CNx 纳米纤维负载Pd电催化剂对甲酸的电催化氧化

首先在高氯酸体系中,采用简单的直接混合反应法制得含氮导电聚合物聚苯胺纳米纤维,接着通过在不同温度下煅烧聚苯胺制得了含氮的碳纳米纤维(CNx),实验结果表明在800 ℃下热处理可以得到较好的CNx纳米纤维,其直径约为60～100 nm,长度达到1 μm.然后以其为载体采用液相化学还原法,制备了Pd/CNx催化剂,考察其对甲酸氧化的电催化活性和稳定性.结果表明,与传统的Vulcan XC-72载体相比,所合成的Pd/CNx催化剂对甲酸氧化表现出了较好的电催化性能.     

Pd/MC催化剂的制备及其对苯甲醇氧化制备苯甲醛的催化性能

采用浸渍法在介孔碳(MC)上负载Pd制备Pd/MC催化剂。采用X线衍射仪(XRD)、比表面积仪(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)及H2程序升温脱附法(H2-TPD)对Pd/MC进行表征。考察Pd/MC水相催化氧化苯甲醇制备苯甲醛的性能。结果表明:MC具有良好的介孔结构及高比表面积;Pd纳米颗粒在MC表面高度分散并稳定;Pd/MC具有较高的氧化还原性。在优化反应条件苯甲醇1 mmol、n(Pd)/n(苯甲醇)=0.001、水4 mL、反应温度80℃、反应时间12 h、常压O2下,苯甲醇转化率达到99.6%,苯甲醛选择性为100%。催化剂重复使用5次,催化剂活性基本不变。     

有机溶胶法制备的Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化性能

首次用有机溶胶法制备了碳载Pd（Pd／C）催化剂．与液相还原法制备的Pd／C催化剂相比，用有机溶胶法制备的Pd／C催化剂的Pd粒子的平均粒径较小，相对结晶度较低，因此，它对甲酸氧化的电催化活性要比用液相还原法制备的好．     

氮掺杂碳管载钯催化剂的制备及其电催化甘油氧化性能

通过软模板法制备得到两端封闭的中空管状聚吡咯(PPy-NTs),以其作为前体经过不同温度高温碳化得到含氮碳纳米管(N-CNTs),负载钯金属制备得到了Pd/N-CNTs电催化剂.通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)等对催化剂结构、形貌及组成进行表征,使用电化学工作站对催化剂进行对甘油氧化反应的电催化性能研究.结果表明,制备得到的催化剂中,Pd/N-CNTs(800)对甘油氧化的电催化活性最优.Pd/N-CNTs(800)中N-CNTs为两端封闭的中空管状结构,形貌较均一;钯纳米粒子均匀分布在N-CNTs载体上,平均粒径2±0.2 nm.其对甘油氧化的峰电流值为2.08 A·mg■;在-0.1 V恒电位下1 800 s时的稳态电流值为0.59 A·mg■,是Pd/C催化剂的2.15倍;表现出了良好的甘油氧化电催化性能.     

CeO_2-MnO_x/CF对甲苯的催化氧化性能

为提高Ce基催化剂对挥发性有机物(VOCs)的催化氧化性能,采用超声辅助浸渍法制备CeO_2-MnO_x/CF复合氧化物催化剂,以甲苯为探针分子,考察制备条件和反应条件对催化剂甲苯催化氧化活性的影响,并采用扫描电子显微镜(SEM)、X线衍射分析仪(XRD)、全自动比表面积及孔隙分析仪(BET)等对催化剂的形貌结构进行表征。研究结果表明:CeO_2-MnO_x/CF催化剂比表面积高,孔容大,活性组分在载体上高度分散,双组分间具有协同催化作用;在铈锰物质的量比为2:3、活性组分负载量为14%(质量分数)、空速为22.5 L/(g·h)、甲苯初始质量浓度为1 g/L条件下,CeO_2-MnO_x/CF催化剂的甲苯催化氧化活性最高,228℃下2Ce3Mn/CF催化剂对1 g/L甲苯的催化降解率可达到90%。     

掺碳TiO_2纳米纤维负载PdRu催化剂的制备及对甲醇的电催化性能

以掺C的TiO_2纳米纤维为载体,通过化学还原法制备了一种新型直接甲醇燃料电池阳极催化剂PdRu/TiO_2-C.采用SEM、XRD和电化学分析等对其形貌、结构和电化学性能进行了表征.结果表明,Pd Ru/TiO_2-C纳米纤维催化剂对甲醇具有良好的催化活性,Pd、Ru物质的量比为1∶1时催化剂对甲醇的电催化氧化活性最高.     

