CO2置换CH4水合物技术中主、客体分子间作用的DFT研究

天然气水合物是新型清洁能源,围绕CO₂置换CH₄水合物技术的研究对天然气水合物的资源开采和减少全球碳排放具有重要意义。其中,置换机理的解析是CO₂置换CH₄水合物技术的关键问题,对提升置换效率具有重要作用。为深入阐述置换机理的本质,采用量子力学（QM）方法对水合物中主、客体双分子聚体间的相互作用进行模拟。利用不同的密度泛函理论（DFT）方法对双分子聚体的结构及单点能进行计算分析,在对CO₂置换CH₄水合物过程的研究中,获得QM方法下进行几何结构优化和单点能计算的较优的计算参数。采用对称性匹配微扰理论（SAPT）进行能量分析,解析主、客体相互作用中各分子的贡献,并通过计算波函数信息分析约化密度梯度函数（RDG）、独立梯度模型（IGM）和静电势,定向研究主、客体分子间最主要的相互作用。研究结果表明CO₂置换CH₄水合物过程中主、客体分子间的作用主要由静电作用贡献,色散和诱导作用占比较小;在置换过程中,客体分子由CH₄转变为CO₂时色散作用影响减弱,静电作用影响加强。因此,静电作用是置换过程的关键,提高与H₂O的静电作用是提升置换效率的有效方法。所得结果为CO₂置换CH₄水合物技术的发展提供了理论指导。     

页岩纳米孔内超临界CO2、CH4传输行为实验研究

了解超临界CO₂、CH₄在页岩纳米孔内传输行为,是研究页岩储层超临界CO₂注入能力、注入后时空分布以及提高页岩气藏采收率的基础。选用渗透率小于100 nD的龙马溪组富有机质页岩基块岩样,利用岩芯流动实验装置,通过监测岩芯入/出口端气体压力与混合气体（CO₂、CH₄）浓度变化,对比了页岩纳米孔内超临界CO₂、CH₄传输能力,分析了传输能力差异的原因。结果表明：页岩纳米孔内超临界CO₂压力传递速率明显小于CH₄,实验结束后岩样入口端二元混合气体组分中CH₄百分含量显著降低,证实页岩纳米孔内超临界CO₂传输能力显著低于CH₄,主要原因是超临界CO₂吸附能力更强、扩散-渗流能力更小以及超高密度特性表现出的非混相、活塞式驱替行为。基于以上认识,选择某些压裂段注入超临界CO₂,而其他压裂段作为生产段,比单井"吞吐"方式（即注入-焖井-开井生产）更有利于驱替置换页岩纳米孔内游离态甲烷。     

2008年新疆于田Ms7.3地震前后CH4和CO异常研究

为了探究地震前后气体变化特征,使用差值法和异常指数法分析基于AIRS传感器提取的2008年新疆于田M_s7.3地震前后的CH₄和CO数据.结果表明, CH₄和CO气体柱浓度异常均出现在震前的2月且CO柱浓度变化早于CH₄;空间上, CH₄气体柱浓度异常沿康西瓦断裂-玉龙喀什断裂呈环状近东西向分布, CO气体柱浓度异常呈双环状分布,其中一个环带呈北西西向延伸,延伸方向与铁克里克断裂走向一致,另一个环带沿阿尔金断裂呈近东西向延伸.与本次地震有关的CH₄和CO异常应该是地震引起的地下气体沿断裂带逸散所致. CH₄和CO柱浓度变化在地震活动期间呈显著负相关(R=-0.726),表明与CH₄和CO有关的化学变化可能是气体浓度异常的另一个原因.     

CO2/N2稀释对H2/CH4层流火焰传播特性的影响

利用本生灯-纹影系统实验研究含有CO₂,N₂的掺氢天然气层流预混火焰传播速度,并应用GRI-3.0机理模拟计算不同组分预混燃气绝热火焰温度、敏感性系数及重要自由基浓度等,详细讨论CO₂,N₂的稀释效应.研究表明,GRI-3.0机理能较好地预测掺氢天然气层流预混火焰传播速度;CO₂,N₂稀释组分会显著抑制掺氢天然气层流预混火焰速度及其绝热火焰温度;与N₂相比,CO₂不仅具有较强的热力学效应,且随着CO₂稀释比的增加,火焰中重要自由基H浓度显著减少,抑制氧化反应H+O₂O+OH对燃烧的主导促进效应,使预混燃料的层流火焰传播速度显著降低.     

