超高压脉冲电晕放电分解CO_2气体研究

CO_2造成的地球暖化是全球环境问题中最重要、最急待解决的问题之一.当前CO_2固定化、有效应用技术研究:应用细菌、海藻固定;复合糖固定;氢化学反应固定;高温分离、回收利用技术.日本电力中央研究所提出将分离出来的CO_2液体化后注入3000m海底贮存,它使发电厂生产成本增加80%以上.Higashi等人用直流和脉冲电晕放电,在添加Ar气体作用下,降低N_2-CO_2或纯CO_2含量.由于CO_2是一种稳定性气体,治理CO_2的技术处于基础研究阶段.     

TiO2纳米颗粒薄膜光催化降解苯酚的研究

ＴｉＯ2是光催化降解苯酚及其衍生物的较为理想的催化剂.纳米颗粒薄膜与粉末相比具有可重复使用、易回收等优点,因而具有更广泛的应用前景.为此,我们制备了一系列ＴｉＯ2纳米颗粒膜,考查了其对苯酚的光催化降解活性,探讨了薄膜的表面性质与催化活性之间的关系.膜催化剂制备流程如下:采用溶胶凝胶法[1]在玻璃载片上拉制薄膜,室温干燥后,450℃烧结30ｍｉｎ,即得ＴｉＯ2纳米颗粒双面薄膜.改变所用水和盐酸的配比,制得1#～6#个样品.Ｘ射线衍射结果表明,ＴｉＯ2颗粒尺寸为50～60ｎｍ.苯酚降解反应在圆柱形Ｐｙｒｅｘ玻璃反应器(60ｍＬ)内进行.以4…     

二氧化碳电化学还原概述

在过去的几十年里,二氧化碳(CO_2)电化学还原技术的迅猛发展越来越引起国际国内的广泛关注。此技术可以利用太阳能、风能、潮汐能等可再生能源及核电/水电的弃电,将温室气体CO_2还原为低碳燃料和有经济价值的化学品。这一技术可以促进废弃物(气体)利用以实现能源储存与转换,变废为宝,被认为是一种绿色环保、有发展潜力的CO_2处置方法。使用的催化剂和电解质不同,CO_2电化学还原过程给出的产物也不尽相同。本文概述了CO_2电化学还原的原理以及催化剂、电解质和反应器的发展现状。     

基于投影寻踪和层次分析的太阳能热化学制燃料的筛选方法

利用太阳能热化学反应从H_2O和CO_2中制备燃料,可以将太阳能转换为化学能,提升燃料热值,实现太阳能的清洁灵活利用,是解决能源和环境问题的潜在方式之一.太阳能热化学循环制燃料反应种类众多而且各有优缺点,如何从中筛选出需要的反应是一个难题.本文提出了基于投影寻踪和层次分析的反应评选方法,从当前研究的400余种反应中筛选出钙钛矿、氧化锌等反应.该筛选方法有效解决了评价指标过多和评价指标模糊不足两种情况下难以决策的问题,兼顾到了评价指标的客观性和有效性,可为有关人员比较和评价不同的太阳能热化学制燃料反应提供参考.     

羟基化硅酸盐熔体-流体包裹体

这类包裹体产于浙江泰顺洋滨黄英斑岩的石英斑晶中.黄英斑岩具典型火成斑状结构.斑晶为自形的石英,粒径1—2mm,占总量20%.基质细粒状,由长柱状黄玉(占总量35%)和他形石英组成.主要氧化物含量为SiO_2 79.89%,Al_2O_315.19%,Fe_2O_3 0.36%,FeO 0.05%,MnO0.03%,CaO 0.46%,Na_2O 0.10%,K_2O 0.16%,F4.55%,H_2O 0.52%.TiO_2,MgO,P_2O_5低于检测灵敏度,羟基化熔体-流体包裹体相态组合为子相矿物石英(±云母)+H_2O(液)+CO_2(气)组成的,个体较大,通常为20×30μm,在主晶内呈随机分布.子相矿物除个别有浅色云母外     

长江以南高流燃煤的环境效应与控制

研究表明：小型高硫煤矿生产的燃料煤已成为长江以南酸雨的主要来源。S、C在自然界面上的循环可以通过酸雨作用于碳酸盐岩石来实现。在酸雨影响下,目前,我国南方每年由于石灰岩的溶蚀使大气中的CO_2增加数量为(6.48~6.73)X10~(10)mol,这是温室气体CO_2的一个未曾重视的新来源。长江以南中小城市及邻近小型煤矿的开采硫品位应控制在1.32%以下,从而使该地区大气环境质量控制在国家二级标准以内。     

