氧电还原现场产生的H2O2环氧化环己烯的研究--环己烯存在下氧还原过程的循环伏安研究

在以硫酸钠为支持电解质以及甲醇作为共溶剂的条件下,研究了环己烯在以硫酸钠为支持电解质以及甲醇作为共溶剂的条件下,研究了环己烯存在下氧气在玻碳电极上的循环伏安行为。探讨了甲醇和环已烯等物质对氧电还原过程的影响.结果表明,甲醇的存在能在一定程度上加强氧的电还原过程,而环已烯对氧电还原并没有产生明显影响,说明用氧气电还原过程所产生的过氧化氢可以现场环氧化环已烯,环己烯电化学环氧化合成环氧环己烷是一个间接电合成反应。     

PEI/MWCNT修饰含铁电芬顿电极 处理印染废水的研究

以褐铁矿粉为铁源,用聚乙烯亚胺/多壁碳纳米管(polyethylenimine/multi-walled carbon nanotube,PEI/MWCNT)修饰石墨毡为外层,制备含铁电芬顿阴极。PEI/MWCNT修饰层可使石墨毡电还原产生H2O2的能力增强:在阴极电位为-0.95 V(vs.SCE)、曝气速率为200 m L/min的条件下,90分钟反应器内H2O2的积累量为66.5±2.4 mg/L,比普通石墨毡阴极提高56.8%。PEI/MWCNT修饰层具有较好的稳定性,连续使用20个周期,修饰石墨毡电还原产生H2O2的能力未发生明显变化。采用以制备电极为阴极的电芬顿体系处理橙Ⅱ染料模拟废水,结果表明:橙Ⅱ染料初始浓度为20 mg/L,在近中性(初始p H为6~7)条件下,60分钟内降解效率为96.8%;制备电极具备一定稳定性,可重复使用多次。最后对以制备电极为阴极的电芬顿体系处理实际印染废水的能力进行测试,在近中性条件下电解2小时后,废水色度去除率为91.7%,COD去除率为69.4%,氨氮去除率为56.2%。     

碳毡电芬顿降解罗丹明B染料废水

染料废水会对环境和人体健康造成严重危害。该文以石墨毡为阴极,钛板为阳极,研究了电芬顿对罗丹明B染料废水的降解,探讨了氧气流量、电流强度、Fe~(2+)浓度、罗丹明B初始浓度对罗丹明B降解的影响。实验结果表明,氧气流量为200 mL/min、电流强度为30 mA、硫酸亚铁浓度为10 mg/L是碳毡电芬顿降解罗丹明B的最适条件,降解率高达89.30%。     

碱性燃料电池型反应器中过氧化氢的合成

以片状Nafion膜作为固体电解质, Teflon乳液作为粘结剂,制备了分别以石墨和钯黑为活性材料的气体扩散电极,探讨了氧气进行电催化还原反应制备过氧化氢的过程,并分析了不同的电极组成、氧气压力以及电解电压对电解效果的影响,从而确定了较佳的电解条件.     

中心电子富集的NO-FeN4位点作为质子交换膜燃料电池的高级酸性氧还原反应电催化剂(英文)

开发非贵金属催化剂,特别是用于碳上铁氮(FeNC)材料的催化剂,对于质子交换膜燃料电池(PEMFC)的广泛应用是一个迫切需求。然而,传统铁氮位点在酸性条件下的氧还原反应(ORR)活性较差,严重阻碍了其电池性能的进一步提高。本文通过限域的小分子合成策略,大规模合成了具有一氧化氮(NO)基团轴向修饰的FeN₄ (表示为NO-FeN₄)。得益于NO基团的强吸电子效应,与传统的FeN₄样品相比,富含电子中心FeN₄位点表现出超高的ORR活性,具有三倍高的质量活性(0.85 V时为1.1 A·g^-1),以及全四电子反应选择性。此外,用所制备的电催化剂组装的质子交换膜燃料电池也表现出显著增强的峰值功率密度(>725 mW·cm^-2)。这项工作为合理设计用于氧还原的先进M-Nx非贵金属电催化剂提供了一种新的方法。     

