分子阿秒超快动力学精密测量与调控

少周期飞秒脉冲激光和桌面化极紫外阿秒光源的发展为在原子分子层面探究电子和原子核超快运动提供了飞秒到阿秒时间尺度的探测标尺。围绕双光子干涉阿秒拍频重构技术、阿秒条纹相机技术、阿秒钟技术以及阿秒瞬态吸收光谱技术等不同的阿秒测量谱学方法，主要梳理了飞秒和阿秒光脉冲在分子电离解离超快精密测控领域的最新进展，探讨了分子化学键断裂重组过程中的电子跃迁、电荷转移、电子-电子关联、电子-原子核振转耦合等超快动力学行为。     

利用超快扫描隧道显微镜研究原子尺度上的电荷动力学

正许多微观物理化学过程发生在皮秒和飞秒量级,传统的扫描隧道显微镜(scanning tunneling microscope, STM)能够以原子级分辨观察表面结构和电子态,但其时间分辨率不足以解析皮秒和飞秒尺度的超快动力学过程.超快STM结合了STM的空间分辨率和超快光学的时间分辨率,可以实现原子级分辨率的飞秒光谱学,并用于单原子、单分子、单电子和单自旋的非平衡动力学研究.本文首先介绍了超快STM技术的发展,以及我们在这个研究方向上的进展.随后,将超快STM技术应用于光催化材料金红石型TiO2(110)表面上单个极化子的非平衡动力学研究,揭示了     

甲烷在超快激光脉冲中的中性解离

在场强为10^13~14 W/cm²的飞秒激光的作用下, 甲烷分子能解离成中性碎片. 提出一种机理解释这个新现象, 即甲烷分子首先被多光子激发到超激发态, 后者再解离成中性碎片. 采用准二原子模型, 用Morse势能曲线来描述超激发态甲烷分子, 并且在这些势能曲线上, 使用准经典轨线的方法研究了超激发态分子的解离动力学, 从而解释了在超快激光脉冲中甲烷分子的中性解离过程.     

高重复频率高次谐波驱动源技术

超快驱动光源技术的不断进步激发了极紫外阿秒脉冲在原子分子的精密光谱学及超快动力学研究中的巨大潜力.本文回顾了高重复频率飞秒激光驱动高次谐波产生的发展历程,并以高重复频率极紫外光源的应用为切入点梳理了钛宝石激光系统、掺镱光纤激光系统以及掺镱全固态激光系统等驱动光源的参数特点、适用范围以及发展趋势等.最后,提出了用以驱动兆赫兹量级重复频率高次谐波产生的紧凑型全固态放大方案.     

阿秒脉冲产生的技术原理及进展

随着超短脉冲激光技术的快速发展,人们观察超快动力学的视野从飞秒领域跨入到阿秒领域.由于电子绕氢原子核转1圈的时间大约为1.5×10-16 s,即150 as,因此阿秒激光脉冲的出现为人类提供了打开原子内部动态世界大门的钥匙,成为21世纪激光物理与技术最重要的进展之一.经过多年的不断创新和突破,阿秒脉冲产生技术从最初只能...     

多电子动力学的强场调控与阿秒探测

作为一种新型的超短极紫外/软X射线相干光源,阿秒脉冲推动了物质科学的新发展.它使得人们可以深入物质内部,对各种原子尺度的微观过程,以电子运动的自然时间尺度(1 as～10-18s)实现前所未有的时空分辨和超快调控.阿秒脉冲的产生和应用与强激光脉冲驱动的物质内电子亚周期的超快动力学密切相关.对其的研究,有助于在时域、相位...     

激光在快化学中的应用

许多有用的化学反应是缓慢的,需要数小时才能完成。然而,许多其它一些在气体或液体中进行的反应在不足一秒之内就进行完毕。研究化学反应快慢(叫做反应动力学科学)的化学家把这类反应看作是快反应。但是过去的十年中,脉冲激光技术的发展使得化学家能够观察反应时间短于十亿分子一秒(一个毫微秒)的超快化学反应。现在,我们可以买到能够产生微微秒脉冲的激光器。确实,新泽西贝尔电话实验室的查克·尚克(Chuck Shank)及其同事目前已经制成仅仅持续几个毫微微秒的激光脉冲。快化学反应首次成为可能是在1949年。当时在剑桥大学的罗伯特·诺里什(Robert Norrish)和乔治·波特(George Porter)提出这样的思想:用大功率的闪光使分子裂解进而分析所形成的碎片。这一技术即所谓的闪光光解使得诺里什和波特获得了1960年的诺贝尔奖。     

阿秒光源在材料领域的应用

21世纪以来,阿秒(attosecond,1 as=10-18 s)技术从诞生逐渐走向快速发展,为我们带来了前所未有的时间分辨(time-resolved)探测能力.以往飞秒(1 fs=10-15 s)泵浦-探测(pump-probe)超快光谱技术被广泛应用于材料的超快动力学研究,其脉宽和光子能量可以很好地研究由外层电...     