低渗透性煤层注液态CO2置换驱替CH4试验

针对低渗透性煤层瓦斯难以抽采的问题,结合液态CO_2低温、低黏、渗流阻力小、相变增压等特性,提出低渗透性煤层注液态CO_2置换驱替CH_4技术。在韩城矿区桑树坪二号井开展煤层注液态CO_2置换驱替CH_4工业性试验,开发了压注工艺系统,确定了压注关键性参数,判定了CO_2置换驱替CH_4技术效果。试验结果表明:液态CO_2压注时压力呈现波动特性,起始升压速率较快,达到2.5MPa左右时趋于稳定;压注管路瞬时流量为0.6~1.4m~3/h,累计压注液态CO_2为6.0m~3;以压注过程中检验孔内CO_2体积分数为指标,判定试验有效影响半径达到18m。试验区域瓦斯抽采体积分数是原始体积分数的2.5倍,抽采纯量是原始纯量的3.5倍,相比瓦斯抽采效率提高。     

天然温带典型草原N2O和CH4通量的时间变化特征

以内蒙古温带半干旱典型草原类型羊草草原土壤为主要研究对象,利用静态箱技术在野外连续多年原位观测草地N₂O和CH₄排放通量.通过对1995,1998,1999,2001,2002和2003年的野外观测资料的数据分析,发现温带半干旱典型草原N₂O通量的日变化特征明显,草原植物的不同生长阶段对其具有显著的影响;CH₄通量的日变化没有明显的规律性特征,植物生长状态对其影响不明显,但对于草地吸收CH₄的日较差有显著的影响.多年观测资料显示:我国温带草地N₂O通量的排放峰值在四季中均有可能出现,低值通常出现在冬季,不同实验年份,不同季节都有出现N₂O吸收通量的可能性,N₂O季节通量的变化形式多样,通常是春、夏季较高,冬季最低.CH₄通量季节变化规律相对明显,其峰值主要出现在春季,冬季较低.在不同的季节都观测到CH₄的排放通量,这同草地出现N₂O的吸收通量一样不影响温带草地作为N₂O源和CH₄汇的功能.N₂O较CH₄通量的年际变化显著,两者年通量的变异系数分别是71.6%和18.7%,5个实验观测年(跨9个年度),N₂O和CH₄年通量的平均值分别是:(1.14±0.82)kg·hm^-2·a^-1和(-3.52±0.66)kg·hm^-2·a^-1.统计分析结果表明:只有CH₄的季节通量与降雨量之间存在显著线性关系.以此估算我国温带草地N₂O和CH₄年排放总量分别是:以氮计0.23 Tg和以碳计-0.83Tg,分别是全球温带草地N₂O排放总量的23%以及全球土壤吸收CH4总量的11%.     

北京市海淀公园绿地CO2通量变化特征

为了定量评估城市绿地吸收CO2改善城市生态环境的效果,2006年4月—2007年3月在北京海淀公园绿地使用涡度相关系统连续观测CO2通量、总辐射、大气温度,并使用冠层分析仪测量叶面积指数,研究CO2通量的变化及其影响因素.结果表明,绿地CO2通量受植被生物活动的影响呈现明显的季节变化特征,晴天天气状况下CO2通量日均值FCO2在4—10月为负值,绿地是CO2汇,在6—9月是CO2强吸收汇,FCO2约-0.100—-0.120mg/m2.s,而在11—3月FCO2为正值,绿地为CO2源,12—2月是CO2强排放源,FCO2约0.100mg/m2.s.绿地CO2通量受总辐射、LAI、大气温度的显著影响,净辐射的影响明显大于大气温度,净辐射越大、LAI越大、大气温度越高,绿地光合作用吸收CO2的能力越强.观测期间一年海淀公园绿地CO2的净吸收量约为615gCO2/m2.     

