改性海泡石催化剂协同低温等离子体脱除NOx

为了环境保护的目的,采用盐酸浸泡和硝酸铜改性海泡石,并经高温煅烧制得改性海泡石催化剂,在介质阻挡放电反应器中该催化剂协同低温等离子体氧化脱除汽车尾气中的NO.试验证明低温等离子体协同改性海泡石催化剂能够有效脱除NO,反应器输入电压、酸浸浓度以及催化剂煅烧温度对NO脱除率有显著影响.NO脱除率随输入电压增大而增加,等离子体能够有效提高活性粒子和氧自由基浓度,以及增大催化剂的活性和吸附性能.NO脱除率随酸浸浓度和煅烧温度的增大先增加而后降低,NO脱除率具有最佳峰值.最佳实验条件为等离子体输入电压>30 kV、盐酸浓度1.5 mol/L左右、煅烧温度400 ℃左右.NO最大脱除率可达88.4%左右.该研究为脱除NOx的工业性应用提供了理论依据.     

CuO/C催化剂的制备及其脱除烟气中NO的研究

以褐煤为原料,先通过干馏、活化的方法制取活性半焦,再采用水热法在活性半焦上负载CuO制备CuO/C催化剂,利用XRD和SEM等技术对其晶体结构和微观形貌进行表征,并分析CuO/C催化剂对模拟烟气中NO脱除效果的影响因素。结果表明,活性半焦含有丰富的含氧官能团,是一种较好的催化剂载体和还原剂;在120℃和2h的制备条件下制备CuO/C催化剂时,在活性半焦表面生长的CuO晶体较多,尺寸较小且分散均匀;当C-NO的反应温度为250℃、空速为19 200h~(-1)、氧气含量为4%时,在120℃和2h制备条件下所制得的CuO/C催化剂对NO脱除效果好,其NO脱除率可达95.26%。     

等离子体协同催化脱除NO_x的影响因素

采用铜氧化物催化剂与低温等离子体协同的方法,以脱除汽车尾气中NOx为目的,研究了NO气体初始浓度、空速、催化剂装填量,以及等离子体反应器输入电压对NO脱除率的影响规律。研究发现NO脱除率随气体初始浓度和空速增加先升高再降低,存在最大峰值;在等离子体协同作用下催化剂装填量对NO脱除率影响顺序为:反应器装满催化剂反应器装满塑料球反应器部分装填催化剂未装填催化剂;随输入电压增大NO脱除率增加;催化剂不仅具有催化和存储性能,而且还具有阻挡放电介质的功能。在本研究中当NO初始浓度在2.56×10-4左右、反应器装满催化剂、空速10.2s-1左右时,NOx获得最大脱除率。     

低温等离子体协同CuO/海泡石催化脱除NO

采用硝酸浸泡和硝酸铜改性海泡石并经高温煅烧,制得改性海泡石催化剂协同介质阻挡放电反应器产生的低温等离子体脱除NO。通过XRD分析发现海泡石原矿经硝酸洗涤可有效去除其中Mg以及其他以不同化合物形态出现的杂质,海泡石原矿经酸洗提纯、浸渍硝酸铜溶液、干燥、煅烧等工艺过程处理可在载体表面形成稳定的CuO物相,并且海泡石基本结构没有发生明显变化,证明海泡石结构稳定,是良好的催化剂载体。通过SEM测定表明酸洗可有效增加海泡石孔道截面和孔道数,增大其比表面积;并且活性组分均匀分布在催化剂表面及孔道中,在负载量适中时未发现较大聚集颗粒。证明改性海泡石催化剂协同低温等离子体对NO具有良好的脱除效果。     

稀土改性凹凸棒石协同等离子体净化硝酸尾气

硝酸生产尾气中含有的氮氧化物是大气污染源之一,研究采用等离子体协同稀土改性凹凸棒石粘土催化剂可有效净化脱除硝酸生产尾气中的NOx;同时该催化剂对氮氧化物还具有吸附功能,提高了反应物浓度和反应速率.试验研究表明随等离子体输入电压增加NOx脱除率增大,等离子体能够有效提高活性粒子和氧自由基浓度,增大催化剂的活性和吸附性能;催化剂煅烧温度对其催化活性也具有显著影响,适宜煅烧温度可增加催化剂表面活性点密度;CeO2稀土的引入,也可增强其反应活性.研究实验条件下最佳工艺参数为等离子体输入电压大于35 kV,催化剂煅烧温度在400～600 ℃,NOx脱除率最大.     

