复合氧化改性活性炭的物性及其对甲苯的吸附性能

利用4种化学试剂(HNO3溶液、NH3溶液、H2O2溶液与Fe(NO3)3溶液)对商业活性炭进行化学氧化改性。在含5%氧气和95%氮气的混合气体中,对改性活性炭进行热复合氧化改性。采用热重分析仪、孔隙分析仪、傅里叶红外分析(FTIR)与Boehm滴定对活性炭结构与表面基团进行测试,并利用改性活性炭对甲苯进行等温吸附实验。研究结果表明:强氧化剂预处理活性炭有助于热复合氧化改性中活性炭微孔孔容的增大;活性炭表面含氧基团由化学氧化改性和热复合氧化改性共同作用产生,热改性温度较低时,其主要由化学氧化改性生成,温度较高时,酸性基团主要来源于氧气与活性炭表面的氧化反应;酸性基团的存在能够促进活性炭吸附甲苯;控制合理的热复合氧化改性条件,既可以增加活性炭表面酸性基团,又可扩充微孔孔容,从而综合提升活性炭对甲苯的吸附能力。     

微波及碱性溶液改性活性炭对丙酮吸附性能的影响

对商业活性炭分别经过600,700和800℃微波辐照加热处理,以及Na OH,Na2CO3和Na HCO3溶液浸渍处理。采用比表面积及孔径分析仪、Boehm滴定、傅里叶转换红外光谱(FTIR)对活性炭的物化性质进行表征,并且在10℃以丙酮为吸附质进行固定床吸附实验。研究结果表明:微波改性后,活性炭的比表面积、总孔容小幅度减小,但微孔比表面积显著增大;随着温度升高,表面酸性基团大量分解,碱性基团逐渐形成;碱性溶液改性后,比表面积和孔容均减小;改性溶液碱性越强,表面碱性基团总量越大,酸性基团完全被去除;丙酮吸附量与活性炭微孔孔容具有良好的线性相关性,吸附量与活性炭表面碱性基团的含量成反比;Langmuir方程和Freundlich方程均能较好地描述丙酮在活性炭上的吸附,Langmuir方程更加适合;吸附能与活性炭表面含氮官能团总量成正比。     

改性活性焦低温脱硝实验研究

采用浸渍法制备改性活性焦脱并除烟气中的NOx,研究了煅烧气氛、不同改性剂、改性剂浓度、模拟烟气温度对改性活性焦脱硝率的影响.结果表明:经FeSO4,CuSO4,K2CO3,KMnO4四种改性剂改性的活性焦中以FeSO4改性活性焦脱硝效果最佳;纯氮气气氛下煅烧制得的改性活性焦脱硝效果要好于在氮气加水蒸气气氛中获得的改性活性焦;四种不同质量分数(2%,5%,10%,20%)FeSO4改性活性焦的脱硝对比实验结果表明:5%的FeSO4改性制得的活性焦脱硝效果最好;在较低温度(80℃～180℃)范围内时,最佳的脱硝烟气温度为80℃,并且NO脱除率可稳定在40%.     

等离子体改性褐煤半焦低温催化氧化脱除NO研究

采用KOH改性-低温等离子体(NTP)活化制备褐煤活性半焦催化剂,用于低温催化氧化NO的研究.考察了KOH改性浓度,低温等离子体活化电压和活化时间对NO脱除效率所带来的影响.研究结果显示,采用该法所制备的催化剂具有较低的灰分以及较好的碘吸附值,催化剂经NTP活化之后表面的碱性官能团增加,有利于催化活性的提高及活性窗口扩宽.经5%KOH改性,在氮气等离子体源、7.5 k V改性电压和1h的改性时间条件下制得的褐煤半焦催化剂具有较高的反应活性,在反应温度为125℃,NO的脱除效率可达47%.     

聚氯乙烯强化活性炭脱汞性能

采用聚氯乙烯(PVC)对活性炭热处理改性以提升其脱汞性能.研究了热处理温度对Hg0脱除性能的影响.在前10 min内,250°C下由PVC热处理改性的活性炭的脱汞性能相比于原始活性炭提升了51%;900°C下由PVC热处理改性的活性炭的脱汞效率相比于原始活性炭提升了58%.采用BET比表面积测试、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)和X射线光电子能谱(XPS)方法对材料进行表征,探讨了脱汞活性物质的产生机理和汞吸附机理.结果表明:热处理环境下PVC与活性炭发生交互作用,在活性炭的微孔或表面形成C-Cl基团,为汞的脱除提供主要的化学吸附活性位点.     