单室无隔膜电解槽中恒电流电解合成丁二酸的研究

旨在寻找和研制电还原顺丁烯二酸制备丁二酸中高活性、高选择性的电极材料,采用自行研制的不锈钢(Stainlesssteel,SS)载表面合金电催化材料(Surface alloy/SS)作为工作电极,利用CV研究了其在常温常压、不同电流密度和支持电解质等条件下顺丁烯二酸电合成丁二酸中的性能,通过离子色谱电导检测等技术对电合成产物进行检测分析.结果表明:Surface alloy/SS电极对顺丁烯二酸的加氢还原表现出很高的电催化活性;对产物丁二酸的选择性高;优化的电解条件为:电流密度27.68 mA·cm-2,0.1 mol·L-1硫酸作为支持电解质.     

NiO改性石墨毡的钒电池正极材料性能表征

为了提高石墨毡(GF)上VO~(2+)/VO~+_2氧化还原电对的电催化活性,通过水热合成法制备全钒氧化还原液流电池(钒电池)正极材料——NiO改性石墨毡(NiO/GF)。通过扫描电子显微镜(SEM)、X线光谱仪、X线衍射仪(XRD)对样品进行表征。采用循环伏安(CV)测试和交流阻抗谱(EIS)表征样品的电性能。结果表明:NiO纳米片状颗粒均匀地附着在石墨毡表面,尺寸均匀,没有发生团聚;NiO/GF对VO~(2+)/VO~+_2氧化还原反应的电化学活性、动力学可逆性以及电极表面的传质速率较GF都有显著的提高;NiO/GF的欧姆阻抗和电荷转移阻抗较GF都有显著的减小。在单电池测试中,不同电流密度下NiO/GF的电压效率(VE)和能量效率(EE)较GF都有显著的提高。在100次充放电循环过程中,相对于GF,NiO/GF的电压效率和能量效率都提高了约5.7%,并且NiO/GF的催化性能表现出良好的稳定性。     

碳载Pt-Au催化剂对氧的电催化还原反应

通过金属簇合物途径制备了碳载Pt-Au双金属纳米电催化剂.X-射线衍射和透射电镜结果表明合成的双金属纳米催化剂具有平均粒径小、粒径分布窄、相对结晶度低等特点.合成的Pt-Au/C催化剂经600℃热处理后粒径变化不大,表明合成的双金属催化剂具有较好的热稳定性.与商业化E-TEK Pt/C催化剂相比,该催化剂对氧气还原反应呈现了较高的电催化活性.     

直接甲醇燃料电池用Co-N-C电催化剂的制备及性能

以三聚氰胺甲醛树脂和硝酸钴为前驱体,在Ar保护下采用高温碳化方法制备用于直接甲醇燃料电池(DMFC)阴极的含氮碳载钴(Co-N-C)氧还原电催化剂.利用热重与红外光谱联用、X射线衍射分析、元素分析等方法表征了催化剂的制备过程和结构,采用旋转圆盘电极测试考察了不同碳化温度对Co-N-C电催化剂氧还原催化活性的影响及电催化剂的耐醇性能,并采用该催化剂为阴极催化剂进行DMFC单电池测试.结果表明:Co-N-C电催化剂具有较高的电催化活性和较好的耐醇性能;其氧还原起始电位在0.5V(vs.SCE)左右;700℃碳化温度下制备的Co-N-C电催化剂具有最高的氧还原催化活性.     

纳米TiO2膜阴极电催化合成丁二酸的研究

采用电化学合成前驱体直接水解法制备纳米TiO2膜修饰电极,通过循环伏安法研究了纳米TiO2膜电极的电化学行为,并使用纳米TiO2膜电极作为阴极在三室离子膜电解槽中电解还原顺丁烯二酸 (cis-butenedioic acid)合成丁二酸(butanedioic acid), 探索了影响电合成丁二酸电流效率的主要因素. 结果表明,纳米TiO2膜电极具有异相电催化行为,纳米膜中的TiⅣ/TiⅢ氧化还原电对作为媒质间接电还原顺丁烯二酸为丁二酸, 电合成丁二酸的一次结晶产品纯度高、电解副反应少、收率和电流效率高,控制阴极电位-0.6 V (vs. SCE), 电流密度6 A/dm2,电解液为1.0 mol/L顺丁烯二酸 1.0 mol/L硫酸溶液, 电流效率达到88%以上.