低温等离子体脱硝技术研究进展

低温等离子体技术(non-thermal plasma,NTP)作为极具发展潜力的污染物脱除技术之一,已被广泛应用于氮氧化物脱除工艺。首先介绍低温等离子体技术的工作原理、影响因素和工业应用,其次综述低温等离子体脱硝技术的研究进展,详细阐述反应器电极形状尺寸、放电间隙、能量密度、气流速度、反应气氛、氧化还原剂及催化剂等因素对该技术脱除效率的影响作用,最后简要介绍了低温等离子体技术的工业试点及应用项目;并对低温等离子体技术的发展方向进行了展望。     

硝酸改性褐煤半焦制备烟气脱硫剂

在硝酸质量分数分别为25%,45%和65%条件下改性褐煤半焦,制备出了烟气二氧化硫吸附剂,并在固定床反应装置上模拟烟气组成进行了脱硫活性测试。利用工业分析、元素分析、酸碱滴定和孔隙结构测定等分别对硝酸改性褐煤半焦制备的烟气脱硫剂工业组成、元素组成、表面酸碱性以及表面积、孔容等进行分析和表证。实验结果表明:随着硝酸对褐煤半焦的改性,制备的改性半焦烟气脱硫剂脱硫活性有所提高;硝酸处理造成半焦挥发分即含氧基团和含氮基团增加,导致表面酸性上升;改性半焦表面积和孔容的增加是二氧化硫脱除硫容提高的主要原因。     

低温等离子体协同Ag/γ-Al2O3选择性催化还原NOx

为有效去除汽油车和柴油车尾气中的NOx,研究了低温等离子体(non-therm a l p lasm a,NTP)活化不同气体组分对A g/-γA l2O3催化剂上C3H6选择性催化还原(se lectivecata lytic reduction,SCR)NOx的作用,通过原位漫反射红外光谱对比了NTP协同前后SCR反应中间物种的变化,并考察了O2浓度和SO2对NTP协同C3H6-SCR反应的影响。结果表明,NTP协同在200~400℃显著提高SCR反应活性,NTP中C3H6的氮化和氧化反应对协同作用有最大贡献,使得SCR反应中含氧有机物、NCO、CN等关键中间物种明显增加,而NTP单独活化NO O2或O2对SCR促进作用不大。在2.5%~25%氧浓度、含0.01%SO2条件下NTP协同对SCR的低温(<350℃)活性均有明显提高。     

掺杂Pt对NTP协同Fe/Ce-K-O催化脱除柴油机NO_x的影响

通过柠檬酸凝胶-浸渍法制备了纳米Fe/Ce-K-O和Fe-Pt/Ce-K-O催化剂,并利用XRD、SEM和EDX对其性能进行表征。协同低温等离子体(NTP)放电装置,建立了NTP协同纳米催化系统。基于台架试验,研究了在不同负荷工况下,掺杂Pt对NTP协同纳米Fe/Ce-K-O催化剂脱除柴油机NOx排放的影响。结果表明,在NTP协同Fe-Pt/Ce-K-O催化剂作用下,NOx排放得到显著降低,其中,在25%负荷时,NOx转化率最高,达到75%。在NTP协同Fe/Ce-K-O催化剂作用下,NOx转化率最高,达到60%,但是NO2浓度有所升高。此外,在NTP协同催化剂的作用下,副产物N2O排放总量变化不大。     

Zr-Mn-Fe/Al_2O_3的低温脱硝性能

采用浸渍法用ZrOCl2.8H2O,Mn(NO3)2.6H2O和Fe(NO3)3.9H2O制备了Zr-Mn-Fe/Al2O3复合催化剂.通过调节质量分数分别为2%,5%和10%金属元素锰和锆的负载量制备了不同的催化剂,测试了其在NH3条件下的低温脱硝活性,研究了不同组分配比和氧气含量对催化剂脱硝性能的影响.通过在载体上分别单独负载Mn,Fe和Zr来探究脱硝过程中起主要作用的催化活性组分.实验结果表明,在体积分数φ(NO)=0.05%,摩尔比n(NH3)∶n(NO)=1∶1和φ(O2)=3.6%的条件下,制备的催化剂5Zr-5Mn-10Fe/Al2O3表现出很高的催化活性,在180℃时脱除效率超过了98%,是一种良好的低温SCR催化剂.Mn在脱硝过程中是主要的活性组分,而Zr和Fe是助催化组分.此外,在反应过程中通入一定的氧气,可以明显提高NO的脱除效率,能促进NO的转化.     

高压脉冲等离子体催化还原NO的研究

用离子交换法制备Co-SZM-5催化剂，考察有氧条件下，在甲烷选择还原NO的反应中，高压脉冲等离子体的加入对Co-SZM-5活性的影响．发现在-定温度范围内，高压脉冲等离子体与Co-SZM-5之间存在协同效应，针对这个问题，初步探讨了高压脉冲等离子体活化CH；催化还原净化NO的反应机理.     

新型烟气脱硫脱氮吸附催化剂的制备

以褐煤为主原料研制出能同时进行燃煤烟气脱硫脱氮的吸附催化剂--褐煤基吸附催化剂,研究了影响褐煤基吸附催化剂性能的因素,确定了褐煤基吸附催化剂制备的工艺流程及最佳工艺条件.研究结果表明:原料配比、干馏温度、活化温度、活化时间等影响褐煤基吸附催化剂性能;在最佳工艺条件下,所制备的褐煤基吸附催化剂的转鼓强度为94%～96%,碘吸附率为38%～54%,脱硫率为88%～96%,脱氮率为70%～94%.     