CO2催化加氢制乙醇研究进展

燃料乙醇是可再生的清洁燃料,具有替代汽油的应用前景.以CO2气体为碳源并通过催化加氢制燃料乙醇具有环境保护和节约能源的现实意义.主要介绍了CO2催化加氢的反应机理以及催化剂活性组分、前驱物、助剂及载体对催化活性、产物选择性的影响,同时介绍了反应条件对催化过程的影响.     

辉钼精矿熔盐氧化工艺 ——Na2CO3-Na2MoO4-Na2SO4体系

研究了辉钼精矿在Na2CO3-Na2MoO4-Na2SO4体系的熔盐氧化过程，探索了不同工艺参数对钼的转化率和脱Na2CO3-Na2MoO4-Na2SO4硫率的影响．结果表明，在熔盐组成为11，配料比为110,740℃，鼓风速度为5．95L／min，鼓风时间为10min的条件下，钼的转化率和脱硫率均可达99％以上．熔炼产物经水浸后，钼精矿中的钼和硫分别以Nz2M0O4和Na2SO4形态进入溶液，以So2形态进入熔炼尾气中的硫不超过总硫量的0．8％．     

超临界CO2直接合成碳酸二甲酯

考察了在高压反应釜中,以镁为催化剂,甲醇与CO2直接合成碳酸二甲酯的工艺过程。通过单因素试验和正交试验的研究,结果表明:合成碳酸二甲酯各因素的影响顺序为反应温度>反应时间>反应压力,最佳合成条件为反应温度180℃,反应时间7h,反应压力7.5MPa。     

CH4／CO2催化重整制取合成气

采用微型固定床反应装置,评价了现有工业上７种催化剂。考察了３７７１的焙烧温度、焙烧时间、还原温度、不 及反应温度对ＣＨ４／ＣＯ２催化重整反应性能的影响。使用该催化剂合成气的收率最高。     

鄱阳湖南矶湿地6种优势植物群落植被碳储量分布特征

在春季生长期,在鄱阳湖南矶湿地典型区内沿水位梯度采集6种优势植物群落样品,进一步区分植物地上部分茎叶和地下根系,以及优势种和伴生种.通过测定群落不同组分的全碳含量和生物量分析了鄱阳湖湿地植被碳分配与碳储量特征.结果表明:植物地上部分全碳含量的波动范围为37.12%～47.30%,地下根系全碳含量的波动范围为24.32%～38.33%,地上部分大于地下根系.总碳储量在不同群落间的变化范围为229.29～581.37 gC·m^-2,表现为灰化苔草群落最高,菰群落最低.不同群落物种的碳分配策略存在显著差异:灰化苔草和狗牙根地下根系碳分配远高于地上部分,虉草和芦苇则将更多的碳分配至地上部分,菰和南荻地上和地下碳分配较为均衡.碳储量在种间分配上主要集中于群落优势种.     

鄱阳湖人工控制与湖区血吸虫病防治的探讨

结合鄱阳湖控制工程建设，对不同控湖运行调度方案进行了对比，认为波动运行方案更能充分发挥控湖综合效益，并在此基础上，研究了血吸虫病生活史和生态习性，分析了控湖工程建成后水位变化对血吸虫病的影响，提出加强湖区疫情监测、实施血防综合治理等控制血吸虫病的对策建议。     

鄱阳湖区有螺洲滩分布特征研究

选取2001~2002年鄱阳湖区星子、永修、新建、南昌、进贤、余干、鄱阳、都昌8个县有螺洲滩分布数据以及8县历年血防查、灭螺数据等资料为基础,采用经验统计分析法,利用Excel和SPSS等软件分析研究鄱阳湖区有螺洲滩变化。结果显示:鄱阳湖区有螺洲滩面积与洲滩面积呈正比例关系,与洲滩块数成反比例关系;有螺洲滩集中分布在13.0~17.8 m的高程带上;鄱阳湖区有螺洲滩分布较为离散,但钉螺在洲滩分布较为聚集;有螺洲滩距居民点距离分布较洲滩分布集中。     

