多孔单晶CeO2空壳球的制备及其CO催化氧化性能研究

以水热法成功制备了(110)面暴露的高活性多孔单晶CeO2空壳球催化剂样品,研究了其形成过程并提出了相应的形成机理.通过X射线衍射、透射电镜及低温氮气吸附/脱附等温线对催化剂结构进行了详细的表征,结果表明:该材料具有多孔结构以及较高的比表面积(259 m2/g).该多孔单晶CeO2催化剂在CO氧化转化中显示了较好的催化性能,其催化活性远高于商业化CeO2,这主要归结于其特殊的(110)高能面的暴露以及多孔单晶结构.     

ZnO对C02加氢制甲醇用Cu0-Zr02 催化剂性能的影响

在CuO—ZrO2催化剂中引入ZnO2考察了ZnO对CuO-ZrOz物化性能及催化CO2加氢合成甲醇性能的影响,优化了CuO—ZnO—ZrO2催化剂的Zn／Zr比。结果表明,适量ZnO的添加增加了催化剂中铜的比表面积,显著提高了催化剂表面的碱性位数目,从而有利于H2的吸附解离和C02的吸附。ZnO的加入提高了催化剂的催化活性和甲醇选择性,当Zn／Zr比为2：3时,催化活性最高。     

氧化铈对Cu—Mn—O燃烧催化剂氧化还原性能的影响

利用微反－色谱技术考察了Cu-Mn-O及Cu-Mn-Ce-O催化剂的甲苯完全燃烧活性，通过改变氧的浓度，研究了CeO2对Cu-Mn-O催化剂的性能的影响，用TPR，TPOT和氢氧滴定法测定了催化剂的表面性能，结果表明，CeO2能够增加催化剂表面的贮氧量，提高吸氧能力，改进供氧性能，进而提高Cu-Mn-O催化剂在低氧比时的氧化活性，也能使还原后的Cu-Mn-O催化剂具有良好的再生氧化活性。     

Au/Al_2O_3/Al整体型催化剂的研究

采用阳极氧化法制备了Al2O3/Al载体,研究了阳极氧化条件(硫酸浓度、电流密度、氧化时间等)对载体比表面积和孔结构的影响.用这种载体,经过水合或负载CeO2、Fe2O3等助剂对载体的不同处理后,采用浸渍法制备了金负载量为1%的Au/Al2O3/Al、Au/Al2O3-CeO2/Al、Au/Al2O3-Fe2O3/Al催化剂,考察了其CO催化氧化活性.结果表明:阳极氧化条件对载体的表面结构有着显著的影响,同时也明显影响到催化剂的活性;助剂CeO2的加入能明显提高催化剂的活性.     

CuO/CeO2作为乙醇完全氧化催化剂的结构及性能研究

以浸渍法制得含Cu和Ce的催化剂,并对比考察了不同温度下制得的催化剂对乙醇的完全氧化性能,确定Ce/Cu原子数之比在3∶1~5∶1间的催化剂活性最好.用X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和扫描电子显微镜(SEM)研究了催化剂的表面组成与形貌,推测Cu2 和Cu0是乙醇氧化的活性中心,分散在CeO2表面的CuO与溶解在CeO2晶格中的Cu2 的比例及表面的吸附氧都与催化剂活性相关;确定Ce/Cu原子数之比在0.5∶1~10∶1之间,CeO2的负载量越高,CuO的分散状态越好.     

溶胶-凝胶法制备CuMn2O4催化剂及性能研究

采用溶胶-凝胶技术,在不同络合剂体系中制备CuMn2O4催化剂,用XRD、BET法、TPR、二甲苯完全氧化等手段研究了催化剂的晶相、还原性能及催化活性.结果表明加入络合剂对提高催化剂比表面积,降低晶粒尺寸至纳米量级有明显作用,对二甲苯的催化氧化表现出优良的反应活性.     

液相氧化处理对炭纤维表面结构的影响

对去胶聚丙烯腈炭纤维（PAN-CF）分别进行不同时间的硝酸液相氧化处理,采用N2等温（77．35K）吸附及SEM观察的方法,分析氧化处理对纤维表面结构的影响。研究结果表明：氧化处理会使纤维表面产生大量的孔洞,增加BET比表面积和BJH累积孔体积,提高表面吸附能力;在氧化初期,伴随着纤维表面大量活化点的迅速氧化,纤维表面微孔、中孔数量、表面粗糙度、比表面积和累积孔体积迅速增加,使纤维表面吸附能力大大增强,但在氧化5min以后,由于纤维表面尖锐突起处发生氧化,从而减少了纤维表面微孔,比表面积和累积孔体积降低,表面吸附能力减弱。     

