沙柳炭基固体酸催化剂的水热法制备及其催化酯化性能

以沙柳为原料,采用高温水热炭化制备"类煤"的炭化物,再经过浓硫酸磺化制得沙柳炭基固体酸催化剂,将其用于油酸与甲醇制备生物柴油的酯化反应中,以酯化率作为催化活性的指标。通过单因素实验对炭化温度、炭化时间、磺化温度、磺化时间四种不同因素进行考察。采用元素分析仪、傅里叶变换红外光谱仪、扫描电镜、X射线衍射、差热天平热重分析等手段对沙柳、磺化物催化剂进行表征。结果表明,沙柳炭基固体酸催化剂在炭化温度335℃、炭化时间60 min、磺化温度105℃、磺化时间90 min时性能最优;催化剂中硫含量提升很大,表明成功负载上磺酸基团;催化剂为无定形炭结构,孔隙结构发达,且具有良好的抗热稳定性和催化稳定性。     

固体碱催化剂催化制备生物柴油的研究

将CaO负载在工业镁渣上,制备了CaO/MS催化剂,并将其用于棉籽油与甲醇的酯交换反应,用CO2-TPD、XRD、FT-IR等方法对该催化剂进行了表征。结果表明,催化剂的活性与弱碱性位无关,而与中强碱性位和强碱性位明显相关。设计了四因素三水平的正交试验来优化酯交换反应条件,在最优反应条件下生物柴油收率高于91%.     

复合结晶银催化剂的制备及催化性能

应用超声波电解法制备了La2O3/Ag复合银催化剂.利用SEM,XRD等手段对负载不同氧化镧含量的催化剂研究结果表明:电解过程中嵌入少量氧化镧,结晶银的晶体结构得到保持,催化剂的抗烧结性能得到显著提高.以丙二醇选择性催化氧化为反应体系,比较了1%La2O3/Ag复合结晶银和工业结晶银催化剂的催化活性和稳定性,实验结果表明:复合结晶银催化剂的低温氧化活性受到部分抑制,但是催化剂稳定性和反应选择性得到显著提高.     

钙钛矿型燃煤催化剂的制备及催化性能

为使燃烧催化剂满足燃烧体和环保的要求,研制了以粉煤灰为载体、以稀土和二氧化锰为活性组分的钙钛矿型燃煤催化剂.催化剂的制备采用浸渍法,经过120℃干燥、850℃焙烧活化.X射线衍射图表明该催化剂主要成分是LaMnO3.热重分析表明,添加钙钛矿型催化剂可以促进煤炭的燃烧,提高燃烧速率,使煤的着火点温度降低10℃、失重速率最大温度降低19℃、燃烧结束温度提前21℃.     

花生壳碳基固体酸的制备及催化性能评价

采用可再生农业废弃物花生壳为原料,制备得到了具有Br?sted酸性的花生壳碳基固体酸。其表面存在-SO_3H、-COOH和-OH基团,其中-SO_3H量为0.56 mmol/g。用环己烯与甲酸酯化为探针反应,考察了碳基固体酸催化性能。在一定条件下,环己烯转化率为88.4%,甲酸环己酯选择性为98.6%。碳基固体酸具有较好的稳定性,使用第4次时,环己烯转化率为68.3%,甲酸环己烯选择性为98.8%,其活性降低主要是由于-SO3H流失造成的。与工业上常用的HZSM-5催化剂比较,碳基固体酸具有更高的活性和稳定性。该实验可做为"绿色化学"相关课程的辅助实验。     

催化臭氧氧化工艺中催化剂的制备及性能研究

以粉煤灰为载体,金属氧化物(MnO2、Fe2O3、CuO、Co3O4)为催化活性组分,用等体积浸渍法制备不同单组分和双组分的催化剂,通过催化臭氧氧化处理亚甲基蓝模拟废水来评价催化剂的催化性能,确定了最佳催化剂为MnO2/粉煤灰。通过正交实验确定了制备催化剂的最佳条件:负载量为2%,浸渍时间为20 h,煅烧时间为4 h,煅烧温度为400℃。通过对单独臭氧氧化体系和臭氧/催化剂体系处理亚甲基蓝模拟废水进行比较,可知后者的处理效果有了显著提高,去除率从单独臭氧处理87.67%提高到99.47%。     

