分子阿秒超快动力学精密测量与调控

少周期飞秒脉冲激光和桌面化极紫外阿秒光源的发展为在原子分子层面探究电子和原子核超快运动提供了飞秒到阿秒时间尺度的探测标尺。围绕双光子干涉阿秒拍频重构技术、阿秒条纹相机技术、阿秒钟技术以及阿秒瞬态吸收光谱技术等不同的阿秒测量谱学方法，主要梳理了飞秒和阿秒光脉冲在分子电离解离超快精密测控领域的最新进展，探讨了分子化学键断裂重组过程中的电子跃迁、电荷转移、电子-电子关联、电子-原子核振转耦合等超快动力学行为。     

阿秒脉冲测量原理和技术研究进展

阿秒脉冲由于极短的脉冲宽度和超高的时间分辨能力,在物理学、化学、生物学和医学等领域有着潜在应用.自诞生之日起,阿秒脉冲的时域极限不断突破,使得阿秒脉冲的测量成为一大研究热点.本文主要分为两个部分,第一部分回顾了阿秒脉冲与气体介质作用的脉冲测量技术的发展过程,简述了几种测量阿秒脉冲时域信息的实验原理、实验方案设计以及实验结果.第二部分介绍了从阿秒条纹相机中提取阿秒脉冲时域信息的理论反演算法,包括算法的原理和结构,并从计算时间和计算结果精度上对算法进行了比较.文章最后总结了阿秒脉冲测量技术在实验和理论上的困难与挑战,并展望了未来阿秒脉冲测量的发展方向.     

阿秒脉冲产生的技术原理及进展

随着超短脉冲激光技术的快速发展,人们观察超快动力学的视野从飞秒领域跨入到阿秒领域.由于电子绕氢原子核转1圈的时间大约为1.5×10–16s,即150 as,因此阿秒激光脉冲的出现为人类提供了打开原子内部动态世界大门的钥匙,成为21世纪激光物理与技术最重要的进展之一.经过多年的不断创新和突破,阿秒脉冲产生技术从最初只能用少周期飞秒脉冲作为驱动光源,已发展出多种空间及时间选通技术,所能产生的最短激光脉宽已达43 as.本文通过总结这些技术方法,介绍了产生阿秒激光脉冲的原理及主要进展.     

基于固体等离子体的阿秒高次谐波产生理论与实验进展

自从2001年首次产生并测量了阿秒(attosecond, 1 as=10-18s)脉冲之后,高次谐波和阿秒脉冲在原子分子物理、材料科学等领域得到了广泛的应用.但是,由于气体高次谐波方法产生的阿秒脉冲效率较低,阿秒脉冲能量受限,限制了阿秒时间动力学研究的探测方式(目前主要是IR(infrared)+XUV(extreme ultraviolet)泵浦/探测)及其在许多领域的应用.如何获得高亮度、大能量的阿秒脉冲一直是该领域的追求.高强度的相对论飞秒激光脉冲与固体密度等离子体相互作用,在高亮度、大能量高次谐波和阿秒脉冲产生上具有独特的优势,甚至可能获得远高于泵浦激光场强的谐波电场强度.本文对基于固体等离子体的阿秒高次谐波产生的物理机制和目前的实验研究进展作简要介绍.     

阿秒激光脉冲的产生与操控

随着激光技术的发展,激光的脉宽不断减小. 21世纪初,研究者首次突破飞秒的界限,在实验室产生了孤立的阿秒脉冲,由此打开了阿秒科学的大门.目前最短的激光脉宽达到了43 as,这为超快光学测量带来了前所未有的时间分辨率,阿秒科学也成为近20年来超快光学领域最重要的成就之一.虽然少周期驱动光、偏振选通、双色光等多种方案已经被用于调控阿秒脉冲的产生,许多调控阿秒光源椭偏率的方法也得到了证实,但如何提升阿秒脉冲的能量及产生圆偏振阿秒脉冲仍然是当前研究的热点.     

阿秒脉冲驱动激光发展现状及展望

阿秒光源是21世纪新兴的光源,其由于短脉冲、宽光谱、高时空相干性、可调谐等特点而被广泛应用于多学科领域,可以同时从阿秒时间尺度和纳米空间尺度对微观超快过程进行观测.阿秒脉冲的产生机制与一般超快激光不同,目前较为成熟的途径是通过超快激光与气体作用的高次谐波极端非线性过程来获得,因此,阿秒脉冲产生从根本上依赖于驱动源的性能.本文全面分析了基于高次谐波原理的阿秒脉冲驱动源的特点及发展现状,并介绍了阿秒脉冲驱动源的发展趋势.     

