用于水体净化的功能化介孔分子筛的研究

本文采用中性模板途径合成了介孔分子筛ＨＭＳ,并通过化学修饰手段在其孔内壁上接枝了γ－氯丙基三乙氧基硅烷,得到功能化的介孔分子筛ＣＰＳ－ＨＭＳ。考察了ＣＰＳ－ＨＭＳ对三氯甲烷的吸附性能,去除率达９７％,最大吸附容量为１９６ｍｇ／ｇ,经其处理过的水体中三氯甲烷浓度低于国标及美国ＥＰＡ标准。     

介孔分子筛SBA-15的功能化改性及酶固定化研究

介孔材料具有均匀可调的孔道、较大的孔容和很大的比表面积,是固定化酶的重要载体。其中,介孔分子筛SBA-15上含有大量具有化学活性的自由硅羟基,可以通过化学修饰引入功能化基团来改善SBA-15的表面微环境及其与生物酶分子的亲合作用,实现生物酶和载体材料的共价结合,进而提高固定化生物酶的催化活性,具有很高的实用价值,得到了长足发展。此文综述了近年来介孔分子筛SBA-15的功能化改性及其酶固定化的研究进展,着重介绍了-NH2和-COOH功能化SBA-15在固定化生物酶上的研究现状,并展望了其发展前景。     

介孔Worm-like孔壁晶化制备微孔-介孔分子筛研究

采用水热孔壁晶化法,以Worm-like介孔分子筛为硅源,十八水合硫酸铝为铝源,制备不同硅铝比微孔-介孔ZSM-5复合分子筛,XRD、FT-IR、N2吸附-脱附、TEM等表征结果证明,用此方法成功制备出一系列微孔-介孔ZSM-5复合分子筛．将一系列复合分子筛用于催化苯酚叔丁基化反应,在反应温度145 ℃、n(苯酚)∶n(叔丁醇)=1∶2.5条件下,硅铝比为15、25的复合分子筛有较强的催化活性,苯酚转化率和2,4-二叔丁基苯酚选择性分别超过90%和42%．     

新型介孔分子筛Sr-MCM-41的合成及其吸附性能的研究

 在碱性条件下,以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,硝酸锶为无机源,用水热法合成了新型介孔分子筛Sr-MCM-41,对其用AFM,XRD进行了表征,结果表明:产物在小角散射区内出现衍射峰,可以确认其中存在介孔结构.产物中大部分是海绵状的介孔物质,属于缺乏长程有序的晶相排列.并研究了其对2种水溶性染料甲基紫和碱性品红的吸附性能.介孔分子筛Sr-MCM-41对甲基紫和碱性品红溶液的吸附均符合Freundlich吸附等温式.最大吸附量分别为186mg/g和172mg/g,具有较好的脱色能力.     

介孔分子筛调制有序介孔碳超级电容器性能研究

为了研究不同孔径的有序介孔碳(OMC)作为超级电容器电极的性能差异,本文采用水热合成法制备三种不同孔径的介孔二氧化硅分子筛(SBA-15),再以SBA-15为模板,乙炔为碳源,利用化学气相沉积法(CVD)反向制备具有不同孔径的OMC。利用扫描电子显微镜、氮气吸附和电化学测试等,分析OMC作为电极材料时,其纳米孔结构与性能之间的关系。结果表明,将孔径调控在3～4 nm的OMC-120作为超级电容器电极,在充放电电流密度为0.10 A/g和0.50 A/g时,比电容为44.50 F/g和54.30 F/g;经1 000次循环后电容保持率达99%,其双电层电容性能和稳定性优于其他孔径结构的样品,这归因于OMC-120中较窄的有序介孔结构加速了电子和离子的转移交换,缩短离子的传输路径。     

基于介孔分子筛MCM-41的手性固定相合成及结构表征

自1992年问世以来,新型介孔分子筛MCM-41因其在多相催化、吸附与分离以及离子交换等多个领域的潜在应用而成为国内外热点研究课题之一。本文通过在分子筛MCM-41的空腔内进行表面功能化制备出中间体NH2-MCM-41,然后将其与N-3,5-(二硝基苯甲酰)-亮氨酸进行不同类型有机化学反应成功获得手性分离固定相CSP1和CSP2。所得MCM-41经过红外、X射线粉末衍射、扫描电镜、氮气吸附-脱附进行表征,而元素分析结果则表明在CSP1和CSP2内部:有机基团进入MCM-41的孔道,并修饰了孔壁。     

介孔分子筛的研究进展

介孔分子筛具有均一可调的介孔孔径、较高的比表面积等一系列优异特性,成为当今国际上研究热点之一.文中从介孔分子筛的性能、合成、改性以及应用等方面进行了综述和展望.结合我们课题组的研究工作,对目前研究较多的介孔分子筛的合成方法,如水热法、室温合成法、微波辐射法等进行了概括,同时还概述了模板剂在分子筛合成中的应用以及以稻壳为原料制备介孔分子筛的研究情况.重点讨论了在提高介孔分子筛酸性和水热稳定性方面的研究工作,为研究以稻壳为硅源来制备介孔分子筛以及对分子筛的改性提供了一些思路与方向.     

SnO_2-SBA-15介孔分子筛的制备与表征

首先以P123、正硅酸乙酯为原料合成了SBA-15介孔分子筛,然后利用氯化亚锡的水解反应在SBA-15介孔分子筛表面及孔道内部沉积纳米SnO_2,对其进一步功能化,成功制备出了SnO_2-SBA-15介孔分子筛.采用多晶X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱分析、同步热分析、氮气吸脱附等技术手段对材料的结构组成进行了表征,结果表明纳米二氧化锡成功负载到了SBA-15介孔分子筛表面和孔道内部.     