同时检测O2和CO2的实时动态传感技术研究

氧和二氧化碳是两种与生命过程息息相关的共存气体.我们先期研究建立的微电流法,采用非水电解质在气敏微电极和硅一体化薄膜微电极器件上常温直接检测CO_2,取得了满意的结果.但是,O_2的干扰难以消除.若要连续检测O_2和CO_2,则必须分次提取两者的响应信号,以致电极结构复杂,测量费时.而且,这类按Clark电极限流原理稳态工作的电化学传感器,其响应速度不可能跟上生物呼吸过程中O_2和CO_2气体分压的动态变化频率.     

不要担心二氧化碳造成的气候变化

人类不必担心燃烧矿物燃料—煤、天然气、石油时所释放出来的二氧化碳(CO_2)气体对气候变化的影响。在地球气候这方面,人类还多少掌握着一点自己的命运。     

原位纳米颗粒掺杂分子沉积膜的纳米摩擦学行为

利用分子沉积技术在石英和玻璃基底上制备了含有Cu²⁺的聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)/聚丙烯酸(PAA)分子沉积膜, 然后将不同层数的分子沉积膜浸入到刚刚配制的硫化钠水溶液中. CuS纳米颗粒在分子沉积膜中原位生成, 从而制备原位纳米颗粒掺杂分子沉积膜. 利用紫外-可见光谱、XPS及原子力显微镜(AFM)对原位纳米颗粒掺杂分子沉积膜进行表征, 并利用AFM研究了膜的纳米摩擦学性能. 结果表明原位纳米颗粒掺杂分子沉积膜具有较小的摩擦力和较高的耐磨寿命.     

LAM-ICPMS法用于单颗粒锆石定年研究

利用激光微区探针与感耦等离子体质谱结合即LAM_ICPMS技术 ,对已知TIMS年龄数据的若干单颗粒锆石进行了Pb/Pb及Pb/U年龄测定 .Pb同位素单质量分馏因子变化在 0 0 10～ 0 0 12之间并由NIST6 10标准玻璃进行校正 ,同时对影响Pb/U比值稳定性的若干因素进行了研究和优化 .获得的单点测量精度分别为2 0 7Pb/ 2 0 6 Pb在 0 6 %～ 2 4 %之间 ,而2 0 6 Pb/ 2 38U在 1%～ 10 %之间 ;对应的外部测量精度分别为0 7%和 6 % .计算得到的Pb/Pb年龄和Pb/U年龄与TIMS结果相差分别为 1%和 <3% .     

深水天然气水合物及其管道输送技术

深水天然气水合物是具有广阔应用前景的非常规天然气资源.开采出的深水天然气水合物通过管道输送是实现水合物资源开发、利用的关键环节.输送过程中,管道内的压力、温度会不断发生变化,使得管道内出现伴随水合物生长或分解的复杂气液固三相流动.本文介绍了天然气水合物资源分布情况和开采方式,综述了近年来天然气水合物生长、分解动力学和含水合物颗粒的气液固多相流动方面的研究进展,分析了深水天然气水合物输送管道的安全性.指出未来在深水水合物输送方面应坚持实验与理论相结合的研究手段,着重开展以下三个方面的研究内容:第一是考虑管流作用下天然气、水、水合物三相界面之间的传热传质特点,以及气液流速、流型对传热传质的影响,建立多组分气体水合物生长、分解动力学模型;第二是综合考虑水合物颗粒的微观受力和流体对固相的携带能力,分析水合物颗粒的聚集特征、流动特性以及在管道中的沉积规律;第三是考虑水合物颗粒的生长、分解与管道内流速、流型和压降之间的耦合作用,建立伴随水合物颗粒生长、分解、聚集、沉积的气液固多相管输模型,定量描述水合物颗粒的发展过程和三相流动规律,为深水天然气水合物输送管道的设计、运行和管理提供理论与技术支撑.     

NiO-In2O3薄膜/锡掺杂玻璃光波导传感元件及其气敏性

通过溶胶凝胶法(sol-gel)研制了NiO-In2O3复合薄膜/锡掺杂玻璃光波导传感元件,并对传感元件的气敏性能进行了研究.实验结果表明,该传感元件对浓度为1×10-4(体积分数)的二甲苯气体具有较好的选择性,在常温下该传感元件能够检测到二甲苯气体的最低浓度是1×10-7(体积分数),所对应的响应及回复时间分别是3和26s,实验相对标准偏差范围是18%±1%.     

