型,不是利用交换声子(离子晶格波的能量激发)使两个电子间产生吸引,而是使两个电子间交换激子产生吸引作用。激于是指一种电子系统极化所导致的能量激发。按照这个模型设计的有机超导体(一维的),超导转变温度Tc竟达到2200K!但Little的激子超导     

负载型乙腈合成钼催化剂XPS表征与催化活性

用XPS研究CO-H_2-NH_3混合气合成乙腈负载?催化剂表面Mo物种。结果表明,乙腈合成催化活性与表面Mo~(4+)物种有关,活性评价表明,载体明显地影响乙腈合成催化活性,催化剂活性高低??为Mo/TiO_2>Mo/ZrO_2 ?MoγAl_2O_3>Mo/SiO_2>Mo/MgO;这种效应可能来自不同载体对于调变和稳定表面Mo物种??价态作用的??。     

NH4Cl和NH4Br晶体中自陷态激子的辐射光谱和Vk心的吸收光谱研究

在单电子Hartree-Foek近似的基础上采用扩展离子方法研究了NH4Cl和NH4Rr晶体中自陷态激子(STE)的辐射光谱和“心的吸收光谱，根据变分法原理确定STE系统的最小能量及其相应的离子位移场，用赝势方法确定缺陷电子的态和能量，电子波函数和晶格弛豫由自洽迭代确定，研究结果表明自陷态激子的辐射光谱和Vk心的吸收光谱与实验符合得很好．     

磁场和杂质对激子低能谱的效应

探讨了磁场B和杂质对二维激子低态能谱的效应.杂质被固定在z轴上且与激子所在的平面的距离为d.用直接对角化方法获得了激子低态能量E随B和d的演化.当d一定时,对于中性杂质(或者无杂质) 和带正电杂质,E随B的增加而增加.而对于带负电杂质,激子的角动量L等于0时,能量E曲线上升;L等于1、2、3时,能量E曲线先下降后上升.当B一定时,对于带电杂质,E先随d增加而急剧增加,后随d增加而几乎不变.     

紫细菌外周捕光天线LH2中的超快光物理

采用飞秒泵浦-探测技术研究了紫细菌外周捕光天线LH2中的超快光物理过程,在天然LH2中,B800到B850分子之间的能量传递时间在0.65ps左右;在B800主吸收带的兰侧激发时,观察到一个约400fs的超快弛豫过程,可归属于B800分子之间的能量分布过程;在848nm激发时观察到150fs的超快相归属于位于B850的激发能向其近邻分子的离域过程,几个皮秒的快相归属于激发能在次最低激子态和最低激子态间的分布过程.     

耗散准模腔场与激子相互作用的量子统计性质

研究了耗散准模腔场与激子相互作用的量子统计特性 ,给出了当腔场初始处于真空态而激子处于真空态与粒子数态大于 2的叠加态时的腔场与激子能量交换的表达式。研究结果表明 ,激子和腔场可以呈现亚泊松分布状态 ,激子与腔场之间的关联是经典的 ,不存在Cauchy Schwartz不等式的偏离现象。     

准一维有机半导体中极化子与激子碰撞产物分析

采用修正的SSH模型,描述基态非简并的有机共轭聚合物分子链中不同强度的电场下,一个负电极化子和一个三重态激子的碰撞过程。由于单重态激子和激发态极化子都可以通过辐射跃迁回到基态,显然,极化子和三重态激子的碰撞将有助于聚合物的发光。