零价纳米铁对水中Cr(VI)的吸附动力学研究

 为开发新型环境材料,改进治理技术以控制或修复污染水体中Cr(Ⅵ),采用NaBH₄还原Fe³⁺制备纳米级零价铁(NZVI).X射线衍射(XRD)及扫描电镜(SEM)测试表明,制备的纳米铁颗粒纯度高、粒径小、粒度均匀.以Cr(VI)为研究对象,批试验考查了溶液初始浓度、NZVI投加量、温度等条件对去除效果的影响,研究了NZVI对Cr(VI)的吸附动力学.结果表明,室温、pH值为6-7时,NZVI加入量为0.15g/L,水体中Cr(VI)浓度为30.0mg/L时,Cr(VI)最大吸附量为198.02mg/g,Cr(VI)在NZVI上的吸附符合准二级动力学方程.实验结果显示,纳米零价铁能快速去除水体中Cr(VI);溶液初始浓度、NZVI投加量等是影响Cr(VI)脱除的主要因素,Cr(VI)去除率随反应温度和NZVI投加量升高而升高,随初始浓度升高而降低.实验表明,该纳米铁在废水除铬领域具有较好的应用前景.     

生物炭负载纳米零价铁活化过硫酸盐降解水中菲的性能研究

生物炭负载纳米铁(BC@nZVI)是一种新型的高效非均相活化材料,可活化过硫酸盐(PS)进行原位化学氧化,去除焦化场地等复杂污染场地中的多环芳烃。针对BC@nZVI活化PS对菲(PHE)降解性能及影响因素,基于液相还原法制备BC@nZVI,采用BET比表面积测试、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射技术、傅里叶变换红外光谱等表征BC@nZVI的孔隙结构、表观形貌、元素分布、结构形态、物相组成、官能团等特性,研究BC@nZVI铁碳比、BC@nZVI投加量、PHE初始浓度、PS浓度等因素对BC@nZVI活化PS降解PHE的影响。采用准一级动力学模型评估PHE的降解动态,采用电子顺磁共振(EPR)确定BC@nZVI/PS体系中的自由基。研究结果表明,BC可有效负载nZVI并缓解nZVI的团聚,有利于提高对PS的活化效率;铁碳比为1:4(质量比)的BC@nZVI活化PS降解PHE的效果最优,在PHE初始质量浓度为1 mg/L、PS浓度为1.6 mmol/L、BC@nZVI投加量为0.6 g/L的最佳条件下,PHE的降解率达到94.59%。PHE的降解率随着PHE初始质量浓度的升高而降低;...     

不同价态铁对硝基苯的厌氧降解及影响因素

以硝基苯厌氧降解为考察对象,研究了Fe0/Fe2+/Fe3+对硝基苯的降解,并探讨了初始硝基苯质量浓度、pH值及葡萄糖质量浓度等对硝基苯降解的影响.结果表明,硝基苯厌氧降解主要生成苯胺,显著提高了其生化可降解性;硝基苯在初始pH=6的厌氧污泥体系中可被完全降解,不同初始硝基苯质量浓度对其最终降解率影响不大;在含有不同价态铁、初始pH=6的厌氧污泥体系中,对硝基苯降解起主导作用的是厌氧污泥,Fe0在一定程度上促进了硝基苯的降解,而Fe2+,Fe3+则表现出抑制作用,尤以Fe3+最为显著;但当反应体系初始pH=9时,Fe2+和葡萄糖的存在则显著促进了硝基苯的降解.     

Fe-Cu微电池电解法预处理硝基苯废水

通过使用金属催化剂———铜 ,提高了铁屑法对硝基苯的处理效果 .硝基苯降解过程符合一级动力学规律 ,随着初始质量浓度的增大 ,硝基苯的降解速率常数减小 .铁铜质量比为 10∶1、废水原始pH条件下、进水质量浓度为2 5 0mg·L-1、反应时间为 1h ,硝基苯全部降解 ;同样条件下 ,进水质量浓度为 190 0mg·L-1,反应时间为 4 .5h ,硝基苯的降解率达到 10 0 % .     

凹土负载零价铁去除水中Cr(Ⅵ)的研究

以FeC12·4H2O和NaBH4为原料,凹土为载体,采用液相还原法制备凹土负载零价铁,并用扫描电子显微镜(SEM)及X射线衍射(XRD)进行表征.考察了Cr(VI)溶液初始浓度,pH,凹土负载零价铁投加量及反应时间等条件对Cr(VI)去除效果的影响.结果表明,Cr(VI)的去除率随反应时间和凹土负载零价铁投加量增加而升高,而随pH和Cr(VI)溶液初始浓度升高而降低;凹土负载零价铁对Cr(VI)的还原去除基本符合伪一级反应动力学模型.凹土负载零价纳米铁Cr(VI)的良好去除效果表明其在地表水原位修复领域具有较好的应用前景.     