玉米芯活性炭改性及其对CO_2吸附性能

研究了提高玉米芯活性炭对CO2气体吸附性能的方法和途径,对自制的玉米芯活性炭进行了氧化改性和还原改性.改性后C元素质量分数都减少了10%左右.经硝酸和硝酸盐氧化改性后其表面含氧官能团明显增多;经碳酸盐碱性还原改性后引入了CO2-3根;经氨水碱性还原改性后引入了大量氨基基团,表明成功地对制备的玉米芯活性炭进行了氧化和还原改性.其中,利用Ca(NO3)2改性后样品对CO2的吸附量比改性前提高了21.2%;经过Na2CO3改性后样品对CO2的吸附量提高了28.5%.因此,制备的玉米芯活性炭经过Na2CO3改性后更有利于其应用于CO2吸附分离.     

微波改性活性炭吸附1,2-二氯乙烷的性能研究

采用微波高温烧结炉分别在600℃,700℃和800℃下对商业活性炭进行改性,利用比表面积及孔径分析仪、Boehm滴定、傅立叶变换红外光谱比较分析活性炭的比表面积和孔结构、表面官能团等物化性质.以1,2-二氯乙烷为吸附质进行固定床吸附实验.研究表明:改性后活性炭表面酸性基团减少,碱性基团随温度升高增多;比表面积、孔容减小,微孔比表面积增加;活性炭对1,2-二氯乙烷的吸附量排序为:AC-800AC-700AC-600AC-0;灰色关联度分析结果表明:改性活性炭的物理结构特性对吸附量的影响大于表面基团;D-R模型和动力学模型拟合结果都表明活性炭对1,2-二氯乙烷的吸附主要为物理吸附.     

MnOx/WO3/TiO2低温NH3选择性催化还原NOx的性能

采用一步浸渍法制备不同WO3含量的MnOx/WO3/TiO2催化剂,在模拟氨气选择性催化还原NOx的反应条件下(NH3-SCR)对催化剂的低温反应活性进行考察,同时设计3种工况的宏观暂态实验考察烟气各组分影响因子在催化反应过程中的作用,研究NOx的催化还原过程.研究结果表明:适度添加WO3可以显著提高锰系催化剂的反应活性,15％MnOx/5％WO3/TiO2表现出较好的低温活性,80～240℃的温度窗口内NO转化率超过85％；添加过量和过少均导致催化剂的活性呈现不同程度的下降趋势,尽管添加7.5％ WO3提高催化剂的高温活性(＞240℃).在NH3-SCR反应中,NH3的吸附活化作为控制步骤对整个反应至关重要,气质有氧状态下NH3可较小程度的还原NOx.O2的存在促进NO的氧化,保护催化剂表面的氧化活性中心,促进NH3的吸附与活化.     

活性炭纤维孔结构和表面含氧官能团对甲醛吸附性能的影响

通过对活性炭纤维(ACF)进行热处理和氧化改性得到具有不同比表面积、孔结构以及含氧官能团的ACF样品,并对这一系列样品进行甲醛吸附研究。实验结果表明,沥青基活性炭纤维(P-ACF) OG-5A具有最小的比表面积和孔容,具有最大的甲醛穿透容量。通过回归分析表明,ACF样品的甲醛穿透容量主要由孔径为0.9～1.8 nm的孔的比表面积和孔容来决定,而不是取决于总比表面积和总孔容。P-ACF OG-7A的氧化改性显著提高了样品的甲醛吸附能力,其中浓HNO_3改性后提升效果最为明显,改性后穿透容量为58.21 mg/g,是未改性样品穿透容量的2.5倍。氧化改性ACF表面含氧量的增加使得甲醛吸附能力增强,进一步通过Boehm滴定实验和回归分析表明酸性含氧官能团(酚羟基、内酯基、羧基等)数量的增加是ACF样品甲醛吸附能力提升的主要原因。酸性含氧官能团富含C=O、C-OH等亲水基团,对甲醛的吸附十分有利。     

