铁基氧电极催化剂研究进展

燃料电池是一种通过化学反应将燃料所具有的化学能直接转化为电能的装置,因具有系统结构简单、启动快速、寿命长、功率密度和能量密度高等优点而备受关注。但是,燃料电池的氧还原反应动力学过程缓慢,需要高效的催化剂以提高整个体系的运行效率。目前,性能最好、使用最广泛的燃料电池催化剂是铂基催化剂。但铂价格极其昂贵,无法支持大规模商业化应用,此外,铂催化剂易中毒和稳定性差等问题也无法完全解决。近年来的研究表明,铁基催化剂具有良好的氧还原反应催化性能,最有希望替代铂基催化剂。基于此,对近年来各类非贵金属铁基催化剂进行了综述,并在此基础上阐述了各类催化剂目前尚待解决的问题和发展方向。     

煤基磁性活性炭的制备

以大同烟煤为原料、Fe3O4作为添加剂,催化制备了煤基磁性活性炭(MCAC).利用氮气吸附等温线表征了MCAC的孔隙结构,并考察了其吸附性能(碘值、亚甲兰值)和磁学性能.结果表明,Fe3O4对MCAC孔隙的产生具有催化作用,有利于活性炭中孔的形成和发育.其中添加10%Fe3O4的MCAC中孔率高达76.0%.MCAC与普通活性炭(AC-0)相比,碘吸附值明显降低,而亚甲兰吸附值显著提高.添加7%Fe3O4的MCAC,其碘值降低了25.5%,亚甲兰值提高了79.9%.添加适量的Fe3O4制备的MCAC具有较高的比饱和磁化强度和磁导率.Fe3O4质量分数为4%和10%时,所得MCAC的比饱和磁化强度分别是AC-0的24.4倍和44.5倍.     

壳聚糖包覆多孔碳骨架的可控制备及其电催化性能

燃料电池是一种环境友好、转换效率高、能量密度高的能量转换装置,可将化学能直接转换为电能。但目前应用于阴极氧还原（oxygen reduction reaction, ORR）的铂基催化剂价格昂贵、资源稀缺、抗甲醇能力低的缺点限制了它的应用。基于此,以生物质材料壳聚糖为前驱体,通过水热法将壳聚糖包覆到分层多孔氮掺杂碳骨架（hierarchically porous nitrogen-doped carbon, HPC）上,经高温处理得到了高效的铁掺杂壳聚糖包覆HPC催化剂（Fe-HPC@CTS）。研究结果表明：壳聚糖已包覆到HPC上,有效的提升了催化剂的比表面积;壳聚糖包覆HPC,一方面增加了催化剂中的活性位点,另一方面HPC提供了导电性好、比表面积大的基底,从而使得催化剂拥有一个良好的电子传输通道以及暴露更多的活性位点,从而使催化剂的ORR性能有明显的提升;该催化剂在碱性条件下ORR半波电位为0.80 V,极限电流密度为6.50 mA·cm^-2。通过抗甲醇性能测试,该催化剂的抗甲醇性能要优于20% Pt/C催化剂。     

椰子壳衍生钕氮掺杂碳制备及其电催化氧还原反应性能研究

以海南椰子壳、三聚氰胺、氯化锌以及氯化钕为前驱体,通过热处理、掺杂等过程制备得到了一种氮掺杂碳基氧还原催化剂。电化学测试结果表明,该催化剂对ORR有很好的催化性能,特别是在碱性介质中,可以接近商业Pt/C催化剂;该催化剂具有非常好的稳定性、甲醇耐受性,及非常高的四电子过程选择性。催化剂制备过程中的氮前驱体三聚氰胺的用量对于催化剂的活性有着非常重要的影响,当催化剂中的三聚氰胺用量为2 g时,得到的催化剂性能最优。     

煤基高比表面积活性炭的制备研究

以山西阳泉无烟煤为原料,NaOH为活性剂,采用化学活化法对煤基高比表面积活性炭的制备进行实验分析研究,着重考察了碱炭质量比、活化温度和活化时间对活性炭吸附性能的影响。结果表明,在碱炭比为4、活化温度为800℃、活化时间为1 h的条件下,可以制得比表面积为2 637 m2/g、总孔容为1.36 cm3/g、碘吸附值为2 893 mg/g、亚甲蓝吸附值为476 mg/g的煤基高比表面积活性炭。     

煤基大孔活性炭的制备及表征

以宁夏太西煤和乌兰煤为原料,通过适当的制备工艺合成出具有较高比表面积的大孔煤基活性炭,并用物理吸附仪和扫描电镜进行了表征．结果表明,化学活化法制备的活性炭中微孔所占比例较大而大孔相对较小．物理活化法制备的活性炭中虽然含有相当数量的微孔,但大孔所占比例显著提高,而且平均孔径随着原料中乌兰煤质量分数的增加而增大．扫描电镜分析表明,当乌兰煤质量分数为15％时,活性炭颗粒整体活化效果较好,大孔孔径分布均匀,其原因可能与太西煤和乌兰煤协同活化机制有关．’     

活性炭制备及应用研究进展

综述了目前活性炭先进制备方法及生产工艺,分析与探索了各种活化方法的机理,介绍了几种活化处理趋势,并对活性炭在21世纪社会发展中的重要作用做了展望.     

