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Co-B/SiO2非晶态催化剂用于肉桂醛选择性加氢制备肉桂醇的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
采用化学还原法制备了Co-B/SiO2非晶态催化剂,测定了其在液相肉桂醛(CMA)选择性加氢反应中的催化活性以及不同反应时间内CMA的转化率和对肉桂醇(CMO)选择性。研究表明:(1)Co-B/SiO2非晶态催化剂中,最佳Co负载量为ω=3.7%,反应3h后,CMO的得率可达到78.7%,此时,CMA的转化率为93.3%,对CMO的选择性达83.3%;(2)Co-B/SiO2非晶态催化剂的热处理晶化导致其催化活性和选择性显著下降;(3)Co-B/SiO2非晶态催化剂的催化性能明显优于其他Co-基催化剂,包括晶态Co-B/SiO2、Co/SiO2和Raney Co催化剂。通过动力学研究以及催化剂的系列表征,如ICP、XRD、DSC、SEM、XPS等,初步讨论了Co-B/SiO2催化剂优良催化性能与其非晶态结构及表面电子态之间的关系。 相似文献
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肉桂醛选择加氢制肉桂醇催化剂的研究进展 总被引:2,自引:1,他引:2
从催化剂活性组分、裁体、助剂、催化剂前驱体的筛选和加氢机理等多方面综述了肉桂醛选择性加氢制备肉桂醇的催化剂研究,指出了肉桂醛选择性加氢催化剂的研究应着重在以下几个方面展开:研究在分子筛和纳米碳管上的择形加氢规律;研究廉价易得的非贵金属加氢催化剂及常压固定床连续加氢工艺;应用原位红外光谱技术研究择形加氢机理. 相似文献
3.
用沉积-沉淀-水合肼还原法制备氧化石墨烯(GO)、石墨(graphite)、酸化石墨(graphite-H)负载的Pt催化剂,研究了它们对肉桂醛选择性加氢生成肉桂醇反应的催化性能,并对该催化剂进行多晶X射线衍射、透射电镜、拉曼光谱、N2 吸附和X射线光电子能谱表征.结果表明:3种制备的催化剂中,负载Pt后氧化石墨烯被水合肼还原生成还原氧化石墨烯(RGO),具有最高的比表面积,表面Pt的含量较低,所得Pt颗粒的粒径最小,具有最高的肉桂醛转化率;RGO 含有较多的酸性含氧基团C-OH 及COOH,有利于肉桂醛的C=O吸附,因此Pt/RGO具有最高的肉桂醇选择性.此外,还考察了Pt/RGO 催化性能与温度、氢气压强、反应时间的关系.实验表明,最佳反应温度为85℃,时间为3h,H2 压力为2.0MPa. 相似文献
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采用密度泛函(DFT)中的B3LYP方法研究肉桂醛选择性加氢产物的互变异构过程.在6-311++G**基组水平下,对肉桂醛选择性加氢的产物和互变异构过程中的过渡态进行几何构型优化,通过振动频率分析确认过渡态,内禀反应坐标(IRC)计算对过渡态进行验证,并运用分子中的原子理论(AIM)分析这些物质的成键特征及轨道间相互作用.研究结果发现,肉桂醛选择性加氢可能生成3种产物,分别为苯丙醛(P1)、3-苯基丙烯醇(P2)和肉桂醇(P3);在气相和乙醇、甲苯、THF 3种不同溶剂中,这3种产物互变异构的活化能均大于250.00 kJ/mol;在酸性条件下,ΔE2(即P2→TS2→P3过程活化能)为142.30 kJ/mol,表明1,4加成产物3-苯基丙烯醇有可能转换成肉桂醇;在碱性条件下,ΔE'1(即P2→TS1→P1过程活化能)和ΔE2(即P2→TS2→P3过程活化能)分别为44.23和80.59 kJ/mol,活化能均较小,表明3-苯基丙烯醇易转换成肉桂醇和苯丙醛;而肉桂醇和苯丙醛在乙醇、甲苯、THF、酸性及碱性条件下都难发生互变异构. 相似文献
5.
肉桂醛作为一种典型的α, β-不饱和醛,其选择加氢常被用作模型反应来研究催化剂的构效关系.然而,如何获得兼具高活性及高选择性的催化剂具有很大的挑战.铂基催化剂由于具有较高的活性常被用作肉桂醛选择加氢的催化剂,但是,传统方法制备的负载型单金属铂基催化剂,无论是对C=C双键加氢还是C=O双键选择性均不高.近年来,研究人员从电子效应、协同效应以及空间效应等出发,设计合成了一系列高性能负载型铂基催化剂用于肉桂醛的选择加氢.本文将对近3年负载型铂基催化剂在肉桂醛选择加氢中的进展进行归纳和总结,并对催化剂的构效关系进行分析和梳理,希望为进一步合理设计高催化性能的铂基催化剂提供一些借鉴. 相似文献
6.