废铁屑活化过硫酸盐降解偶氮染料RB5废水

采用废铁屑活化过硫酸盐(PS)降解偶氮染料废水,研究铁屑投加量、过硫酸盐浓度和初始pH值对活性黑5(RB5)降解过程的影响及动力学模型.结果表明:初始pH值为6,PS浓度为0.5 mmol·L^-1,废铁屑投加量为1 g·L^-1条件为最优的反应条件;反应50 min后,活性黑5去除率可达到90.22%,180 min后去除率可达到96.97%,反应后溶液中总铁的溶出量为97.32 mg·L^-1;RB5降解后,产生的副产物苯胺的质量浓度为0.13 mg·L^-1,反应后出水的pH值从初始的6变为4.01,废铁屑/PS体系降解RB5的降解动力学符合一级动力学反应;采用废铁屑活化过硫酸盐工艺降解偶氮染料废水具有反应速度快,不需调整初始pH值、运行成本低等优势.     

芒果皮绿色合成贝壳基纳米零价铁及对甲基橙的去除

为合理利用芒果皮和贝壳类废弃物资源并有效缓解水体中甲基橙的污染问题,利用废弃芒果皮和贝壳绿色合成贝壳基纳米零价铁复合材料.利用Folin-Ciocalteu法、1,1-二苯基-2-三硝基苯肼(DDPH)自由基清除能力和铁还原能力以及紫外-可见光谱(UV-Vis)测试结果优化材料制备工艺,并利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、红外光谱(FTIR)表征材料结构,同时研究了材料对水中甲基橙的去除效果.结果表明:利用芒果皮提取液成功制备了纳米零价铁,其大多为球形和椭圆形颗粒;负载贝壳后有效地分散并稳定了纳米粒子,降低了纳米零价铁的聚集程度;当反应温度为45℃,投加量4 g/L,甲基橙初始质量浓度为800 mg/L时,贝壳基纳米零价铁对于甲基橙的去除率达到93.66%.     

纳米Ni/Fe双金属催化降解盐酸环丙沙星的研究

用液相还原法制备纳米Ni/Fe双金属,通过比表面分析仪(BET)、X射线衍射分析仪(XRD)、透射电镜(TEM)对其进行了表征.研究结果表明,制备的纳米金属颗粒直径在10～20 nm,比表面积为68 m2/g.纳米Ni/Fe投加量为0.43 g/L,盐酸环丙沙星的初始质量浓度为30 mg/L,初始pH为7的降解效果最好,催化反应60 min后,降解率达83.3%.在最佳反应条件下,纳米Ni/Fe、纳米零价铁和商业铁粉的降解效率顺序为:纳米Ni/Fe双金属>纳米零价铁>商业铁粉.纳米Ni/Fe双金属对盐酸环丙沙星的降解反应近似符合一级动力学方程.     

负载型光催化膜降解高浓度甲基橙溶液

以负载型TiO2／活性炭光催化膜降解高浓度甲基橙水溶液为处理体系，研究了负载膜型与微粉型光催化剂降解活性，考察了催化剂用量、溶液初始质量浓度、溶液pH值等对降解性能的影响。探讨了初始质量浓度对降解反应动力学的影响，确定了降解反应级数为一级，得出了不同初始质量浓度下的反应半衰期表示式。     

微生物异化还原及其对硝基苯的耦合降解

通过静态实验对地下环境中微生物异化还原降解硝基苯作用及其影响因素进行了研究。结果表明,铁还原微生物能以简单有机物为碳源生长并还原针铁矿,硝基苯可以作为唯一碳源被铁还原微生物利用,随着硝基苯浓度的升高,铁还原微生物的生长逐渐受到抑制,硝基苯浓度为600mg/L时,铁还原微生物的生长停滞。针铁矿浓度0.3mg/L、铁还原微生物浓度2?08cells/mL时耦合体系对硝基苯降解效果最好,硝基苯降解率达78.5%以上。腐植酸能作为电子穿梭体促进耦合体系中硝基苯的衰减,硝基苯降解率达88.8%以上,而维生素B2（VB2）抑制了硝基苯的降解。     