PdO与CeO_2对半焦催化烟气中甲烷脱硝性能的影响

为了探讨半焦担载PdO、CeO2脱硝催化剂对于脱硝反应的影响,以KOH活化处理的半焦作为载体,PdO和CeO2作为活性物,采用浸渍法制备了CeO2-PdO/半焦脱硝催化剂,在固定床反应器中测试了催化剂以甲烷为氮氧化物还原气体的脱硝活性。结果表明,担载PdO可以明显降低甲烷脱硝反应的温度并提高脱硝活性,当担载比例(PdO与半焦质量比)为1.5%时最适宜脱硝温度可降至约425℃;担载CeO2可以抑制积炭反应、提高催化剂的比表面积及孔容,担载比例(CeO2与半焦质量比)为2%时效果较好。在活性实验及电子显微镜表征的基础上,探讨了积炭的机理和主要影响因素的作用机制。     

VPO催化剂表面结构对正丁烷选择性氧化制顺酐的影响

 通过对一系列添加不同助剂的VPO催化剂的研究,揭示了助剂对正丁烷选择性氧化制顺酐的促进作用.各种助剂的加入可明显提高催化剂的活性和选择性,将反应活性和选择性与催化表面结构相关联发现,比表面积和表面氧化还原中心的增加导致活性的提高,可是,高选择性却与催化剂具有适宜的表面酸中心有关.     

非贵金属催化剂上CO去除研究(英文)

系统地比较了CuO/ZrO2,CuO/MnO2,CuO/CoO和CuO/CeO24种催化剂体系对重整气体中CO选择性氧化反应的活性,采用TPR,XRD和SEM等方法考察了催化剂的还原特性及不同Cu,Ce含量对CuO/CeO2还原性能的影响.实验结果表明:除了CuO/ZrO2催化剂之外,其它催化剂中CuO与CoO、CeO2或者MnO2之间存在相互作用,导致催化剂的还原温度降低.CuO/ZrO2催化剂显示较差的催化活性,而CuO/CeO2催化剂的活性较高,其中CuO(x=10%)/CeO2催化剂在140℃和160℃下具有较高的CO转化率和选择性,V=9%水蒸气的加入降低了CuO/CeO2催化剂的反应活性和选择性。SEM测试发现新鲜和失活后的CuO(x=10%)/CeO2表面形貌变化较大,这可能是催化剂失活的原因之一.     

载体对Au催化剂乙醇部分氧化制氢性能的影响

采用共沉淀制备方法分别制备Au/Al2O3、Au/ZnO、Au/CeO2、Au/Fe2O3催化剂,考察不同载体对乙醇部分氧化制氢性能的影响,并用XRD、H2-TPR、H2-TPD等对各催化剂的晶相结构、表面还原性、吸附性能等进行表征,考察载体对Au催化剂的活性和选择性的影响.结果表明,载体对Au催化剂的催化性能与H2的...     

Pt在CeO_2(111)面吸附的第一性原理研究

基于广义梯度近似(GGA)的投影缀加平面波(Projector augmented wave,PAW)赝势和具有三维周期性边界条件的超晶胞模型,用DFT+U的方法,计算并分析了Pt在CeO2(111)p(2×2)面上的吸附能,电子结构和化学特性.考虑了Pt在多个不同位置的吸附,结果表明:Pt最易在O的桥位偏向次层O的顶位吸附;在CeO2(111)p(2×2)面上吸附的Pt原子之间的几乎没有相互作用;Pt的吸附只对其近邻的衬底原子结构有明显影响.以上结果有助于对三元催化剂中Pt与CeO2的协同作用机理的理解.     

等离子体引发CeO_2低温催化活性协同脱除空气中苯

苯是一种典型的室内空气污染物,可引起一系列健康问题。采用介质阻挡放电等离子体与二氧化鈰催化剂相结合的方法,在大气压及35℃下,进行脱除空气中苯研究。考察了放电电压、苯的初始浓度以及水量等因素对苯脱除率的影响,分析了等离子体与催化剂的协同效应。当气体中C6H6的体积分数为102×10-6、H2O的体积分数为1.2%、空气为平衡气、输入的放电电压为18 kV、空速为13 650 h-1时,苯的脱除率可达98.7%。而在同样实验条件下,单纯等离子体脱除苯和单纯催化氧化脱除苯的脱除率分别为69.5%和10.0%。实验结果表明,等离子体与CeO2催化剂催化氧化空气中苯的过程中产生了显著的协同效应,等离子体产生的活性自由基,如O和HO2等,是实现CeO2催化氧化苯的氧化-还原转化循环过程的关键。     