高效结晶型DMC催化剂制备及其催化性能

以ZnO,Zn(OH)₂,ZnCO₃,碱式ZnCO₃为前体,采用沉淀转化方法制备基于Zn₃[Co(CN)₆]₂的双金属氰化络合物催化剂,研究了前体制备方法对其催化环氧丙烷与CO₂共聚催化性能的影响.结果表明,以Zn(OH)₂为前体制备的催化剂催化活性有最高,达到4 400 g /g以上,约为传统的溶液沉淀法制备的催化剂催化效率的2倍.该前体的凝聚态结构对催化剂效率影响很大,以ZnCl₂和NaOH溶液制备得到的Zn₅(OH)₈Cl₂·H₂O相能高效转化为催化剂活性结构,得到高效结晶型催化剂.催化剂催化活性也与前体的粒径有关,前体粒径大于75 μm时,催化效率明显下降.     

钢渣污泥陶粒催化剂的制备及其催化性能

以钢渣、粉煤灰、黏土、剩余活性污泥和过渡金属盐类为主要原料,经造粒、焙烧制备出钢渣污泥陶粒催化剂。研究了活性组分种类、原料添加量及焙烧温度对所制催化剂催化性能的影响,并借助羟基自由基捕获剂分析了其催化机理。结果表明,由锰盐与铜盐组合的活性组分具有明显协同催化作用;当钢渣和剩余活性污泥的添加量均为20%、锰盐与铜盐组成的活性组分添加量为6%、焙烧温度为1130℃时,所制陶粒催化剂催化性能最佳且活性稳定、使用寿命长。最优条件下制备的陶粒催化剂催化臭氧反应35 min,可将含盐炼油废水生化尾水的COD从103.51 mg/L降至47.03 mg/L,符合最新修订的国家排放标准;催化氧化过程遵循自由基反应机理。     

固体酸催化剂催化合成草酸二乙酯

用自制固体催化剂催化合成草酸二乙酯，考察了催化剂用量、反应物投料比以及带水剂对反应时间和酯产率的影响，并对产品做了定性和定量分析。结果表明用固体酸催化合成草酸二乙酯，具有反应时间短、酯的产率高、产物后处理简单等优点。     

固体酸催化剂催化合成邻苯二甲酸二丁酯

采用以沸石分子筛作载体的固体酸催化剂,在釜式反应器内对苯酐和正丁醇的酯化反应进行了研究,考察了催化剂的活性、选择性和稳定性．结果表明,在组成适宜的催化剂和适当的反应条件下,苯酐转化率可达 ９８％ , Ｄ Ｂ Ｐ选择性可达 １００％ ,且催化剂可重复多次使用．催化剂的结构和酸性由骨架红外、 Ｘ Ｒ Ｄ、吡啶 Ｉ Ｒ、 Ｎ Ｈ３ Ｔ Ｐ Ｄ 等技术表征     

固体酸催化剂催化合成硝基氯苯

以固体酸催化合成硝基氯苯，应用正交实验确定了最佳反应条件，硝化反应收率可达54％．该催化剂制备简单，催化活性较好，可得到较高的m(p)／m(o)，不腐蚀设备，无环境污染。     

磺化活性炭催化剂的制备及催化制备PVB

研究了磺化活性炭催化剂的制备及其用于催化正丁醛和聚乙烯醇(PVA)制备聚乙烯醇缩丁醛(PVB),考察了磺化活性炭催化剂制备条件和缩醛化反应条件对正丁醛和PVA反应生成PVB的影响.结果 表明,磺化活性炭催化剂具有良好的催化正丁醛和PVA反应生成PVB的性能.磺酸量是影响磺化活性炭催化剂催化缩醛化反应的重要因素,催化剂上...     

固体催化剂催化酯化反应的探讨

制备了数种超强酸、吸附酸催化剂，以乙酸／正丁醇的酯化为探针反应，讨论了催化剂焙烧温度、催化剂用量、硫酸浸泡液浓度对催化剂效率的影响，结果表明：对于酯化反应来说，吸附酸优于超强酸、超强酯化得率为９３．５％，而吸附酸酯化得率大于９９．０％。     

HZSM-5/堇青石整体式催化剂的制备及催化性能

以整体式堇青石蜂窝陶瓷为载体,经预处理后涂覆HZSM-5分子筛,制备出含不同HZSM-5质量分数的HZSM-5/堇青石整体式催化剂。采用XRD和BET对催化剂的结构进行了表征,在常压微型固定床反应装置上评价催化剂的甲醇制烯烃反应性能,并考察了催化剂中HZSM-5分子筛的质量分数、反应温度、气体空速等与烯烃组成分布的关系。结果表明：HZSM-5/堇青石整体式催化剂中仍保持HZSM-5分子筛的XRD特征衍射峰;催化剂的比表面积、孔体积随着HZSM-5质量分数的增加而增加;催化剂中HZSM-5分子筛质量分数为22.5%时具有最好的活性,在反应温度为380℃、气体空速为820mL/(g·h)的条件下,乙烯的选择性为35.22%,丙烯的选择性为30.95%。     

