光电子成像方法研究N2多光子电离过程

利用速度映像成像技术实验探测了N2在70 fs,410 nm,场强(1-3)×1014W/cm2范围内的光电子成像,获得了光电子的动能分布和角分布.研究表明分子强场电离有一些和原子相似的性质.电子产生于两步过程,中间态有真实布居.在低场强非共振布居转移起主要作用,在较高场强共振布居转移起主要作用.光电子角分布体现中间态的角量子数特征.     

基于光电子成像技术的碘甲烷多光子电离行为

利用飞秒光电子成像技术研究了碘甲烷在超短激光脉冲场中的多光子电离解离行为.实验获得了碘甲烷分子在400 nm飞秒激光作用下的飞行时间质谱以及电离产生的光电子影像.实验结果表明,在超短脉冲激光场中,分子的电离通常是非共振电离,电离产物主要为母体离子和极少量的碎片离子.从光电子成像中获得的光电子平动能分布可以得到电离产生的电子p_1(2. 03 eV)和p_2(2. 67 eV)分别来源于母体离子的基态和激发态.从光电子成像中获得的角度分布可以推测出,光电子峰p_1和p_2可以分别近似看做单光子电离和双光子电离过程,且光电子散射角度趋于各向同性分布.     

三元团簇X_3(X=S,Se,Te)的结构与芳香性(英文)

使用B3LYP,MP2和CCSD(T)3种方法研究了三元团簇X3(X=S,Se,Te)的几何结构,振动频率,原子化能和总能量.计算的核独立化学位移(NICS)指出在三元结构上存在强的电子环流.详细的分子轨道分析指出有一个高度离域化的σ和一个π分子轨道,它们在多重芳香性中有重要的作用.     

碘代甲烷多光子激发色散荧光谱

采用色散荧光光谱方法,对308 nm强激光作用下CH3I分子的激发解离过程进行了实验研究.首先对所得色散荧光谱进行了归属,由此确定了主要的荧光产物粒子;依据荧光信号强度随入射激光能量的变化关系,研究了各碎片粒子的产生、激发及荧光跃迁过程,确定了对应的反应通道.所得结果对其他多原子分子的激发解离研究具有参考价值.     

分子光谱和光解离动力学研究实验装置的研制

本文介绍了新研制的研究分子光谱和光解离动力学实验装置的主要结构和功能,其特点是集激光光解、激光诱导等离子体、激光诱导荧光、共振增强多光子电离和时间飞行质谱等研究技术于一体.详细介绍了在该实验装置上可开展的研究工作和实验方案设计,诸如:分子、自由基及其离子的共振增强多光子电离谱研究、含金属自由基的激光诱导荧光和共振增强多光子电离研究、多原子分子的光解离动力学研究等.并给出了在该装置上测定的CS2激光共振增强多光子电离的时间飞行质谱信号.     

激光离解磺化铷分子与铷原子的共振电离研究

报道了用脉冲激光光解碘化铷分子。同时,把光解后生成的中性铷原子用另一束激光进行共振激发和电离,对产生的Rb^ 用飞行时间质谱（TOF MS）进行了分析,并对光离解及光电离过程中可能存在的多光子电离（MPI）过程进行了讨论。     

托卡马克中聚变中子的能谱测量

大、中型托卡马克在D-D和D-T运行条件下聚变中子能谱测量具有重要意义。论述了几种最新的聚变中子能谱仪,评估了各种聚变中子能谱仪的优势、适用的范围和技术方面的局限性,并对即将建成的HL-2A(中国环流器二号A)托卡马克的聚变中子的泄漏能谱测量以及研究聚中子在通过中子倍增剂过程中的能谱变化,在聚变中子能谱诊断方面提供了几种可供选择的技术方案。     

激光电离空气的多元过程及其应用

论述了由大功率激光器引发的空气电离多元过程。阐明多光子电离和串级电离在空气激光电离中的地位及空气电离对激光阈值的要求。在此基础上，对激光电离空气在激光致僵武器中的应用和研制激光致僵武器的可行性作出阐述。     

Ionization and dissociation of acetonitrile by intense femtosecond laser pulse

Photoionization and photodissociation of CH3CN were studied by a linear time of flight mass spectrometer coupled with 800 nm, 50 fs laser pulses at intensities of 6.3×1013-1.2×1014 W/cm2. The laser power dependences for principal ions CH3CN+, CH2CN+, CHCN+ and CCN+ were measured, which are consistent with the numbers of photons required to produce the ions via multiphoton ionization and dissociation. The results show that eight-photon non-resonant multiphoton ionization is the main photoionization mechanism of the parent ion CH3CN+, while the fragment ions were produced through the dissociation of the molecules in the super-excited states.     

双光子共振三光子电离能级间耦合对电离的影响

应用分波展开法,通过电离态上的粒子布居,研究了电离相干现象.同时考虑到精细结构中分裂能级间的相互作用,采用nπ脉冲(n取整数或半整数),给出了电离态上粒子布居的数值模拟结果.并采用近似处理办法,得到了电离态上粒子布居受相互作用影响的解析表达形式.结果表明,双通道电离过程中不仅有两列波间的干涉,而且存在耦合作用对电离的调制.     