钴基氧还原电催化材料研究进展

氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)是能量转换和储存系统的关键电极反应。目前,贵金属基材料,如铂和钯,是ORR最有效的催化剂,但其地球储量稀少、价格昂贵,且抗甲醇和CO性能差。因此,开发新型、低成本、高性能的氧还原电催化剂对能源转化和储存具有重要意义。综述了近年来非贵金属钴(Co)基氧还原电催化材料的研究进展及其性能调控策略,分为Co合金、Co-N-C、Co纳米粒子、Co基氧化物、Co基磷化物和Co基硫化物等多种形式,并对未来开发低成本、高性能的氧还原催化剂进行了展望。     

煤基活性炭载体预处理对甲醇气相氧化羰化合成DMC性能的影响

研究催化剂的浸渍制备方法、煤基活性碳载体、不同浓度HCl、HNO3预处理条件对甲醇气相氧化羰化合成碳酸二甲酯催化剂活性的影响。实验结果表明：分步浸渍法优于一步法;在已选择煤基AC载体中,以宁夏华辉AC3为载体制备的CuCl/AC催化效果最优,甲醇转化率为22.5%,DMC选择性为92.3%,DMC时空收率为131.2 g.kg^-1.h^-1;6 mol/L HCl预处理效果最好,甲醇转化率为24.1%,DMC选择性为94.7%,DMC时空收率为147.2 g.kg^-1.h^-1。     

煤基活性炭成孔机理研究

利用物理吸附分析仪和扫描电子显微镜分别对原料煤成型、炭化和活化过程中的物料形貌和孔结构进行表征研究.结果表明,活性炭制备过程中的炭化和活化工艺是煤基活性炭最为关键的工艺过程之一,对煤基活性炭成孔效果有重要的影响.如果只对物料进行炭化处理而不进行活化工艺,则物料不会形成活性炭所具有的发达的孔隙结构;反之,如果不经过炭化过程而直接进入活化阶段,其结果是尽管可以使活化料产生一定的孔隙结构,然而由于其比表面积和孔容增长有限,达不到预期的吸附效果.物料依次进行适当的炭化和活化过程,产物的孔结构才能得到充分发展,从而才能制备出满足一定需要的活性炭产品.     

超低灰煤制备优质活性炭的研究

从炭化物的灰分对煤基活性炭吸附性能的影响出发，对摩擦电选生产的超低灰煤（灰分低于2％）制备活性炭进行了研究，制备出友分为3.9％，比表面达1312m2／g,碘值达1165mg／g，强度达96％的优质活性炭。     

中孔活性碳纤维制备及发展

综述了中孔活性碳纤维的国内外研究进展，从改变活化工艺和原料改性两方面阐述了如何提高其中孔含量，并提出今后的研究方向。     

微波法制备的煤基活性炭对芘吸附行为的研究

持久性有机污染物多环芳烃(PAHs)由于其难生物降解的特性对环境造成了极大的危害,本研究以新疆丰富的煤炭为原料,采用微波法制备煤基活性炭(CAC),并利用其吸附性能对典型PAHs芘进行吸附去除,研究各因素对吸附的影响。结果表明:随着温度的升高,吸附率和吸附量降低;随着CAC用量的增加,吸附率升高,吸附量降低;随着溶液初始浓度的增加,吸附率降低,吸附量增大,而溶液的初始pH和转速对吸附影响较小;在温度25~55℃之间探讨了其吸附等温线及吸附动力学,Langmuir模型和拟二级动力学模型可很好地描述吸附行为,表明CAC对芘的吸附属单分子层吸附且吸附过程存在化学作用;CAC对芘的吸附量高达88.08 mg/g,具有良好的吸附作用,表明利用CAC可控制PAHs对环境造成的污染。     

活性炭纤维活化机理研究

在活性碳纤维的制备与性能研究的基础上,通过研究活性碳纤维的水蒸气活化与KOH活化工艺的不同对活性碳纤维性能的影响,探讨了活性纤维水蒸气活化与KOH活化方法的活化机理,分析了活化工艺不同影响活性碳纤维性能的原因,并给出了最佳活化工艺参数范围．