磷钨杂多酸铵盐固体酸催化剂的制备、表征及性能

以室温沉淀法制备了一系列铵取代磷钨杂多酸盐催化剂(NH4)xH3-xPW12O40(x=0.5,1.0,1.5,2.0,2.5,3.0),用X-射线衍射(XRD)、傅里叶-红外光谱(FT-IR)、固体紫外-可见漫反射光谱(DR UVVis)、扫描电镜(SEM)、氮气吸附-脱附(N2adsorption-desorption)等手段对其进行了表征,并考察了它们在H2O2氧化苯甲醛制苯甲酸反应中的催化活性.结果表明,NH4+取代H+后形成的杂多酸盐仍很好地保持了Keggin结构;随着NH4+取代度的增大,(NH4)xH3-xPW12O40的颗粒逐渐均匀,晶格常数逐渐减小,而比表面积和总孔容呈先增大后减小的趋势;在相同实验条件下,所制(NH4)xH3-xPW12O40的催化活性均优于H3PW12O4(71%),其中在(NH4)2.5H0.5PW12O40催化作用下,苯甲酸收率达到最高(76%).     

固体酸和固体超强酸负载CuⅠ的催化剂制备与催化合成碳酸二甲酯

用含SO4^2-和S2O8^2-离子溶液对未定型MxOy（M=Al,Zn,Fe）金属氧化物和γ-Al2O3浸渍法处理后经过热处理制备了多种SO4^2-/MxOy,S2O8^2-/MxOy固体酸,并以其为载体采用固体离子交换法制备了Cu^Ⅰ/SO4^2-/MxOy和Cu^Ⅰ/S2O8^2-/MxOy催化剂。该系列催化剂在CH3OH液相氧化羰基化合成碳酸二甲酯（DMC）反应中表现出良好的催化活性。其中,CuI/S2O8^2-/γ-Al2O3催化剂的甲醇转化率高达17.46%,DMC选择性和时空产率也分别达到98.65%和3.02 g.g-1.h-1,明显高于传统的CuCl催化剂。py-FTIR和XRD表征分析证明,SO4^2-/γ-Al2O3和S2O8^2-/γ-Al2O3固体酸上具有Bronsted酸位,通过固体离子交换实现了载体对活性金属组分的负载和锚定,同时保持了载体原有的结构。XPS表征表明,催化剂内的Cu主要以Cu^Ⅰ形式存在,为催化剂的活性中心。     

Cu/Ce-Zr-Mn-O催化剂的制备与催化性能研究

将Ce、Zr和Mn的硝酸盐溶液与双沉淀剂(NH4HCO3和NH3·H2O)并流共沉淀,制得Ce-Zr-Mn-O载体,然后用等体积浸渍法分别负载上Cu和Mn,制得Cu/Ce-Zr-Mn-O催化剂,然后考察该催化剂对CO和NO的催化转化性能,并借助X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等方法研究催化剂活性与结构的关系.结果表明:Cu0.07/Ce0.2Zr0.8Mn0.05O2具有良好的催化性能,CO和NO的起燃温度T50(转化率达到50%时的温度)都较低,分别为88℃和223℃;当温度达到350℃时,CO和NO均能完全转化.     

Cu-Ce-Zr-Ba-O复合氧化物催化剂的制备与三效催化性能

采用共沉淀法和等体积浸渍法,分别研制Cu-Ce-Zr-Ba-O复合氧化物催化剂.催化活性的测定结果表明:当Ce与Zr的摩尔比为0.2︰0.8,Ba含量为4%,Cu负载量为5%时,采用等体积浸渍法制备的Cu-Ce-Zr-Ba-O复合氧化物具有更好的三效催化活性,能使C3H6、CO、NO的转化率分别高达99.4%、97.5%、99.9%.XRD和DTA的测试分析结果也表明:Ba的加入会形成铈锆钡(Ce-Zr-Ba)固溶体,有助于提高催化剂的活性和热稳定性,因此所制得的复合氧化物具有良好的三效催化性能.