测量超紫外线阿秒脉冲时间结构的光电子能谱非线性比例变换方程方法

为了研究化学反应、原子分子发光等超快速过程中电子态的时间演化过程,需要能量越来越高、脉冲时间宽度越来越短、单色性越来越好的光脉冲作为激发和探测手段.但是,如何快速、精确地测量这些光脉冲具体细致的时间结构,一直是科学界的一个挑战.在过去的十多年时间里,人们在测量超紫外线阿秒脉冲方面作出了巨大的努力,取得了显著的成果.迄今为止,已经发展出了几种测量阿秒脉冲时间宽度和重建脉冲形状的方法,如阿秒光谱相位干涉直接电场重建法(SPIDER)和阿秒频率分辨光学快门法(FROG).然而,这些方法都是从传统的光学测量方法演变而来的,不仅需要当代最先进的实验装置,而且需要十分复杂的分析计算方法和实验数据拟合过程.为了推动阿秒计量学的发展,进一步开展阿秒测量、脉冲时域定位(定时)、实验数据评估、探测器刻度,以及对阿秒脉冲光源进行改进、优化和应用,我们提出一种直接、快速、精确的基于光电子能谱变换方程的解析方法,利用激光辅助超紫外线气体电离技术,精确地观测超紫外线阿秒脉冲.新方法利用参数化的计算公式确定每个测量得到的光电子的相关激光相位,利用解析性的光电子能谱解谱技术,一步重建脉冲的形状和具体的时间结构.新方法不需要大量的光电子能谱的时间分辨测量,也不需要冗长的迭代计算和实验数据拟合过程,能从每个测量得到的光电子能谱重建出超紫外线脉冲的时域特性.用参数化公式从脉冲的能量带宽值计算得到脉冲重建结果的时间不确定性(即时间误差).由于变换方程建立了超紫外线脉冲时间特性、重要的激光参数(峰值强度、电场包络形状、相位、载波-包络相位等)、原子或分子的电离能,以及光电子能谱之间的直接联系,可以用它从各个已知参数值计算出未知的参量.通过观测、分析某些参数和特定谱项的变化规律,可以研究超快速反应动力学过程中随时间变化的相关信息.     

动态

动态补偿阿秒脉冲啁啾的新方法强场高次谐波与阿秒脉冲是重要的前沿科学研究领域.阿秒脉冲能以前所未有的精度探测超快电子动力学,引起了人们的极大关注.目前,该领域最重要的科学目标之一就是要获得尽可能短的高次谐波阿秒脉冲.但是变换极限     

多电子动力学的强场调控与阿秒探测

作为一种新型的超短极紫外/软X射线相干光源,阿秒脉冲推动了物质科学的新发展.它使得人们可以深入物质内部,对各种原子尺度的微观过程,以电子运动的自然时间尺度(1 as～10–18s)实现前所未有的时空分辨和超快调控.阿秒脉冲的产生和应用与强激光脉冲驱动的物质内电子亚周期的超快动力学密切相关.对其的研究,有助于在时域、相位、纠缠等方面理解电子关联如何影响物质性质和动力学,回答光是如何被原子、分子或者固体吸收的,光电离时间、隧穿时间、电子迁移时间是否存在等基本科学问题.虽然未来阿秒脉冲光源发展仍有待进一步增大光强和压缩脉宽,但是目前结合超强的激光脉冲和超短的阿秒光源,有可能在新的能量域、时间域、空间域实现电子动力学的强场调控和阿秒探测,为未来拍赫兹光电子学、阿秒瞬态光谱等新的物质科学与信息技术奠定基础.本文将回顾强场和超快物理在实验、理论、技术和应用上带来的推动,聚焦电子和多电子动力学的强场效应和时域探测,介绍部分相关领域的发展.     

