城市河岸带绿地N2O和CH4排放对硝态氮输入的短期响应研究

为了探讨氮输入对城市河岸带绿地温室气体N_2O和CH_4短期排放的影响,采用静态箱-气相色谱法系统测定了不同季节上海市典型城市河岸绿化带草地输入硝酸盐(NO_3~-)后N_2O和CH_4排放通量的短期(3-5d)时间变化特征,并同时测定了气温、光照强度、不同深度地温和土壤的理化性质.结果表明,NO_3~-的输入在短期内可以显著增加春夏秋季N_2O、春夏季CH_4的排放通量,而在其他季节变化不明显;季节是影响N_2O和CH_4排放的主要因素,NO_3~-输入对N_2O排放具有显著影响且可以降低季节影响强度的显著性.在无NO_3~-输入的情况下,N_2O的排放通量和气温、地温相关性不显著,但随着输入量的增加,相关性程度逐渐增强;而CH_4在较低NO_3~-输入量(<3.18g N·m~(-2))下其排放通量和地温不具有显著相关关系(P>0.05),而在较高输入量下,则具有显著的正相关关系(P <0.05),说明NO_3~-输入后短期内地温是影响河岸带绿地温室气体产生的重要的季节性因子,因此探讨氮输入对湿地温室气体排放的影响应考虑其时间变异性.     

不同土地利用类型土壤温室气体排放对温湿度的响应

针对我国南方红壤(江西鹰潭孙家坝小流域)4种不同土地利用类型,在2019年6—10月开展了室内土壤温湿度控制实验,采用温室气体分析仪(Picarro-G2508)结合静态箱法对土壤温室气体(CO_2、CH_4、N_2O)排放通量进行同步实时监测,以研究全球气候变化背景下不同土地利用类型土壤温室气体排放差异及其对温湿度的响应.结果显示,4种土地利用类型土壤的全球增温潜势(global warming potential,GWP)从高到低依次为稻田、橘园、林地、旱地,表明稻田土壤温室气体排放对全球变暖贡献最大.温控实验中,土壤呼吸(CO_2排放)与土壤温度呈显著正指数相关关系(p0.01),且4种土地利用类型土壤呼吸的温度敏感系数Q_(10)值分别为林地2.61、旱地2.51、橘园3.12、稻田3.17.其中,稻田土壤呼吸的温度敏感度最高,表明稻田土壤具有较高的CO_2排放潜力,而CH_4、N_2O排放与土壤温度的相关性不显著.湿度控制实验中,土壤CO_2排放随土壤湿度增加而先升高后降低,并在土壤湿度20%GWC (gravity water content)时达到最大;稻田土壤CH_4排放与土壤湿度正相关(R~2=0.887 5),但其他3种土地利用类型土壤CH_4排放与土壤湿度不相关;4种土地利用类型土壤N_2O排放通量均随土壤湿度的增加呈先增后减趋势,并在土壤湿度为25%GWC时达到峰值.     

4种湿地植物对复合垂直流人工湿地N_2O排放的影响

采用静态箱-气相色谱法对4种植物(菖蒲、美人蕉、风车草和水葱)的复合垂直流人工湿地N_2O排放通量进行观测,并检测进出水总氮(TN)指标。研究结果表明:4种植物湿地TN去除率随着季节的变化趋势基本相同,先上升后波动下降,12月份和1月份达到最低,且风车草湿地TN去除率较高,为77.98%;菖蒲、水葱湿地的下行池排放通量比上行池的高,美人蕉湿地上行池排放通量比下行池的高,风车草湿地上、下行池排放量相差不大;风车草、菖蒲、美人蕉和水葱这4种植物湿地的N_2O平均排放通量分别为162.80,99.35,84.62和82.56μg/(m~2·h);复合垂直流人工湿地系统总体上表现为大气中N_2O的排放源,只有水葱湿地在12月份下半月表现为N_2O的弱吸收汇;菖蒲、美人蕉和水葱湿地的TN去除负荷与N_2O平均排放通量的比值KTN/N_2O随时间变化较大,风车草湿地K_(TN/N_2O)变化相对平缓,且较低;菖蒲、美人蕉湿地在11月份上半月以及水葱植物在12月份上半月的K_(TN/N_2O)较高,即在这些时间段内人工湿地菖蒲去除污水中相同量的TN,排放出的N_2O较少;在复合垂直流人工湿地污水处理植物选种中,菖蒲和美人蕉植物较合适。     

温室气体及常用研究方法

温室气体是指大气中能够引起温室效应的气体成分,主要包括水汽、CO_2、CH_4、N_2O以及由人类活动产生的氟利昂或氯氟烃类化合物(CFCs)、氢代氯氟烃累化合物(HCFCs)、氢氟碳化合物(HFCs)、全氟碳化合物(PFCs)、六氟化硫(SF6)等物质。近几十年来人类活动对CO_2、CH_4、N_2O的影响较大,导致其浓度不断升高,被认为是最重要的三种温室气体。主要介绍了大气中三种最重要的温室气体和常用研究方法,以及各种方法的优缺点,以期为今后温室气体研究提供参考。     