触发和驱动第四纪冰期的机制是什么?

晚新生代地球环境演化的重要事件包括冰期气候和人类起源等,其中,冰期及其旋回问题受到广泛关注,但迄今没有被广泛接受的理论解释.地球构造活动诱发的地表风化强度和大洋环流变化,改变了大气CO_2含量和地表热量传输过程,其与地球运动轨道变化调制的太阳辐射量变化周期,包括地球轨道偏心率、黄赤夹角和岁差等,共同驱动了第四纪大冰期降临及旋回变化.其中,太阳辐射量变化起主导作用.在包括海陆配置、大气CO_2、洋流变化、岩石风化等达到临界点的背景下,太阳辐射量变化驱动着第四纪冰期气候旋回变化.在晚上新世,由于地表化学风化加强、深海沉积埋藏碳增多,使得大气中CO_2含量减少,温室气体效应减弱;加上高纬地区接受太阳辐射量降到临界值,高纬地区冰川发育并形成强大的反馈机制,北半球冰期来临并在之后发生了中更新世冰期气候转型.在上新世-更新世的古气候变化中,存在~400,100,41和23ka等周期,这是太阳辐射量变化驱动的结果;其中,大气CO_2和冰冻圈反馈起到重要的放大作用.近200年以来,人类急剧向大气中排放CO_2气体,增强了温室气体效应,可能改变冰期气候的趋向.     

煤层中次生生物气的形成途径与母质综合研究

微生物究竟利用煤岩中的哪些物质并通过何种具体途径形成次生生物气,煤层中是否含有丰富的此类物质可形成大量的次生生物气,是重要的基础科学问题.在多方面研究的基础上,运用气体同位素示踪、煤有机地球化学分析与煤热模拟产气实验等方法,对上述问题进行了系统的综合性研究.结果表明:次生生物气形成的具体途径是微生物还原CO2;产次生生物气的煤层具有遭受过微生物降解的特征;热成因气态重烃亦经历了微生物的改造并有可能形成微生物成因CO2;煤在热演化过程中可形成大量的CO2、较多的H2和一定量的气态重烃,加之微生物成因的CO2及煤层水,都可成为次生生物气的直接母源物质.故可溶有机质与气态重烃等组分都可为其他微生物所利用并最终形成次生生物气的母源先质.中低热演化程度的煤层中这些组分丰富,应是形成和寻找次生生物气的主力煤层.     

磁控溅射法制备氧化铜纳米线阵列薄膜及其气敏性质

通过磁控溅射法在掺氟二氧化锡导电玻璃(FTO)衬底上溅射金属铜薄膜,所制备的Cu薄膜在管式炉中退火氧化生长得到CuO纳米线阵列薄膜.用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)对其形貌和结构进行了表征,并研究了这种通过磁控溅射得到的CuO纳米线阵列薄膜对CO和H2S的气敏性质.研究结果表明,CuO纳米线阵列薄膜在250℃时对CO气体具有最强的气敏响应,并且当CO浓度增大时其气敏响应明显增强.而对于H2S气体,在常温下CuO纳米线阵列薄膜能够对低浓度的H2S气体响应,说明这种CuO纳米线阵列薄膜可以在常温、低浓度下探测H2S气体;而当测试温度升高时,其电阻值在H2S气体氛围中迅速减小.我们对这种异常的电阻变化现象进行了解释.     

我国岩溶作用与大气温室气体CO2源汇关系的初步估算

IPCC,田中正之以及Tans等人的研究均认为进入大气的CO_2约有10%～20%去向不明,IPCC称之为“遗漏的CO_2汇”(Missing sink).近年来,许多学者对此进行了大量的研究,试图捕捉这10%～20%的CO_2的行踪.虽然其研究取得了一定的进展,但对这一“遗漏的汇”至今仍无令人满意的解释.袁道先提出的碳酸盐岩-水-CO_2三相岩溶动力系统概念模型不但清楚地表明了岩溶作用与大气CO_2之间的密切关系,而且为由此形成的岩溶过程中的碳循环理论开辟了大气CO_2源汇研究的新领域.本文试图运用其理论方法,根据我国典型岩溶区的现场监测和统计资料,对我国的岩溶作用与大气CO_2的源汇关系进行初步的定量评价.     