Ce-Y-O固溶体及其PdO/Ce-Y-O催化剂的制备，表征和CH4氧化性能

采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了Ce-Y-O固溶体,并用XRD和Raman对Ce-Y-O固溶体的物相结构进行了表征,发现当n(Ce)/n(Ce+Y)(摩尔比)≥0.6时,Ce-Y-O固溶体为面心立方结构,而n(Ce)/n(Ce+Y)≤0.5时为体心立方结构。固溶体的生成有利于提高氧化还原性能。Ce-Y-O固溶体担载PdO催化剂的CH4氧化活性表明,n(Ce)/n(Ce+Y)对担载PdO催化剂的CH₄氧化活性影响很大,当n(Ce)/n(Ce+Y)=0.8时催化剂活性最高,CH₄转化率50%的温度为350℃,完全转化温度为600℃。     

萤石结构铜-铈-氧催化剂组成与催化活性

按不同的Cu,Ce配比制备了5种Cu-Ce-O催化剂,与纯CuO和CeO2相比,其CO催化氧化活性均较高,XRD测试显示,活性最高的（CuO)0.15-(CeO2)0.85催化剂上看不见CuO的特征峰,只显示CeO2的萤石结构特征,说明高活性是由于CuO高度分散在CeO2上所产生的协同效应所致,对反应的动力学处理结果表明,其组成与活性的变化符合Constable标绘的规律,表明它们是同一系列性质相似的催化剂,还对这些催化剂进行了H2－TPR,O2－TPD和CO－TPD的表征以考察它们的氧和一氧化碳吸附量,氧物种易还原程度与活性的关系。     

Fe/TiO_2-CeO_2催化剂室温高效催化降解甲基橙研究

采用溶胶-凝胶(sol-gel)和浸渍相结合的方法制备Fe/TiO2-CeO2催化剂,以X射线衍射(XRD)和N2物理吸附-脱附对催化剂结构进行了表征.结果表明,Ti的添加抑制CeO2晶粒长大,使TiO2-CeO2具有更小的晶粒尺寸和更高的比表面积.甲基橙催化降解的结果表明当催化剂中Fe,Ti,Ce摩尔比为1∶2∶6时催化剂活性最高,以H2O2为氧化剂对10.0 mg.L-1甲基橙溶液进行催化湿式氧化反应,在低温5~30℃范围内,催化剂均表现出高的催化活性.室温25℃时,当催化剂和氧化剂H2O2(30.0wt%)用量分别为0.07 g和0.04 mol.L-1时,50 min后甲基橙的降解率达96%,且6.0wt%Fe/10.0wt%TiO2-90.0wt%CeO2催化剂的催化性能是6.0wt%Fe/CeO2的1.5倍.同时,催化剂重复性实验结果表明6.0wt%Fe/10.0wt%TiO2-90.0wt%CeO2催化剂具有良好的稳定性.     

常温常压下等离子体催化脱除空气中的苯

苯是典型的室内空气污染物,严重影响人体健康。在大气压及35℃下,通过在催化剂上进行介质阻挡放电的方式,进行了等离子体-催化氧化脱除空气中苯的研究。当气体中C6H6的体积分数为103.5×10-6、H2O的体积分数为1.0%、空气为平衡气,输入能量密度为114 J/L,空速为16 500 h-1时,苯的脱除率可达93.5%。而在同样实验条件下,单纯等离子体脱除苯和单纯催化氧化脱除苯的脱除率分别为62.8%和9.0%。这一实验结果说明,等离子体与Ag/CeO2催化剂在催化氧化空气中苯的过程中产生了协同效应,等离子体产生的活性自由基在Ag/CeO2催化剂催化氧化苯的氧化-还原循环过程中起到了至关重要的作用。     

不同温度下CeO2预煅烧对甲醇氧化反应中Pt/CeO2–C电催化剂性能的影响

Pt/CeO₂–C catalysts with CeO₂ pre-calcined at 300–600°C were synthesized by combining hydrothermal calcination and wet impregnation. The effects of the pre-calcined CeO₂ on the performance of Pt/CeO₂–C catalysts in methanol oxidation were investigated. The Pt/CeO₂–C catalysts with pre-calcined CeO₂ at 300–600°C showed an average particle size of 2.6–2.9 nm and exhibited better methanol electro-oxidation catalytic activity than the commercial Pt/C catalyst. In specific, the Pt/CeO₂–C catalysts with pre-calcined CeO₂ at 400°C displayed the highest electrochemical surface area value of 68.14 m2·g?1 and I_f/I_b ratio (the ratio of the forward scanning peak current density (I_f) and the backward scanning peak current density (I_b)) of 1.26, which are considerably larger than those (53.23 m2·g?1 and 0.79, respectively) of the commercial Pt/C catalyst, implying greatly enhanced CO tolerance.     

微波促进的烷基苯的氧化反应

在微波辐射下 ,CeO2 /SiO2 催化烷基苯与溴酸钠发生氧化反应 ,高产率地得到芳香醛和芳香酮化合物