高温热处理对活性半焦烟气脱硫的影响

在600℃,700℃和800℃三个不同热处理温度下改性半焦,制备出了活性半焦烟气二氧化硫吸附剂,并在固定床反应装置上模拟烟气组成进行了脱硫活性测试。利用工业分析、元素分析和酸碱滴定等分别对活性半焦工业组成、元素组成和表面酸碱性进行分析和表征。实验结果表明:随着高温热处理温度提高,活性半焦烟气脱硫剂脱硫活性提高;热处理造成半焦挥发分即含氧集团分解,导致表面碱性上升;活性半焦表面碱性是其脱除二氧化硫的活性中心。     

SNOX法催化脱除模拟烟气中NO○x及SO2实验研究

为了实际考察SNOX方法的工艺条件对烟气中NO○x及SO2的催化脱除效果,针对NO○x的催化还原反应,采用浸渍法制备CuO/γ-Al2O3催化剂,考察了反应温度、空间速度、n(NH3)/n(NO○x)、SO2浓度对NO○x转化率的影响;针对SO2催化氧化反应,采用筛选出的V2O5催化剂,实验考察了反应温度、空间速度、n(O2)/n(SO2)对SO2转化率的影响.以实验研究成果为依据,进行了反应动力学计算.研究结果表明,在实验确定的最佳工艺条件下,NO○x还原率可达87.5%,经两级氧化SO2的转化率达94.3%.     

氯化锌活化大麻布活性炭纤维的孔结构

以大麻布为原料,氯化锌为活化剂,在不同活化温度下制备大麻布活性炭纤维样品。采用低温氮气吸附和密度函数理论(DFT)等对样品的孔结构和表面能量分布等表面织构特征进行了研究。结果表明,样品BET比表面积随活化温度的升高呈现先增大后减小的变化趋势,800℃时达到最大值915 m2/g;样品是典型的微孔材料,孔分布集中于2 nm以下的微孔范围内,只有极少部分的中孔,基本没有大孔;样品的表面能量分布较宽,为不均匀性表面;随活化温度的升高,样品碘吸附量呈先增大后减小的变化趋势,与微孔孔容、总孔容以及由BET比表面积的变化趋势一致。     

铜锰复合氧化物室温催化氧化NO的研究

采用两次沉淀法制备了一系列无载体铜锰复合氧化物催化剂,以NO催化氧化作为目标反应,系统考察了原料液[Cu]/[Mn]比、焙烧温度、焙烧时间等因素对催化剂催化性能的影响。结果表明:在[Cu]/[Mn]=1/6,焙烧温度300℃,焙烧时间8h条件下制备的催化剂具有最优催化氧化NO的活性,在室温下,且不引入任何还原剂的情况下,在6h内将107mg/m3的NO完全消除。此外,原位红外在线检测(FT-IR)结果表明,NO被转化成了亚硝酸盐和硝酸盐,并附着在催化剂表面。     

负载Pd/Cu活性碳纤维的孔结构研究

采用吸附仪测定了所制负载金属活性碳纤维的吸附等温线 ,然后用不同理论方法对孔径分布进行表征分析。结果表明负载Pd Cu的活性碳纤维仍以微孔为主 ,微孔孔径呈单分布。随着活性碳纤维负载Pd Cu量的增加 ,中孔孔容增大 ,纤维孔径分布曲线的举点 (峰值 )位置略有增加 ,平均微孔孔径增大 ,但负载量在 10 %以内时最大微孔孔容和BET比表面积下降。负载Pd Cu活性碳纤维的孔结构特征与催化反应性能有密切联系     

PdCl_2-CuCl_2/γ-Al_2O_3催化剂室温催化氧化CO的研究

采用等体积浸渍法制备了一系列PdCl2-CuCl2/γ-Al2O3催化剂,以CO催化氧化作为目标反应,分别考察了活性组分负载量、反应气浓度及湿度、反应温度对催化剂性能的影响。结果表明:水气的存在是该催化反应能够发生的前提;反应温度的变化对催化效能影响较小,而反应气浓度变化对催化性能影响显著;实验条件下负载2%Pd-2%Cu的催化剂效果最好。室温下,该催化剂在相对湿度为50%～60%、体积空速为30000h-1,对2.23×10-4mol/L的CO转化率可达90%以上。     

