等离子体协同催化还原NO_x过程的中间产物

等离子体协同选择性催化还原(PF-SCR)可以促进富氧环境下氮氧化物(NOx)的有效脱除。为了考察中间产物对NOx去除的影响,本文采用等离子体反应器与催化反应器分离的"两段法",以C2H4为还原剂、Ag/γ-Al2O3为催化剂,对等离子体处理后产生的活性中间产物如C2H2、醛类和含氮有机物等做了定量研究。气相色谱(GC)谱图表明提高能量密度,活性中间产物的峰面积也随着增加。通过对烃类活化产物C2H2和HCHO的检测,给出了能量密度与C2H2、HCHO生成浓度的关系曲线。活性中间产物使PF-SCR系统的NOx去除效果随能量密度增加而不断改善。能量密度为394J·L-1时等离子体可以将NOx的去除率从单独Ag/γ-Al2O3作用下的31.5%提高到79.9%。     

冷等离子体BaO/γ-Al2O3共活化CO2氧化CH4制C2烃反应研究

研究了冷等离子体与BaO/γ-Al2O3催化剂协同作用下CO2氧化CH4制C2烃反应.结果表明:等离子体与催化剂协同作用效果优于单纯等离子体活化或单纯催化活化;CH4和CO2转化率及C2烃选择性和收率与催化剂负载量、体系能量密度有关;BaO/γ-Al2O3催化剂焙烧温度在500～800℃对催化剂活性影响不大;当体系能量密度为1300kJ/mol时,CH4转化率26.4%,C2烃选择性63.3%,C2烃收率达16.7%.     

低温等离子体协同Ag/γ-Al2O3选择性催化还原NOx

为有效去除汽油车和柴油车尾气中的NOx,研究了低温等离子体(non-therm a l p lasm a,NTP)活化不同气体组分对A g/-γA l2O3催化剂上C3H6选择性催化还原(se lectivecata lytic reduction,SCR)NOx的作用,通过原位漫反射红外光谱对比了NTP协同前后SCR反应中间物种的变化,并考察了O2浓度和SO2对NTP协同C3H6-SCR反应的影响。结果表明,NTP协同在200~400℃显著提高SCR反应活性,NTP中C3H6的氮化和氧化反应对协同作用有最大贡献,使得SCR反应中含氧有机物、NCO、CN等关键中间物种明显增加,而NTP单独活化NO O2或O2对SCR促进作用不大。在2.5%~25%氧浓度、含0.01%SO2条件下NTP协同对SCR的低温(<350℃)活性均有明显提高。     

微波等离子体与Ag/Al_2O_3催化剂协同降解CF_4的机理

为提高大气压下微波等离子体分解CF4过程的能量效率,降低副产物NOx的生成,采用微波等离子体后端添加Ag/Al2O3催化剂的方法,研究了微波等离子体与催化剂协同作用对CF4去除率的影响,考察了催化剂载体中银负载量对副产物NOx生成的抑制效果.结果表明,微波等离子体与Ag/Al2O3对CF4去除协同作用明显,CF4最高去除率达到95.8%.等离子体与催化剂的协同作用使CF4去除效率提高了32.7%,与单独等离子体作用相比,能量利用效率提高58.1%.催化剂中负载Ag量对副产物NOx的体积分数有明显影响,当Ag的负载量为Al2O3质量的2%时,NOx产生量减少了90%.     

Pt/Ba/Ce/γ-Al_2O_3催化剂H_2-NSR性能影响因素的试验分析

将改进的溶胶-凝胶法与等体积浸渍法相结合制备了Pt/Ba/Ce/γ-Al2O3钙钛矿催化剂,研究了其表面性能;采用NOx存储还原循环试验的方法,以氢气为还原剂,研究了还原剂体积分数、还原时间和空速等反应条件,以及以CO2与HC为代表的发动机排气成分对催化剂存储还原特性的影响.结果表明:所制备的Pt/Ba/Ce/γ-Al2O3催化剂具有良好的催化活性及较大的比表面积;在所研究的范围内,不同还原剂体积分数下存在NOx转化率最高的最佳还原时间,而且随着还原剂体积分数增加,最佳还原时间逐渐缩短;还原剂体积分数的增加将会加速NOx的脱附,若还原剂体积分数过高,则会造成部分NOx溢出过快,还原时间不足而引起转化率降低;在7.0×104 h-1的大空速条件下,NOx转化率仍可以保持在86.9%,Pt/Ba/Ce/γ-Al2O3催化剂的空速特性良好;CO2在一定程度上抑制了NOx的存储,影响催化剂的活性,但催化剂容易再生;采用C3H6模拟排气中的HC,其体积分数较低时对H2还原NOx具有抑制作用,当C3H6的体积分数较高时可以促进NOx的还原转化.     