水合碱金属离子团簇Rb~+(H_2O)_n和Cs~+(H_2O)_n的量子化学研究

应用高水平的从头计算方法QCISD/aug-cc-pVDZ,对气相中的Rb+(H2O)n和Cs+(H2O)n(n=1～6)体系进行研究,优化几何构型,对能量最低的结构,计算结合能和振动频率.结果表明,随着水分子数目的增加,对于Rb+和Cs+,RMO和总结合能有相同的变化趋势;电荷分布显示位于离子上的正电荷逐渐减小,位于氧原子上的负电荷逐渐增大,位于氢原子上的正电荷变化不明显.     

原子初态处于压缩态的多光子Tavis－Cummings模型中辐射场熵的演化特性

研究了初始态处于多原子压缩态的强场下多光子过程的Ｔ－Ｃ模型辐射场的熵演化特性,并与多光子Ｊ－Ｃ模型的场熵进行比较。     

聚醚类材料模型化合物接触电荷转移复合物的理论研究

以甲醚为聚醚类化合物的模型分子 ,用从头计算方法研究了甲醚与O2 在无光照条件下反应生成的接触电荷转移复合物和其他可能中间物的构型和电子结构 .在UHF/ 6 3 1 g(d ,p)和 6 3 1 1 g(d)水平上优化了可能的平衡构型 ;用MP2方法对 6 3 1 1 g(d)基组水平上优化的构型进行了电子相关能的校正 ;并用CIS方法计算了氢过氧化物的激发能 .     

环状磷酸酯碱性水解活化自由能的理论计算

磷酸酯的水解是一种非常重要的化学和生化反应．在众多磷酸酯中,磷酸二酯的性质尤其引起了科学家们的研究兴趣．腺苷3’,5’-磷酸单酯(CAMP)是细胞内的第二信使,在视觉、肌肉收缩、神经传递、细胞生长及变异上起着至关重要的作用．如果体内第二信使的浓度过低,将可能诱发一     

Experimental and theoretical studies of the reaction between cationic vanadium oxide clusters and acetylene

The time of flight mass spectrometer coupled with a laser ablation/supersonic expansion cluster source and a fast flow reactor was adopted to study the reactivity of cationic vanadium oxide clusters （VinOS,） toward acetylene （C2H2） molecules under gas phase （P, - 1.14 kPa）, under near room temperature （T, - 350 K） conditions. Association products, VmOnC2H2^＋ （m,n = 2,4; 2,6; 3,7-8; 4,9-11; 5,12-13; 6,13-16, and 7,17）, are observed. The oxidation of C2H2 by （V2Os）n^＋ （n = 1 -3） is experimentally identified. The reactivity of （V2O5）n^＋ decreases as n increases. Density functional theory （DFT） calculations were carried out to interpret the reaction mechanisms. The DFT results indicate that a terminal oxygen atom from V2O5^＋ can transfer overall barrierlessly to C2H2 at room temperature, which is in agreement with the experimental observation. Other experimental results such as the observation of V206C2H2^＋ and nonobservation of V2O7,8C2H2^＋ in the experiments are also well interpreted based on the DFT calculations. The reactivity of vanadium oxide clusters toward acetylene and other hydrocarbons may be considered in identifying molecular level mechanisms for related heterogeneous catalysis.     

等电子原子模型与原子电离势

提出了等电子原子模型。计算和讨论了原子电离势及其变化规律。由此勿需引进其它概念即可了解元素周期性及电子分层。并提出了元素区的新的划分方式。     

解析延拓方法简化多光子跃迁几率的计算

详细讨论了复变函数的解析延拓方法和留数定理用于简化多光子跃迁几率的计算问题。结果表明，这一方法是相当有效的，使实际计算变得颇为容易，即使在微机上也能进行这样的计算，为理论与实验进行比较提供了方便。     

F和Cl原子与甲烷反应机理的理论研究

作者用量子化学从头计算UMP2（full)方法，在6－31G^*水平上研究F和Cl原子与甲烷分子之间的反应机理，优化了反应物、产物、中间体和过渡态的几何构型，在Gaussian-3(G3)和G3MP2水平计算了它们的能量，研究结果表明：F原子在与甲烷分子反应过程中有氢键生成，键能为：3.71kJ/mol，而Cl原子甲烷分子在反应过程中则无此现象。同时作者还对F和Cl原子与甲烷分子在之间反应动力学速率常数进行了计算，作者的理论计算结果显示F原子和甲烷分子之间反应活性比Cl原子与甲烷分子之间反应活性强。F原子易与甲烷分子生成含有氢键的化合物，且很快分解生成化学性质非常稳定的HF，能同F＋O3反应竞争。     

酚类生物降解性的从头算和分子设计

运用ab initio HF方法对甲酚等18种酚类化合物进行几何优化，在此基础上对它们的电子效应、取代基空间位阻效应和最高占有轨道能量(EHOMO)进行了系统的计算，计算结果表明，酚类化合物主要由电子效应和空间效应决定，同时前线轨道能量也反映出其降解难易的大致顺序，结果与实验事实相一致。     

Kerr介质中非线性Jaynes-Cummings模型多光子跃迁的纠缠特性

在线性和非线性Kerr介质Jaynes Cummings(J C)模型中, 考虑多光子跃迁时原子和光场纠缠随时间的演化特性, 给出原子和光场的纠缠度与跃迁光子数、 失谐量、 初始光子数、 初始态参数及非线性项系数之间的解析关系, 并分析其对原子和光场的纠缠度随时间演化的影响. 结果表明, 在非线性Kerr介质中, 当光场与原子初始态接近最大纠缠态, 且跃迁光子数较大时, 纠缠态可稳定接近最大纠缠态, 有利于量子纠缠态的远距离传输.