李国辉 《湖南城市学院学报(自然科学版)》2010,19(1):54-56
合成了负载铬酸氢根的聚合物氧化试剂,以该试剂作为一种选择性氧化剂,应用于肉桂醇的氧化反应,考察了温度、时间、溶剂、树脂与醇的量比对该氧化反应的影响.在优化反应条件下,以苯为溶剂,n(树脂):n(醇)=3.5:1,反应回流8 h,肉桂醛产率达71.27%.实验表明:负载铬酸氢根的聚合物氧化试剂能有效地将肉桂醇选择性氧化为肉桂醛. 相似文献
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文章采用固相法合成纳米Ni粉,通过XRD、XPS、TEM、SEM和IR等测试手段对其结构进行了表征,并对纳米Ni粉进行掺杂贵金属Pt、Pd改性,以肉桂醛选择加氢反应为探针反应,考察催化剂的催化加氢性能。研究结果表明,固相法合成的纳米Ni粉为高纯度、粒径分布均匀的纳米颗粒,平均粒径为24 nm。对纳米Ni粉和改性的纳米Ni粉的催化加氢性能的考察结果显示,上述催化剂催化肉桂醛加氢反应的催化能力表现为:Pd掺杂的纳米Ni粉纳米Ni粉Pt掺杂的纳米Ni粉。 相似文献
8.
丁二烯选择性加氢催化剂制备因素研究进展 总被引:1,自引:0,他引:1
FCC等装置所产少量丁二烯对C4馏分的进一步加工利用有很大妨碍,采用选择加氢除去丁二烯是经济可行的办法,因此,对催化剂的研究具有实用性和必要性,文中简要介绍了丁二烯选择性加氢催化剂的历史和现状,分析了丁二烯催化加氢的反应机理,研究了催化剂制备过程中催化剂载体、活性前身物、制备方法、制备条件和后加工过程对催化剂物性和催化加氢反应性能的影响,指出Pd基双金属催化剂是该领域的最新发展趋势。 相似文献
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以H2PtCl6·6H2O为前驱体,颗粒活性炭为载体,采用乙二醇还原法制备Pt/GAC催化剂,并用于催化氧化冷凝废水.实验结果表明,当催化剂活性组分Pt负载量为1.5%、焙烧温度为350 ℃、NaOH与Pt的物质的量的比为6∶ 1条件下制备的催化剂具有较高的催化活性,在反应温度40 ℃和常压条件下,催化剂投加量为13.33 g/L和反应时间为2 h,冷凝废水中85%以上的乙醇被氧化,而且催化剂重复使用6次后,冷凝废水中80%以上的乙醇可被氧化,其催化活性仍然达到80%以上.该种条件下制备的催化剂粒径约为5~15 nm,活性组分Pt以Pt0的形式在载体表面均匀分布. 相似文献
10.
关注环保、降低排放已成为世界各国发展的共同趋势.芳烃加氢催化剂的开发已成为清洁柴油研究的热点。本文采用乙二醇化学还原法和沉淀法制备了Pt/MCM-41、Pt-0.4PVP/MCM-41和Pt-5PVP/MCM-41催化剂。通过BEI、、XRI)、TEM等技术对催化剂的结构进行了表征,并考察了不同催化剂对萘加氢的催化活性。实验结果表明,勺Pt/MCM-41和Pt-0.4PVP/MCM-41催化剂相比,Pt-5PVP/MCM-41催化剂表现出较高的催化活性,这归因于适量PVP的加入导致催化剂Pt粒子的平均粒径较小和高度分散在载体上。 相似文献
11.
考察了载体、分散剂、沉淀剂及其添加方式、活性组分前体和预还原等因素对油脂加氢催化剂活性的影响,比较了进口催化剂和各种方法制备的催化剂的加氢活性,筛选出高活性非选择性油脂加氢催化剂的制备方法,以硅藻土和Al2O3为载体,氧化镍为前体,Na2CO3和Na2SiO3为沉淀剂,采用把镍盐加入到沉淀剂中的中和方法,经预还原后用硬化油保护,制得的催化剂活性好于进口催化剂,加入一定量的碱性助剂,可以提高催化剂的抗皂化能力。 相似文献
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本文研究了分子筛负载双金属催化剂的制备和反应条件对CO_2加氢合成甲醇、乙醇的催化性能的影响。详细考察了活性组分、分子筛种类、稀土添加剂、pH值及Cu/Ru比等的影响。讨论了反应温度、压力和H_2/CO_2比对催化剂活性和选择性的影响,并用XPS和FT-IR对催化剂进行了表征。 相似文献
13.