二氧化碳置换甲烷试验中渗透率变化研究

为研究煤层注CO2置换CH4过程中煤样对气体的吸附特性及渗透率变化特征,利用沁水盆地圆柱体原煤试样,在恒定体积应力(36 MPa)及不同注入压力(1~5 MPa)条件下,进行CO2置换CH4试验。结果表明:煤体对CO2的渗透率高于CH4气体;置换试验中,随注入压力的降低,煤体中CO2吸附相浓度逐渐升高,而CH4气体吸附相浓度呈相反变化趋势;在试验压降范围内,煤体对CO2、CH4气体的吸附量分别降低了48.73%、68.04%,煤体解吸CH4能力强于CO2气体。同时,在置换过程中,煤样置换渗透率受有效应力效应、基质收缩效应及滑脱效应等作用影响,其随注入压力的降低呈现先降低再增大的变化关系,且渗透率最低值出现在压力3.25 MPa时;在体积应力36 MPa条件下,注入压力下降后期渗透率相对于初期提高了17.03%。     

鄱阳湖生态经济区湿地固碳释氧和营养循环功能价值评估

湿地生态系统价值体现在其特定的生物、物理、化学作用与功能上,而这种价值又因其地理位置、大小、构成以及对当地人类经济社会发展的影响而不同.据《鄱阳湖生态经济区规划》（2008）和《江西省地图集》（2008）资料统计出鄱阳湖生态经济区湿地总面积为156.63万hm2,包括天然湿地（水域）66.54万hm2,人工湿地（水田）90.098万hm2,并对其间接生态服务功能中的固CO2释O2和湿地营养循环功能价值进行评估,2项价值评估为16.22亿元.     

鄱阳湖生态经济区发展生态旅游的对策

鄱阳湖是我国最大的淡水湖,而鄱阳湖旅游经济早在唐宋时期就是我国最早繁荣的区域之一。都阳湖主要由水域、湖滩草洲、农田、森林生物多样性生态系统和人文历史系统构成,本文将从我省发展生态旅游的战略选择实施步骤和发展策略谈些粗浅的认识,以与同行商榷。     

田纳西流域开发与保护对鄱阳湖生态经济区建设启示——基于美国田纳西流域与鄱阳湖生态经济区的开发与保护的比较研究

流域开发一直为世界流域开发的重点内容。田纳西流域的综合治理是美国联邦政府的一个成功流域开发实践。江西省鄱阳湖生态经济区为我国首个批复的围绕五河及我国最大淡水湖开发的国家级生态经济开发区,其自然条件与田纳西流域有许多相似之处。比较研究田纳西流域开发治理的成功经验,可以为鄱阳湖生态经济区的综合开发起到积极的借鉴作用。当前应...     

鄱阳湖生态经济区农业产业化龙头企业发展状况评价

大力发展农业产业化龙头企业,对创新农业生产经营体制,稳步提高农民组织化程度具有重要作用。在实地调查的基础上,对鄱阳湖生态经济区农业产业化龙头企业发展状况进行评价。结果表明：鄱阳湖生态经济区农业产业化龙头企业发展较快,对政府支持政策总体评价较好,但也存在经营农产品生产单一,经营规模较小,带动农户的能力较弱等问题,提出推进龙头企业集群发展,拓宽融资渠道等对策建议。     

CO2地下处置、煤层气开采及环境保护研究分析

将工业排放废气或空气注入煤层或废弃煤矿中,减少废气排放,提高煤层气回收率,预防煤矿瓦斯爆炸事故的发生是一项具有发展前景的新技术。通过对该技术国内外研究现状进行分析,提出今后需要攻关研究的内容:二重裂隙孔隙介质间质量交换关系;煤层顶底板岩石岩性对储层储存能力的影响;注入废气在井巷及在储层孔隙介质中的存在状态、运动规律和泄漏规律;顶底板岩层和裸露的巨大巷道围岩对废气的吸附净化数学模型;不同区域煤层气和注入气体间的置换流动物理数学模型。