纳米Cu/γ-Al_2O_3催化剂制备与选择催化还原NO性能

采用NH4Al(SO4)2、NH4HCO3和NH3.H2O为原料沉淀制备γ-Al2O3,然后浸渍负载活性组分Cu2+,制成纳米Cu/γ-Al2O3催化剂,并考察其催化性能.SEM测试结果表明:制得的纳米Cu/γ-Al2O3催化剂粒径均小于100 nm.活性测试结果表明:在pH值为8.5时制备的γ-Al2O3负载上3%Cu2+的纳米Cu/γ-Al2O3催化剂性能最佳,在275℃时能使NO的转化率达到82.3%,与普通Cu/γ-Al2O3催化剂相比较,最佳活性温度降低了25℃,NO最大转化率提高了31.8%.     

Cu/Ce-Zr-La/γ-Al_2O_3的制备及其三效催化性能

将AlNH4(SO4)2溶液滴入到NH4HCO3和PEG6000的混合溶液中,用沉淀法制备γ-Al2O3载体.然后用等体积浸渍法分别负载上Ce-Zr-La以及活性组分Cu,制备催化剂Cu/Ce-Zr-La/γ-Al2O3.考察该催化剂的三效催化性能,并借助扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、热重分析(TG)等方法研究催化剂活性与结构的关系.实验结果表明:Cu/Ce-Zr-La/γ-Al2O3具有良好的三效催化性能,NO、CO和C3H6的起燃温度都较低,分别为250℃、150℃和300℃;CeO2-ZrO2对载体γ-Al2O3和活性组分Cu具有稳定作用,避免了CuAl2O4尖晶石相的生成;La能够显著提高催化剂的热稳定性.     

常温常压下等离子体催化脱除空气中的苯

苯是典型的室内空气污染物,严重影响人体健康。在大气压及35℃下,通过在催化剂上进行介质阻挡放电的方式,进行了等离子体-催化氧化脱除空气中苯的研究。当气体中C6H6的体积分数为103.5×10-6、H2O的体积分数为1.0%、空气为平衡气,输入能量密度为114 J/L,空速为16 500 h-1时,苯的脱除率可达93.5%。而在同样实验条件下,单纯等离子体脱除苯和单纯催化氧化脱除苯的脱除率分别为62.8%和9.0%。这一实验结果说明,等离子体与Ag/CeO2催化剂在催化氧化空气中苯的过程中产生了协同效应,等离子体产生的活性自由基在Ag/CeO2催化剂催化氧化苯的氧化-还原循环过程中起到了至关重要的作用。     

La对CH_4-CO_2重整反应催化剂性能的影响

采用等体积浸渍法制备了Ni/γ-Al2O3和Ni/La2O3-γ-Al2O3系列催化剂,通过固定床反应、热重分析等方法,考察了催化剂的性能。结果表明:Ni质量分数为10%的Ni/γ-Al2O3催化剂具有较高的活性;稀土元素La的加入,提高了催化剂的抗积炭性能;在相同的反应条件下,10%Ni/3%La2O3-γ-Al2O3催化剂的积炭量比10%Ni/γ-Al2O3催化剂积炭量降低了40%,稳定性大大提高。以Ni/La2O3-γ-Al2O3催化剂中Ni质量分数10%,并且La质量分数3%为最佳,实验条件下制得的合成气CO/H2接近1/1。     

二甲醚选择性催化还原NO_x的试验研究

使用7%MoO3/γ-Al2O3(质量分数)为催化剂,对二甲醚(DME)作为还原剂选择性催化还原(SCR)降低NOx进行了试验研究.分别考察了反应温度、氧含量、DME与NO的比例对NO转化率的影响,测定了产物中的碳分布,并对NO与NO2分别作为NOx源进行了转化率比较.研究结果表明:常压条件下,在250~500℃内,随着反应温度的升高,NOx转化率先增大后减小;醚氮比对NO转化率的影响不明显;随着氧含量的增加,NOx转化率先增大后减小,当φO2=5%时,NO最高转化率约为53%;NO2比NO更容易被DME催化还原;含碳主要产物为CO、CO2,有少量甲醇(CH3OH)、甲醛(H2CO)生成.