高分散负载Pd催化剂上CO氧化性能

制备高分散的负载型催化剂是充分利用在自然界中储量极为有限的贵金属资源的重要手段.采用不同方法制备一系列负载Pd催化剂,考察了不同载体负载Pd催化剂的CO氧化性能.发现以乙酰丙酮钯为前驱体制得的Pd/TiO2催化剂活性远高于Pd/SiO2和Pd/Al2O3催化剂的活性,在室温下就表现出较好的CO氧化活性,且在无气相O2条件下CO可以与Pd/TiO2催化剂表面的氧物种(晶格氧)反应生成一定量的CO2.分散度测试、CO吸附的原位红外光谱和程序升温还原的结果表明Pd/TiO2催化剂上Pd物种以高分散Pd0形式存在,并与载体之间存在强相互作用,这可能是Pd/TiO2催化剂具有低温活性的主要原因.     

不同络合剂对Pd/MWCNTs催化剂的甲酸电催化氧化性能影响

以添加Na2CO3和NH3.H2O为络合剂的微波多元醇法制备碳纳米管载Pd催化剂(Pd/MWCNTs),并考察了络合剂对催化剂甲酸电催化氧化性能的影响。结果表明,NH3.H2O络合剂制备的Pd/MWCNTs催化剂,其Pd晶粒平均粒径最小(5.2 nm),对甲酸氧化的催化活性和稳定性最好。NH3.H2O与PdCl2能形成络合物,可能会促进微波合成中碳纳米管上形成均匀分散且较小粒径的Pd粒子,因此提高了催化剂的甲酸氧化催化性能。     

新型Pd/C催化乙二醛选择性氧化生成乙醛酸的研究

以NaBH4为还原剂制备均匀分散的Pd/C催化剂,考察其在乙二醛选择性氧化生成乙醛酸的催化效率及负载量、反应温度、空气流速、pH值等的影响,发现当Pd负载量(质量分数)为4.7%时,在50℃、100 mL/min空气流速和pH=7.7条件下反应3.5 h可获得乙醛酸的最佳得率30%,优于氢气或甲醛还原制备的Pd/C催化剂.     

整体式Pd/ZSM-5/Cordierite催化剂的制备及其低浓度甲烷燃烧催化性能

以蜂窝状堇青石(Cordierite)为载体,采用聚乙烯醇纤维(PVA)溶液辅助涂覆法制备了整体式Pd/ZSM-5/Cordierite催化剂;利用XRD、N2物理吸附、SEM和XPS等手段对催化剂的结构和性质进行了表征。将该催化剂用于低浓度甲烷催化燃烧,研究了PVA溶液浓度、活性组分负载方式和Pd负载量等因素对Pd/ZSM-5/Cordierite催化剂活性涂层稳定性及低浓度甲烷燃烧催化性能的影响。结果表明,以质量分数为3%的PVA溶液制备的分子筛浆料进行涂层涂覆,所得到的整体式催化剂活性涂层具有良好的牢固度。以Pd/ZSM-5为涂层粉体、Pd整体负载量为1.12‰(质量分数,下同)时,所制备的(Pd/ZSM-5)/Cordierite催化剂具有优异的低浓度甲烷(体积分数为1%)燃烧催化性能,甲烷转化率为10%、50%和90%时的反应温度分别为271、337和385℃。此外,在不同温度下435h长周期测试实验中,该整体式(Pd/ZSM-5)/Cordierite催化剂表现出较高的抗热稳定性,表明其具有良好的低浓度甲烷燃烧处理应用前景。