介孔分子筛MCM-41固定化木瓜蛋白酶的研究

文中以介孔分子筛MCM-41作为载体,戊二醛作为交联剂,对木瓜蛋白酶进行了固定化。研究了固定化条件对酶活性及酶活性回收率的影响,并对固定化酶的连续操作稳定性做了初步探讨。结果表明：当1g载体的给酶量为20mg,固定化温度10～20℃,固定化时间2h,pH值7.0,戊二醛体积分数0.75%时,木瓜蛋白酶的固定化效果最好,此时酶活性平均回收率达55%左右。固定化酶具有良好的连续操作稳定性,半衰期可达26d。     

含Nb介孔Al2O3分子筛的合成及其性质研究

将过渡金属元素Nb嵌入介孔Al2O3中以期改变Al2O3表面酸性。以三嵌段共聚物P123为模板剂,无水AlCl3和草酸铌为前驱物,在乙醇溶剂中采用溶胶-凝胶法合成含Nb介孔Al2O3分子筛,并用X-射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、低温氮气吸附-脱附等方法对其结构进行表征,采用Hammett指示剂法对其表面酸量、酸强度分布进行表征。结果表明,Nb嵌入介孔Al2O3骨架中,形成Nb-O-Al键,改变了介孔Al2O3分子筛孔径,使表面出现了较强的酸中心,提高了表面酸强度和总酸量。     

双金属改性介孔分子筛的研究进展

总结近年来各种类型双金属改性的介孔分子筛的制备方法及在有机合成中应用,并对其发展趋势进行展望.     

沸石分子筛在气体吸附分离方面的应用研究

基于各工业气体的物理性质和沸石分子筛独特的结构、表面极性及电性,介绍了A型、X型分子筛及天然沸石等沸石分子筛在气体吸附分离方面的应用情况,并对工业气体吸附分离中沸石分子筛吸附剂的进一步发展做了展望。     

分子筛吸附干燥氢气的工艺条件优化

分子筛的吸附量与很多因素有关,文中就空塔气速、热边界条件、真空再生时间3个因素对分子筛吸附量的影响进行了实验研究,结果表明：实验范围内的空塔气速对吸附总量基本上没有影响,但是空塔气速对单位时间吸附量影响比较大;与自然对流情况相比,吸附床外部的绝热措施可以使吸附量提高95%左右;真空再生时间对吸附量影响比较大,并以5h为宜.     

介孔分子筛Ti—AIMSU—Y后合成法制备及其催化性能

以介孔分子筛AlMSU-Y为载体,钛酸四丁酯、二氯二茂钛、四氯化钛为钛源,采用合成后嫁接法合成了3种Ti-AlMSU-Y介孔分子筛样品．用傅立叶变换红外光谱（FT-IR）、X射线粉末衍射（XRD）、N2吸附-脱附、固体核磁（MASNMR）、紫外一可见漫反射（UV_vis）和能谱（EDS）进行了表征,并以环己醇氧化反应考察了样品的催化性能．实验结果表明,样品Ti-AlMsU-Y仍保持了基体A1MSu—Y介孔孔道结构,钛原子进入分子筛骨架且以骨架四面体钛的形式存在,同时分子筛中非骨架铝的含量相对减少．在环己醇氧化反应中,骨架四面体Ti和骨架四面体A1存在明显的协同作用,表现出较高的催化活性．3种Ti—AIMSU-Y样品中,以钛酸四丁酯为钛源制得的样品Ti（z）-AIMSU-Y对环己醇的催化活性最好,在80℃反应24h,环己醇转化率为43．1％,环己酮选择性为100％．     

MCM—41中孔分子筛的全微波辐射快速合成

采用正硅酸乙酯（ＴＥＯＳ）作硅源,十六烷基溴化铵（ＣＴＡＢｒ）作为模板剂,首次通过全微波辐射法合成了ＭＣＭ－４１中孔分子筛,用ＸＲＤ,ＴＧ,ＩＲ和ＳＥＭ等实验技术进行了表征．结果表明,此法合成时间短,晶化只需１０～１５ｍｉｎ,焙烧脱模也仅需１ｈ左右．本实验条件下,所得分子筛晶粒分布均匀,晶形以球状为主,晶粒大小约为１０μｍ．全微波辐射合成法,具有工艺简单,操作方便,省电节能,产品收得率高等特点．它可能为ＭＣＭ－４１中孔分子筛的快速合成,探索出一条新的途径．     

模板剂对合成中孔分子筛MCM-48的影响

分别采用十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）、十八烷基三甲基溴化铵（STAB）表面活性剂作模板,用曲拉通X-100为辅助模板剂,正硅酸乙脂（TEOS）为硅源,在较短时间内合成了具有立方介孔结构的MCM-48.通过X射线衍射（XRD）,氮气等温吸附-脱附,透射电镜（TEM）等表征手段对3种样品进行了对比分析.讨论了2种不同表面活性剂及其辅助模板剂对介孔分子筛的晶体结构、孔径大小的影响.实验结果表明：MCM-48的孔径随着合成所用的阳离子季铵盐表面活性剂的烷基链长增长而增大,并且加入的高分子辅助模板剂可以增大介孔分子筛的孔径,同时降低了其结构的有序性.     

介孔分子筛负载型乙苯脱氢催化剂研究

考察了α－Ｆｅ２Ｏ３在ＭＣＭ－４１,ＨＭＳ和ＫＩＴ－１三类介孔分子筛上的分散情况,以及介孔分子筛负载氧化铁催化剂的乙苯脱氢性能。实验结果表明,α－Ｆｅ２Ｏ３能有效地分散在介孔分子筛的表面上,其分散阈值远高于其他载体,由此大大提高了乙苯脱氢反应的活性。钾的引入对该类负载催化剂会产生不利影响。