用化学还原方法制备了以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的Fe/γ-Al2O3负载型单金属催化剂,利用乙醇液相催化重整制氢,直接进行卤代硝基苯原位液相加氢制备卤代苯胺,考察了反应时间、反应温度以及金属离子等因素的影响.研究结果表明,在260℃,反应进行5h,水,乙醇体积比为9:5和Ni^2+离子作修饰剂的条件下,o-CNB的转化率为92.0%,选择性达到98.2%. 相似文献
14.
采用异丙醇浸渍法制备了负载型Ru-Ir/γ-A l2O3双金属催化剂用于催化对氯硝基苯的选择加氢。系统考察了温度、压力、时间、溶剂的极性及底物浓度对于催化加氢反应的影响。实验结果表明,在Ru-Ir/γ-A l2O3双金属催化体系中,催化剂的活性和目标产物的选择性较好。在P(H2)=1.0 MPa,70℃,反应150 m in的条件下,双金属催化剂Ru-Ir/γ-A l2O3催化对氯硝基苯中硝基选择性加氢反应转化率达到100%,生成对氯苯胺选择性达95%。 相似文献
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利用聚砜代替聚四氟乙烯,用循环伏安法,通过一步反应直接在高温裂解石墨(炭棒)电极上制备了Pt/C/聚砜型催化剂层.该催化剂层对甲醇的氧化呈现很好的电催化活性和稳定性,并系统研究了制备条件以及甲醇酸度、浓度对催化活性的影响.相对其他酸,在硫酸中电沉积所得Pt/C催化剂有更好的催化活性;催化剂的活性随甲醇溶液酸度的增加而增大;峰电流与甲醇浓度成正比. 相似文献
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《华东理工大学学报(自然科学版)》2003,29(5):452-455
以铝板阳极氧化生成的多孔质氧化膜为载体,采用电解负载法将铂负载在载体上,制得挥发性有机物催化燃烧的催化剂.从催化剂的负载量和催化活性出发,对电解负载的实验条件进行了探讨.研究结果表明,低浓度、低电流密度及较短的电解负载时间是较适宜的催化剂制备条件.实验还表明,利用电解负载法负载的催化组分在催化剂中分布均匀. 相似文献
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采用"浸泡-还原"法制备了Pd0@COF-SO3H催化剂,并通过红外光谱、透射电镜、X射线光电子能谱、热重分析等分析手段对其进行表征;考察了反应时间、反应温度等因素对苯乙炔选择性加氢性能的影响;探讨了该催化剂对苯乙炔选择性加氢反应的催化机理,并对其稳定性和重复使用性进行了评价.结果 表明,在压强为105 Pa、温度为2... 相似文献
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通过程序升温还原制备了非负载过渡金属磷化物(MoP、Ni3P、Ni12P5、Ni2P、Fe2P、FeP、Co2P和CoP),以异丙醇为溶剂,在固定床反应器中考察其在糠醛选择性加氢反应中的催化性能.MoP表现出最佳的催化活性,糠醛转化率和2-甲基呋喃选择性分别为96.9%和91.5%.通过NH3程序升温脱附、N2物理吸附脱附、透射电子显微镜和X射线光电子能谱等表征手段对MoP催化剂进行表征.2-甲基呋喃的高选择性与糠醛在金属位点上适宜的加氢性能以及P的引入提高了糠醇氢解能力有关.研究了反应条件(反应温度、反应压力和接触时间)对催化性能的影响,并考察了糠醛在MoP上加氢脱氧性能的稳定性,发现MoP催化剂表面积碳会导致反应活性逐渐下降. 相似文献
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研究了用于豆油高选择性加氢的铜铬催化剂。亚麻酸选择性可高达9.8.最佳催化剂由Cu/Cr=1样品,在350℃下焙烧3h制成。由于催化剂用量大和反应温度高,扩散成为速度控制步骤,反应活化能为30.3kJ/mol。 相似文献
20.
丁二烯选择性加氢催化剂制备因素研究进展 总被引:1,自引:0,他引:1
FCC等装置所产少量丁二烯对 C4馏分的进一步加工利用有很大妨碍 ,采用选择加氢除去丁二烯是经济可行的办法 ,因此 ,对催化剂的研究具有实用性和必要性 .文中简要介绍了丁二烯选择性加氢催化剂的历史和现状 ,分析了丁二烯催化加氢的反应机理 ,研究了催化剂制备过程中催化剂载体、活性前身物、制备方法、制备条件和后加工过程对催化剂物性和催化加氢反应性能的影响 ,指出 Pd基双金属催化剂是该领域的最新发展趋势 . 相似文献