负载型纳米TiO2光催化降解水中微量二氯乙烷

利用负载型纳米TiO2作为光催化剂对水中微量二氯乙烷进行紫外光催化降解处理。研究表明二氯乙烷光催化降解属表观一级反应动力学过程。不同的二氯乙烷初始浓度、光强和催化剂用量等因素对二氯乙烷的光催化降解具有不同的效果。初始浓度在4．821—22．838mg/L范围内，随着初始浓度的增大，二氯乙烷光催化降解的反应速率常数持续增大；光强的平方根与反应速率常数呈直线相关；随催化剂用量的增加，反应速率常数呈增大趋势。     

绿茶萃取液合成纳米铁颗粒及其对孔雀绿的降解性能

利用绿茶萃取液(GTE)既作还原剂又作掩蔽剂,通过绿色还原合成纳米铁粒子(GT-FeNPs).通过SEM、XRD、FT-IR、BET等手段对GTE合成的纳米铁粒子的微观结构进行了表征和分析,结果表明GTE合成的纳米铁是无定形的球形颗粒,颗粒粒径在70～80 nm左右.并以孔雀绿(MG)为目标降解物,探讨GT-Fe NPs对孔雀绿的降解性能.在孔雀绿初始质量浓度为50 mg.L-1和初始溶液的pH=5.78的条件下反应10 min,GT-Fe NPs对孔雀绿的去除率高达75.66%,降解过程符合一级反应动力学.根据GT-Fe NPs对孔雀绿反应前后的表征结果和孔雀绿降解动力学的研究结果,降解机理可能包括MG吸附在GTE和GT-Fe NPs表面上,同时纳米铁在水的侵蚀作用下产生自由电子,与发色基团发生还原作用,达到脱色效果,并在自由电子的进一步攻击下,使得MG中连接苯环的碳碳双键断裂.     

绿茶萃取液合成纳米铁颗粒及其对孔雀绿的降解性能

利用绿茶萃取液(GTE)既作还原剂又作掩蔽剂,通过绿色还原合成纳米铁粒子(GT-FeNPs).通过SEM、XRD、FT-IR、BET等手段对GTE合成的纳米铁粒子的微观结构进行了表征和分析,结果表明GTE合成的纳米铁是无定形的球形颗粒,颗粒粒径在70～ 80 nm左右.并以孔雀绿(MG)为目标降解物,探讨GT-Fe NPs对孔雀绿的降解性能.在孔雀绿初始质量浓度为50 mg·L-1和初始溶液的pH=5.78的条件下反应10 min,GT-Fe NPs对孔雀绿的去除率高达75.66％,降解过程符合一级反应动力学.根据GT-Fe NPs对孔雀绿反应前后的表征结果和孔雀绿降解动力学的研究结果,降解机理可能包括MG吸附在GTE和GT-Fe NPs表面上,同时纳米铁在水的侵蚀作用下产生自由电子,与发色基团发生还原作用,达到脱色效果,并在自由电子的进一步攻击下,使得MG中连接苯环的碳碳双键断裂.     

碳纤维负载零价铁的制备及其去除水溶液中的六价铬

以碳纤维作为载体,采用电沉积法制备碳纤维负载零价铁( PCF-ZVI),利用扫描电镜、能谱仪及X射线衍射仪对其进行了表征,并考察了其对水溶液中Cr(VI)的去除效果.实验结果表明：碳纤维负载零价铁对水溶液中的Cr(VI)具有很好的去除效果.当铁碳质量比为2：1,投加量(以Fe0计)为2 g·L-1,Cr(VI)初始质量浓度为20 mg·L-1,pH值为5,反应时间40 min后,Cr(VI)的去除率可达99.96%,碳纤维上负载的零价铁对Cr(VI)的还原过程为准一级动力学,并且还原速率与反应温度的关系符合Arrhenius定律,反应活化能为20.683 kJ·mol-1.     

纳米Ni/Fe双金属还原降解对氯硝基苯的影响因素

利用自制的纳米Ni/Fe双金属对对氯硝基苯(p-NCB)催化脱氯进行研究,考察了镍化率、Ni/Fe投加量、反应温度、初始pH值和p-NCB初始浓度等反应参数对脱氯效果的影响.研究结果表明,反应产物为苯胺和Cl-;较高的镍化率、Ni/Fe投加量和反应温度可以促进p-NCB的还原降解;初始pH值有最佳浓度范围,较高pH值和较低pH值都不利于反应的进行.     