硝酸改性褐煤半焦制备烟气脱硫剂

在硝酸质量分数分别为25%,45%和65%条件下改性褐煤半焦,制备出了烟气二氧化硫吸附剂,并在固定床反应装置上模拟烟气组成进行了脱硫活性测试。利用工业分析、元素分析、酸碱滴定和孔隙结构测定等分别对硝酸改性褐煤半焦制备的烟气脱硫剂工业组成、元素组成、表面酸碱性以及表面积、孔容等进行分析和表证。实验结果表明:随着硝酸对褐煤半焦的改性,制备的改性半焦烟气脱硫剂脱硫活性有所提高;硝酸处理造成半焦挥发分即含氧基团和含氮基团增加,导致表面酸性上升;改性半焦表面积和孔容的增加是二氧化硫脱除硫容提高的主要原因。     

负载型催化剂Pt-γ-Al2O3-CeO2的合成和活性研究

模拟贫燃机车尾气条件下,比较浸渍法和共沉淀法制备的Pt-γ-Al2O3-CeO2纳米催化剂对NO的催化还原活性.结果表明,采用浸渍法所得的样品催化活性最高,使NO的转化率达83%;而共沉淀法所得的样品抗烧结性能好,活性温度范围宽.利用XRD,BET,TEM等手段对活性好的样品进行了一系列分析和比较.     

热氧改性对活性炭物性影响的量化分析

通过硝酸进行预处理,在不同氧气体积分数、温度、时间时对活性炭进行热氧改性,采用比表面积和孔径分析仪、SEM-EDX法对活性炭物性进行测试。采用BBD回应曲面法进行多元回归分析,建立改性条件与活性炭比表面积、微孔孔容、表面含氧量等参数关系的数学模型,探讨不同改性条件对活性炭物性的影响规律,对改性参数进行优化分析。研究结果表明:改性时间是活性炭比表面积和微孔孔容的最大影响因素,氧气体积分数是表面含氧量的最大影响因素。在制备良好的功能活性炭材料时,可以通过以下2种方式来实现:一是在氧气体积分数极低的环境中,适当提高改性温度与增加改性时间;二是增加改性气氛中的氧气体积分数,降低改性温度,同时缩短改性时间。     

富氧条件下In2O3／A12O3催化剂C3H6选择性还原NO

以碳氢化合物作为还原刑的选择性催化还原法(SCR)被认为是净化稀燃汽车尾气中NO的最有效途径之一．采用深胶—凝胶法制备了In2O3／Al2O3氧化物催化剂，对其进行了BET、XRD、XPS及TPD表征．在固定床反应器上用C3H6作还原剂，考察了不同焙烧温度，H2O及SO2对催化剂活性的影响．结果发现，催化剂的最佳焙烧温度为600℃，在反应温度为400℃时，NO最大转化率为95％．水蒸汽存在下，NO转化活性温度窗口向高温方向移动，NO最大转化率下降到90％，对应的反应温度为450℃．添加φ(SO2)＝0．009％后，催化剂在低于350℃的区间还原NO的活性得到一定程度的提高，表现出促进作用．当反应温度大于350℃后，催化活性明显下降，NO最大转化率下降到58％．     

磷酸活化汉麻布活性炭纤维的孔结构

以汉麻布为原料,采用磷酸活化法制备了汉麻布活性炭纤维,并利用低温氮气吸附和密度泛函理论(DFT)对样品的孔结构进行了分析。结果表明,随着活化温度的升高,磷酸活化的汉麻布活性炭纤维的BET比表面积和总孔容都呈现先增大后减小的变化趋势。不同方法计算得到的样品比表面积值呈相同的变化规律。样品的孔分布集中在2 nm以下的微孔范围内,既有极微孔又有超微孔,只有少量中孔,基本没有大孔。所有样品的孔径在微孔范围内都呈现多峰分布,孔径≤1 nm和1~2 nm的范围内分别都出现了2个峰值孔径。微孔孔容基本上随活化温度的升高而增加,而中孔孔容的数值则整体上变化不大。样品表面能量分布较宽,并呈现有多个不连续峰值的多峰分布,宽的孔径分布导致宽的表面能量分布和较多的能量峰值,并使吸附位的种类也随之增多。