地层水促进原油裂解成气的模拟实验证据

原油裂解成气是决定深部油气资源勘探潜力和策略的关键,查明影响原油裂解成气下限、潜力大小及可能影响因素将为深层油气勘探提供科学依据.本文通过对比原油、原油加水及各种水介质的恒温(350℃)热解模拟实验,发现水在原油裂解成气过程中起着巨大的作用:①有水参与的情况下,天然气产量有明显的增加,这其中包括烷烃气和非烃类气体:烷烃气产量增加幅度为1.8～3倍;H2,CO2产量也有明显增加.表明水参与了原油裂解生气过程,为其提供了氢.因此,水的存在将大幅提高原油裂解气的潜力;②地层水中Mg2+对原油+水的反应有一定促进作用,使烷烃气总量、H2与CO2产量均有所增加;更为有意思的是,i-C4/n-C4与i-C5/n-C5比值具有明显的增加.说明地层水中Mg2+起到催化作用,在原油+水的反应中增加了歧化反应进程.本项研究对认识影响原油裂解气的因素、评价沉积盆地中的油气资源具有重要意义.     

高含硫天然气输送管道内硫沉积研究进展

高含硫天然气在管道输送过程中,随着压力、温度和气质组分等条件的变化,气相中发生过饱和溶解析出的硫分子会逐渐形核、生长成为固体硫颗粒随气流一起在管道内运移,并会沉积在管道内壁.管内沉积的硫颗粒将会堵塞和腐蚀管道,严重威胁高含硫天然气管道的输送安全.本文针对高含硫天然气输送管道内硫沉积问题,综述了近年来高含硫天然气中元素硫气固相平衡计算、硫颗粒生长动力学、含硫颗粒的气固两相管道输送方面的研究进展.指出在高含硫天然气集输过程中硫沉积预测及防治方面应坚持实验与理论相结合的研究手段,着重开展以下3个方面的研究:(1)充分考虑集输压力、温度条件下(P≤15.0 MPa,T≤333.15 K)硫溶解度极低的特点,建立硫溶解度测试实验装置,开展集输管道压力、温度范围内的硫溶解度实验研究;(2)采用微观分子动力学模拟与宏观热力学参数统计分析相结合的方法,建立硫颗粒的生长动力学模型,结合结晶动力学理论模型深刻揭示集输条件下硫颗粒的形核、生长与消融动力学规律;(3)综合考虑硫颗粒的生长、消融、运移、沉降规律与管道内压力、温度、气质组分、流速等参数的耦合作用,建立伴随元素硫气固相态变化和硫颗粒生长、消融的气固两相管输模型,定量描述高含硫集输条件下硫颗粒的析出、生长及其与高含硫天然气的气固两相流动规律,最终为集输管道乃至整个集输系统内硫沉积防治方法的确立提供技术与理论支撑.     

南海南部末次冰期浊流沉积的高分辨率沉积学和地球化学研究

通过对南海南部巽他陆坡底部MD05-2895孔末次冰期发育的浊流沉积物进行激光粒度和XRF岩芯元素扫描分析, 试图揭示其沉积学和地球化学特性, 进而对理解浊流形成过程提供帮助. 研究结果显示, 浊流沉积层中的碎屑颗粒粒径比正常深海沉积物有大幅度增加, 在地球化学成分上表现为Si, K, Ti, Fe 等元素异常富集, 表明浊流发生时有大量粗颗粒陆源碎屑物质输入. 显微观察发现, 这些粗颗粒碎屑物质主要由石英、长石、火山玻璃、以及少量含铁含钛重矿物组成, 推断应来源于巽他陆架上部的残留沉积, 可能与末次冰期时古巽他河输送的陆源物质有关. 分析认为这些浊流活动的发生可能与末次冰期时海平面快速变化造成的海岸线大幅移动及沉积物供给不稳定有关, 而在单次浊流活动中浊流沉积物的形成主要是受重力(对不同比重、粒级颗粒的)分选的控制.     

土壤对全球增温的作用

土壤是二氧化碳(CO_2)、甲烷(CH_4)和一氧化二氮(N_2O) 三种温室气体的来源地之一.尽管土壤在人类出现以前就释放出这些气体,但自工业革命以来人类的活动,如森林的砍伐和垦殖加速了这些气体的释放速度.如果我们要了解温室效应并搞清对于温室效应该做些什么,我们就得知道更多关于人类活动对土壤与大气间这些气体的影响情况.