超声／H2O2／CuO联合作用降解硝基苯

研究了在超声波/H2O2/金属氧化物体系中,金属氧化物(CuO,ZnO,Al2O3)对硝基苯降解的影响。结果表明:采用超声波/H2O2/CuO体系效果较好。对超声/H2O2/CuO联合作用的效果进行了研究,讨论了反应液的pH值、硝基苯的初始浓度等因素对硝基苯降解的影响。实验结果表明:pH值的变化对其降解效果没有明显影响;硝基苯的降解效果与其初始浓度有关,其降解过程符合一级反应动力学模型。     

N-TiO_2/硅藻土负载型纳米材料可见光催化降解水中Microcystin-LR

以钛酸四丁酯(C_(16)H_(36)O_4Ti)为Ti源,尿素((NH_2)_2CO)为N源,硅藻土(Diatomite)为载体,采用溶胶凝胶法制备硅藻土负载氮掺杂二氧化钛改性纳米材料(N-TiO_2/Diatomite).利用SEM、XRD、XPS、FT-IR、UV-Vis DRS对其进行系列特性表征及可见光催化性能分析,探究Microcystin-LR初始浓度对光催化的影响,分析其降解动力学和降解途径.结果表明,硅藻土负载优化了N-TiO_2分子的分散性,形成了链条型纳米孔隙球状结构;N元素掺杂、硅藻土负载不影响材料晶型,晶粒粒径减小至11.39 nm;Si、N分别与TiO_2成键;光响应强度和范围红移,可见光活性显著提升.以优化制备条件(350℃煅烧、掺N的物质的量分数为8%)的改性N-TiO_2/Diatomite材料可见光催化降解Microcystin-LR,当初始质量浓度为1 mg·L~(-1)的Microcystin-LR水溶液反应6 h后降解率可达95.0%,矿化率为83.9%;反应符合准一级动力学方程,速率常数k为0.453 3 h~(-1).     

N-117负载Fe(Ⅱ)非均相芬顿体系催化降解对氯苯酚

N-117负载铁催化剂能有效催化芬顿反应,铁溶出率低。采用N-117负载非均相芬顿体系催化降解对氯苯酚,研究了初始pH、过氧化氢质量浓度、氯离子质量浓度和腐殖酸质量浓度对对氯苯酚去除效率和催化剂稳定性的影响。结果表明:N-117负载Fe(Ⅱ)催化剂能有效催化降解对氯苯酚,拓宽芬顿反应使用pH范围,降低氯离子催化芬顿反应的抑制效果。当初始pH=9.0时,反应300min对氯苯酚降解率可达87.3%。随着初始pH升高,催化反应速率下降。过氧化氢初始质量浓度为100mg/L,反应20min,对氯苯酚降解率可达95.6%,溶出总铁质量浓度为0.67mg/L;过氧化氢继续增多时,受到高价铁基团和传质速率的限制,对氯苯酚降解速率不随过氧化氢质量浓度升高而加快。氯离子质量浓度在0～500mg/L内升高时,反应60min对氯苯酚降解率能达到87.0%以上,但铁的溶出显著增加,对氯苯酚降解速率减慢。腐殖酸质量浓度由0升高到25mg/L时,反应60min溶出总铁质量浓度由0.67mg/L升高至9.4mg/L,总铁溶出率不高于4.7%,对氯苯酚降解率仍能达到90.2%以上。催化剂使用后负载铁发生团聚,但膜骨架未被氧化破坏。     

负载型零价铁对水体中2,4,6-三氯苯酚的去除

以壳聚糖接枝杨梅单宁(CS-T)为载体,硼氢化钠为还原剂,制备负载型零价铁催化剂(Fe0/CS-T);通过傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、热重分析仪(TGA)对负载型零价铁催化剂的物理性质与结构进行了表征,零价铁分散于壳聚糖接枝杨梅单宁载体上,直径200~500nm.研究其对水环境中2,4,6-三氯苯酚(2,4,6-TCP)的去除,结果表明:2,4,6-TCP在Fe0/CS-T的作用下发生了脱氯反应,脱氯率为60%左右,反应动力学符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型,为表面反应;当材料投加量为0.2g、初始pH值为7、反应温度为25℃、反应时间为2h、2,4,6-TCP的初始质量浓度为20mg·L-1时,去除率为88.94%;在重复使用6次材料后,去除率从88.94%降到57.19%.     

热活化过硫酸钠降解饮用水中亚硝基二乙胺

采用热活化过硫酸盐(thermally activated persulfate, TAP)技术对含氮消毒副产物亚硝基二乙胺(N-nitrosodiethylamine, NDEA)进行降解.考察了反应时间、温度、初始pH值、过硫酸盐(persulfate, PS)投加量和NDEA初始质量浓度对降解效果的影响.结果表明，在反应时间为60 min、温度为60℃、初始pH值为3、PS投加量为2.0 mmol·L^-1、NDEA初始质量浓度为2.0 mg·L^-1时，NDEA的去除率达96.60%.热活化PS对NDEA的降解符合一级反应动力学.