非绝热量子动力学模拟方法及其在凝聚态体系中的应用

密度泛函理论(density functional theory, DFT)可以准确地预测由电子和原子核组成的普通物质的基态电子结构,而当涉及量子体系含时演化的模拟时,比如模拟超快激光与分子或凝聚态体系相互作用的激发态动力学过程,就需要发展实时密度泛函理论(real-time time-dependent density functional theory, rt-TDDFT)和非绝热动力学相结合的新颖计算方法.本文介绍了基于rt-TDDFT的Ehrenfest动力学方法,并结合路径积分分子动力学提出了RPTDAP量子动力学方法. RP-TDAP方法引入了非绝热效应和原子核的量子效应,可以对电子波函数和原子核波包构成的耦合系统进行量子化动力学模拟.这些方法使我们不仅可以准确地理解激发态电子结构、电声相互作用、光致电荷传输、光化学反应等非绝热过程的内在机理,而且可以超越平均场理论给出一个全新的视角来描述原子核的量子行为.本文还应用这些方法研究了几个重要的非绝热动力学现象,说明这些方法可以广泛地用于复杂体系的量子激发超快动力学研究.     

过渡金属配合物非绝热动力学模拟的新进展

过渡金属配合物由于其特殊的激发态性质,在能源、材料、生物等领域有着广阔的应用前景.对其激发态性质和微观动力学的深入理解不仅需要借助于超快的时间分辨光谱技术,还需要结合高精度的非绝热动力学模拟.然而,由于该类体系激发态比较复杂,相应的非绝热动力学模拟方法仍有待进一步发展.为此,我们简要回顾了目前该类体系非绝热动力学模拟方法的进展与这些方法的一些局限性,在此基础上,重点介绍了本课题组所发展并程序化了的一种高效的基于含时密度泛函理论(TD-DFT)的广义最少面跳跃方法.该方法可以在TD-DFT水平下模拟相同自旋态之间的内转换过程以及不同自旋态之间的系间窜跃过程.利用新发展的方法,我们系统地研究了一系列过渡金属配合物超快的激发态动力学过程,如铱(III)配合物的电子-空穴转移过程,以及金(I)配合物超快的系间窜跃过程,模拟结果不仅与已有的实验数据相吻合,还提供了许多这些超快过程新的机理信息.该方法的发展为研究过渡金属配合物的激发态动力学提供了强有力的理论模拟工具.     

磁有序结构的太赫兹光谱——自旋极化的THz波激发、色散和相干控制*

综述了利用THz 脉冲的磁场与磁有序结构相互作用, 实现对磁有序结构中自旋极化的激发及研究自旋极化的弛豫动力学;结合作者最近的研究工作,介绍了利用THz 脉冲实现对磁有序结构中自旋极化的相干控制;最后对相关研究进行了展望。     

湍流作用下水力空化气泡内温度演变的动力学分析

以水为工作介质, 在综合考虑液体可压缩性、液体表面张力、液体黏性、气泡内外热交换及气泡内部存在水蒸气的情况下, 采用动力学方法对湍流压力场驱动下水力空化气泡内的温度演变及影响因素进行了研究. 分析了液体中空化热效应产生的原因及空化泡平衡半径、孔板水力空化反应器运行与结构参数等对空化泡溃灭温度的影响规律, 拟合得到了各影响参数与空化泡溃灭温度之间的显著函数关系式. 研究结果可为水力空化反应器的优化设计及水力空化技术的发展和应用提供理论指导与技术支撑.     

论我国高速铁路技术创新发展的优势

论述我国2004~2010年高速列车技术快速发展的成就、科学基础和重大意义.着重讨论高速列车国家技术创新体系的形成和所发挥的作用.作为这一创新体系理论指导的是一门新学科:高速列车大系统动力学.对这一新学科近几年取得的突破性进展和在建立高速铁路技术标准体系方面所起的作用,做了简要的介绍.并在此基础上,从技术层面,论述了我国创新发展高速铁路技术的特有优势.     