乙醇中镧盐催化果糖脱水制备5-羟甲基糠醛的研究

以乙醇为反应溶剂,镧盐为催化剂催化果糖制备5-羟甲基糠醛(5-HMF)进行了初步研究.乙醇作为反应溶剂时,5-HMF产率远高于以水作为反应溶剂.氯化镧与硝酸镧相比具有更好的催化活性.提高催化剂浓度可以增大果糖转化为5-HMF的速率,但是对5-HMF的最大产率影响较小.随着反应温度的提高,果糖转化为5-HMF的速率增大,...     

酸改性的Hβ分子筛催化合成乙酰基吡咯

研究了分别以不同的分子筛以及草酸、磷酸、盐酸等酸改性的Hβ分子筛为催化剂,由吡咯和乙酸酐合成乙酰基吡咯的Friedel-Crafts酰基化反应.发现磷酸改性的Hβ分子筛催化剂的活性最高,并对催化剂用量、反应温度、反应时间等反应条件进行了优化,确定了最佳反应条件:反应温度70℃、催化剂用量0.4 g、反应时间5 h,此时...     

不同贵金属负载量催化型柴油机颗粒捕集器的催化性能

设计了分别涂覆15、25和35 g·ft~(-3)(1 ft=0.304 8 m)贵金属负载量的催化型柴油机颗粒捕集器(CDPF)样品。通过催化活性评价试验研究了不同贵金属负载量对CDPF的催化活性、抗劣化性以及选择性的影响。结果表明,随着贵金属负载量的增加,CDPF新鲜样品对CO和NO_2的活性依次降低,而对C_3H_8的活性先升高后降低。与新鲜样品相比,随着贵金属负载量的增加,CDPF老化样品对CO和NO_2的活性具有较强的抗劣化性能。涂覆中等负载量贵金属的CDPF样品对C_3H_8具有较好的活性和抗劣化性。新鲜样品对CO具有较高的选择性,老化样品对CO的转换率在低温范围时较低,而在中高温范围时较高。     

镍沉积对催化剂表面性质及裂化性能的影响

采用程序升温脱附(TPD)、透射电子显微镜(TEM)等方法,在柴油的裂化反应中,进行了镍沉积对分子筛催化剂的表面性质及催化裂化性能的研究。结果表明,在与工业操作相对应的水蒸汽作用条件下,随着分子筛催化剂上金属镍量的增加,催化剂的结构和性质将发生不同程度的影响,导致催化剂的裂化活性下降,脱氢生焦量增多;水蒸汽处理温度的升高,金属镍分散度降低,将部分地抑制和消除镍的脱氢生焦倾向。     

锰锆镧固溶体的制备及负载铜催化剂的性能研究

采用改进的共沉淀法制备锰锆镧复合氧化物(MnxZr1-xLayO2-σ)载体,然后采用等体积浸渍法负载活性组分Cu,制得铜基锰锆镧复合氧化物(Cuλ/MnxZr1-xLayO2-σ)催化剂.考察该催化剂催化CO、C3H6和NO转化反应的三效催化性能,并且利用XRD、TG和SEM等方法研究催化剂结构与性能的关系.实验结果表明:Mn:Zr:La摩尔比为0.9:0.1:0.06,Cu负载量为5%时,制得的Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂催化CO、NO和C3H6转化反应的活性良好;Mn、Zr和La能够形成稳定的Mn-Zr-La固溶体,可以有效提高催化剂的低温活性和热稳定性,并且不出现Cu、Mn、Zr或者La物种在载体表面富集的现象;因此,Cu5%/Mn0.9Zr0.1La0.06O2-σ催化剂具有良好的性能,在该催化剂上CO、C3H6和NO的起燃温度(T50)分别为112℃,253℃,210℃,完全转化温度(T90)分别为154℃、319℃和288℃,至500℃时转化率分别高达100%、97.5%和99.3%.     

不同方法制备ZnO催化剂的活性比较

为提高ZnO在甲醇分部中的催化活性，以5A分子筛担载硝酸锌制备ZnO催化剂，并与碳酸锌直接分解制备ZnO的催化剂进行比较。发现前者的催化活性比后者高出很多，且克服了后者在实验中的许多不足。考查了分子筛担载硝酸锌制备ZnO的条件，确定出最佳焙烧温度与焙烧时间；所得催化剂的最高催化活性达76％。     

改性USY型催化裂化催化剂提高氢转移性能的研究

通过考察稀土元素铈、镧和磷对USY型催化裂化催化剂改性所引起的基质和分子筛表面酸性的变化,研究了引入铈、镧和磷对催化裂化活性和氢转移性能的影响。结果表明稀土元素的引入可以增加基质和分子筛表面酸量,提高催化活性和氢转移性能,但焦炭产率也随之增加;磷的引入可改善基质和分子筛表面酸性,减少强酸量,增加弱酸量,抑制焦炭的产生。