阿秒光源前沿科学与应用

正2001年,科学家首次在实验中产生了阿秒(10~(–18)s)量级的超短光脉冲~([1]),从此打开了阿秒科学的大门.迄今为止,阿秒光源是人类所能掌握的唯一同时具有纳米空间分辨率和阿秒时间分辨率的全相干光源.由于其重大的科学意义和广泛的应用领域,部分欧洲国家和美国、日本、韩国等相继制定了阿秒光源研究计划,如美国将阿秒光源产生技术列入21世纪的20项战略科学技术之一;     

利用两束同色激光场与中红外场形成的组合场驱动氦原子产生单个阿秒脉冲

提出了使用两束同色激光场与中红外场形成的组合场驱动一维氦原子产生单个阿秒脉冲的方法. 通过数值模拟研究了氦原子在组合场驱动下发射高次谐波的特点, 谐波谱的截止位置可以拓展到I_p+12.6U_p, 对第二平台区域不同范围内高次谐波叠加均能得到单个阿秒脉冲, 最短脉宽达42 as, 尤其是对平台区域的前端进行叠加, 不仅可以得到单个阿秒脉冲,而且与截止位置附近高次谐波构造的阿秒脉冲相比, 强度提高了3 个数量级. 经过经典和小波分析发现, 中红外场的加入不仅使高次谐波谱平台区域得到了扩展, 同时还抑制了电子长路径对高次谐波的贡献.     

超快速测量实验方法研究

电子显微镜和扫描隧道显微镜使人们能看到原子尺寸的微观世界图像, 极大地促进了化学、生命、材料、表面等学科的发展. 通过提高时间分辨率, 利用特定能量的飞秒和阿秒X射线脉冲来探测超快速化学反应, 如光合作用、DNA和蛋白质分子的合成和分解过程, 已经成为科学发展的前沿研究领域之一. 经过多年的探索, 作者在有关超短X射线脉冲产生(发光)、超快速测量(时间分辨率达到飞秒量级, 1 fs = 10^-15 s, 即1千万亿分之一秒, 和阿秒量级, 1 as = 10^-18 s, 即100亿亿分之一秒)等前沿领域取得了一些原创性的研究成果, 发现了原子在强激光场中产生飞秒和阿秒X射线脉冲的发射特性(即激光相位与X射线光子能量之间的关系), 揭示了发射特性的激光脉冲宽度依赖性和载波-包络相位(CEP)依赖性及其180°周期结构, 在理论上计算出了飞秒和阿秒X射线光电效应的量子增强现象及光电子能谱的干涉图像等. 提出了测量和应用CEP的新方法, 建立了应用于超快速测量的光电子能谱相位确定法, 找到了重建脉冲时间结构的光电子能谱微分变换方程、积分变换方程和比例变换方程. 利用这些先进的方法和变换方程, 能极大地提高超快速测量的实验效率和时间精度(理论均方根时间偏差为2 as). 这些研究成果为超快速测量实验研究和分子电影技术的发展奠定了重要的理论和技术基础.     

产生和测量阿秒及飞秒软X-射线脉冲方法

报告了产生和测量阿秒及飞秒软X-射线脉冲的方法, 研究了高次谐波产生与激光相位之间的关系, 得到了时域内两个不同的辐射能量分布曲线. 这些结果有助于理解高次谐波产生的动力学过程. 可用脉冲光子能量的带宽值和两个参数化公式, 计算能量分布曲线的时间宽度. 为了更好地研究和模拟脉冲的传输及与介质的相互作用, 往往需要指定脉冲的光子能量和带宽等参数. 这两个公式在实验上可用于分析所选择脉冲的能量带宽值和时间宽度之间的关系. 所提出的变换方程和相关的光电子激光相位确定法, 能用来直接从光电子能谱得到阿秒及飞秒软X-射线脉冲的时间结构, 而不需要预先假设脉冲的频率分布和强度分布形状, 也不需要与实验测量数据进行拟合计算. 这些方程和方法是超快速测量的基础, 能用于评估超短X-射线脉冲光源的技术参数, 推动新一代光源技术和应用研究的进一步发展. 它们具有很宽的时间测量范围和极高的时间分辨率, 将使超快速测量以及飞秒和阿秒定时技术达到计量学的精度, 并使之发展成为标准化的测量方法, 进一步促成物理、化学及生物学新的研究高潮. 同时, 对阿秒和飞秒X-射线脉冲的应用及测量方面的理论和技术难题作了简要的讨论.     