我国高校科技成果转化的障碍与对策

高校与社会主义市场经济接轨的重要内容之一，是加速科技成果向现实生产力的转化．本文运用系统论的观点和方法，在分析高校科技成果及其转化特点的基础上，针对目前高校科技成果转化过程中存在的内外部障碍因素进行了系统剖析，指出识别转化的障碍因素固然重要，但具体分析导致障碍的原因更重要．进而提出了推动与加速高校科技转化进程的若干对策建议，强调政府、高校、企业三方的协调配合及各转化环节的有机联系，对于在市场经济条件下激发高校科技活力具有理论、现实及政策意义     

O+DT体系分子反应动力学的非对称性

基于考虑了氢同位素效应的DTO(1A1)分子的多体展式分析势能函数,用准经典的Monte-Carlo轨迹法研究了O+DT(0,0)体系的分子反应动力学过程.结果表明,在碰撞能较低时(<209.20kJ/mol),可以生成长寿命DTO(1A1)络合物,并且该络合反应是有阈能反应,这一结论与用多体项展式理论计算的DTO分子势能曲线结果一致.随碰撞能增加,逐渐出现置换产物OT和OD,最终分子被完全碰散成D,T和O原子,而且反应O+DT(0,0)→OT+D,O+DT(0,0)→OD+T和O+DT(0,0)→D+T+O也是有阈能反应.由于D和T原子的同位素效应,置换产物OD与OT的反应特征存在非对称性.     

30 nm染色质纤维高级结构的研究进展

真核生物的遗传物质DNA以染色质形式通过逐级折叠压缩存在于细胞核中。DNA缠绕组蛋白八聚体形成核小体,相邻的核小体由连接DNA串联起来形成染色质的一级结构：核小体串珠结构(beads-on-a-string)。一级结构进一步折叠形成30 nm染色质纤维。近30多年来,30 nm染色质纤维高级结构的解析一直是困扰分子生物学家们的一大难题。研究者利用电镜和X射线晶体学等生物物理学方法对30 nm染色质纤维结构进行研究,提出30 nm结构的两大模型：螺线管(solenoid)模型和Z字结构(zig-zag)模型。笔者综述了30 nm染色质纤维结构解析方面的研究进展,并着重阐述最近利用冷冻电镜方法解析的30 nm染色质结构,即以四个核小体为结构单元的左手双螺旋结构模型,最后对30 nm染色质纤维在体内是否存在,以及它在表观遗传调控中可能发挥的重要作用等问题进行了讨论和展望。     

时变线性/非线性结构参数识别及系统辨识方法研究进展

对线性时变结构系统参数识别方法进行了简要回顾, 总结了时频分析方法、时间序列分析方法以及子空间方法近几年国内外相关研究进展, 重点介绍了子空间方法用于时变结构系统模态参数识别方法相关研究成果. 介绍了用于非线性时变系统辨识的主要的神经网络方法, 以及基于自回归滑动平均模型的时间序列分析方法. 最后指出了该领域研究中存在的一些问题和今后的主要研究方向.     

精密度的追求

锁模飞秒激光产生的光频梳完全革新了光频率的计数技术。有了它们，只需要一步就可以将光学频率和微波频率连接起来，它们还提供了长期缺失的光学原子钟的钟表机构。通过扩展时间和频率的度量衡学的极限，它们使基本物理定律新的检验成为可能。通过用铯原子钟的微波频率对氢原子和其他原子的光学共振频率的精密比较，将确定基本物理常数可能的缓慢变化的灵敏度极限。光学高次谐波的产生将频梳技术扩展到极端紫外，开启了精密激光光谱学新的光谱领域。频梳技术也通过对超快激光脉冲的电场的控制成为阿秒(attosecond)科学的关键。     

生命科学用原子力显微镜之原理与应用

本文在简单介绍原子力显微镜（AFM）成像原理及其特点的基础上，主要从AFM对核酸、蛋白质和细胞微生物的表面特性、内部结构、分子细胞间的相互作用及其动态观察、单分子操纵以及分子识别等方面的应用加以举例介绍。随着科学技术的发展，AFM的不断改进与完善，AFM必将成为生命科学研究的重要手段之一。