封面说明

正阿秒(10~(-18)s)光源是21世纪新兴的光源,是目前人类所能掌握的具有最短时间宽度的脉冲光源,是目前唯一同时具有纳米空间分辨率和阿秒时间分辨率的全相干光源.阿秒光源的应用覆盖了物理、化学、生物、材料、能源、超快信息等领域.利用阿秒光源的超高时间分辨率,可以对微观超快过程进行跟踪拍照,从根本上揭示这些领域的微观机理,为它们提供原始创新驱动力.     

阿秒光源在材料领域的应用

21世纪以来,阿秒(attosecond, 1 as=10–18s)技术从诞生逐渐走向快速发展,为我们带来了前所未有的时间分辨(time-resolved)探测能力.以往飞秒(1 fs=10–15s)泵浦-探测(pump-probe)超快光谱技术被广泛应用于材料的超快动力学研究,其脉宽和光子能量可以很好地研究由外层电子决定的材料物性.阿秒技术的出现使我们有可能研究更快的物理过程以及由内层电子决定的物性.本文介绍阿秒瞬态吸收谱(attosecond transient absorption spectroscopy)、阿秒时间分辨角分辨光电子能谱(attosecond time-resolved angular-resolved photoelectron spectroscopy)和中红外超快光谱(mid-infrared ultrafast spectroscopy)等三种超快泵浦-探测技术及其在材料领域的典型应用实例,并对阿秒光源在材料领域的应用前景进行展望.     

阿秒物理学

阿秒是电子在原子内部运动的时间尺度：电子绕氢原子核一周大约是150阿秒（1阿秒为10^-18秒）；而阿秒物理学（attosecond physics）是研究这样一个超短时间尺度内所产生的一切现象，其中包括原子内部电子、原子核的运动。开展阿秒物理学研究将拓展在飞秒（1飞秒为10^-15秒）时间尺度内对分子的核运动的研究范围，使直接观测约100阿秒时间尺度内电子的运动成为可能，这对于人们认识更短时间内微观世界的物质运动将有非常重要的意义。     

阿秒光学简史——2023年度诺贝尔物理学奖背后的故事

<正>北京时间10月3日,瑞典皇家科学院在斯德哥尔摩宣布,将2023年度诺贝尔物理学奖授予皮埃尔·阿戈斯蒂尼(Pierre Agostini)、费伦茨·克劳斯(Ferenc Krausz)和安妮·吕利耶(Anne L’Huillier),以表彰他们为研究物质中电子动力学而产生阿秒光脉冲的实验方法(for experimental methods that generate attosecond pulses of light for the study of electron dynamics in matter).一阿秒是一百亿亿分之一秒(1 as=10–18s),是极短极小的时间单位.按照诺贝尔奖官网给出的说法,一阿秒之比于一秒相当于一秒之比于宇宙年龄.     

在微观世界研究中奋力开拓的青年学者——访中科院上海光机所研究员张敬涛

现年38岁的张敬涛闪阿秒物理方面的研究而入选2008年度启明星跟踪计划，这也是他自2005年以来第二次与启明星计划结缘。何谓阿秒物理？阿秒物理究竟是研究什么的？这些疑问和兴趣促使我和世界科学编辑部编辑郭纪生约访了这位中科院上海光机所强场激光物理国家重点实验室的研究员。     

精密度的追求

锁模飞秒激光产生的光频梳完全革新了光频率的计数技术。有了它们，只需要一步就可以将光学频率和微波频率连接起来，它们还提供了长期缺失的光学原子钟的钟表机构。通过扩展时间和频率的度量衡学的极限，它们使基本物理定律新的检验成为可能。通过用铯原子钟的微波频率对氢原子和其他原子的光学共振频率的精密比较，将确定基本物理常数可能的缓慢变化的灵敏度极限。光学高次谐波的产生将频梳技术扩展到极端紫外，开启了精密激光光谱学新的光谱领域。频梳技术也通过对超快激光脉冲的电场的控制成为阿秒(attosecond)科学的关键。     

高重复频率高次谐波驱动源技术

超快驱动光源技术的不断进步激发了极紫外阿秒脉冲在原子分子的精密光谱学及超快动力学研究中的巨大潜力.本文回顾了高重复频率飞秒激光驱动高次谐波产生的发展历程,并以高重复频率极紫外光源的应用为切入点梳理了钛宝石激光系统、掺镱光纤激光系统以及掺镱全固态激光系统等驱动光源的参数特点、适用范围以及发展趋势等.最后,提出了用以驱动兆赫兹量级重复频率高次谐波产生的紧凑型全固态放大方案.