南宁市南湖湿地秋季水-气界面温室气体(CO_2/CH_4)通量及其影响因子

城市湿地是湿地生态系统碳循环的重要组成部分,研究城市湿地温室气体(CO_2/CH_4)排放特征及其影响因素对区域的碳平衡估算以及控制温室气体排放具有重要的意义。于2019年11月到2020年1月(秋季)利用密闭箱-气相色谱法对南湖湿地水气界面(CO_2/CH_4)通量进行了观测,结果表明,南湖秋季水-气界面CO_2平均通量为-184.73±400.14 mg CO_2/m~2·h,整体为大气CO_2的汇,南湖秋季水-气界面CH_4平均通量为0.96±2.2 mg CH_4/m~2·h,整体为大气CH_4的源。水体溶解性无机碳是影响南湖秋季水气界面CO_2通量最重要的影响因子,溶解性总磷是影响南湖秋季水气界面CH_4通量最重要的影响因子,南湖湿地秋季固定249.96t CO_2当量的含碳温室气体。     

煤层注N_2促排瓦斯时效性实验研究

为了研究煤层注弱吸附性气体强化瓦斯排放的过程和效果,利用自行搭建的煤层注气驱替实验装置,进行了注N_2驱替CH_4实验.实验结果表明:注N_2驱替煤层CH_4具有时效特性,排出CH_4体积分数逐渐衰减,流量先升后降.注气压力对驱替CH_4效果显著,注气压力越高,驱出CH_4体积分数衰减越快,驱出气体流量越大,增流效应越明显;相同时间内,注气压力越高,累计驱出CH_4体积越大,促排效果越明显.结合实验过程中二元气体物理状态变化规律,认为注N_2促排煤层CH_4机理有:气体的置换作用、气流的携载作用和气流的稀释扩散作用等.     

气体组分对绝热甲烷化反应影响模拟计算

采用Aspen Plus模拟软件,通过理论假设和模型简化,选取典型甲烷化反应原料气体,进行气体组分对绝热甲烷化反应影响的模拟研究,研究结果表明:绝热甲烷化反应器出口温度随H_2、CO浓度增加而增加,随CH_4、CO_2、N_2和H_2O浓度增加而降低,其中CH_4和H_2O的变化影响较为显著。∑CO+CO_2的总碳转化率随CO、CO2浓度的增加而降低,随H_2浓度增加而快速增加。     

聚醚酰胺CH_4/N_2气体分离膜

为了有效分离CH_4与N_2以提高煤层气的利用率,用溶剂挥发法制备了聚醚酰胺(Pebax3533)气体分离膜.通过红外光谱,差示扫描量热仪以及原子力显微镜对膜结构进行了表征,并考察了不同压力、温度条件下CH_4、N_2单气体渗透性能以及0.1 MPa、25℃条件下混合气的体积分数变化情况.结果表明:随温度升高,CH_4与N_2单气体的渗透性都增大,而CH_4/N_2选择性降低;随压力增大,CH_4与N_2单气体的渗透性都减小,而CH_4/N_2选择性提高.经过膜分离后的混合气,N_2的体积分数由80%降低到61.7%,而CH_4的体积分数则由20%提高到38.3%,达到煤层气发电应用要求.     

含水量对干酪根中多组分气体吸附和扩散的影响：分子模拟研究

应用Materials Studio(MS)软件构建了3种不同含水量(水分子质量分数0%、3%、5%)的干酪根模型,基于巨正则蒙特卡洛(GCMC)和分子动力学(MD)方法对不同含水量干酪根模型中多组分气体(CH_4、CO_2和N_2)竞争吸附、扩散规律以及吸附体系的总能量变化进行了研究。结果表明:随着干酪根中含水量的增加,纳米孔隙中水分子毛细凝聚效应增强,多组分气体在干酪根中的吸附量及扩散系数均降低。当吸附体系中吸附质分子数增加时,体系释放的能量逐渐增大而总能量减小,增加含水量会抑制体系总能量减小。升高温度会抑制多组分气体的吸附而促进多组分气体的扩散,反之增大压力能够促进多组分气体的吸附而抑制其扩散。由于气体吸附数量与分子动力学直径成反比,在竞争吸附中,CO_2的存在会大幅降低干酪根对CH_4和N_2的吸附。同温同压下,CH_4、CO_2和N_2在含水干酪根中的吸附量以及平均等量吸附热大小关系均为CO_2CH_4N_2,而扩散系数大小关系为CO_2CH_4N_2,扩散活化能的大小关系为CO_2CH_4N_2。研究从微观角度揭示了多相(气相和液相)、多组分气体(CH_4、CO_2和N_2)在页岩干酪根中的竞争吸附和扩散特性,其结论可为页岩气的高效开采提供一定的理论依据。     

大气中甲烷和氧化亚氮排放量与有机成分和无机成分的关系

农用肥料中有机成分和无机成分的应用对温室气体的排放量起着重要作用,为了研究农用肥料中有机成分和无机成分的应用对温室气体的排放量不良影响,试验采用静态箱方法研究有机和无机肥料施用方式对温室气体排放量影响.试验分3个处理:1)不施肥(CK);2)施尿素无机肥;3)施牛粪有机肥,共设置9个小区.结果表明:施肥后,肥料施用处理的土壤CH_4、N_2O累积排放量较不施肥处理显著提高(P0.05),施用有机肥较施用无机肥土壤CH_4、N_2O累积排放量提高.     

植物多样性对湿地氨挥发和温室气体排放的影响

为了综合评估植物多样性对湿地氨挥发和温室气体排放的影响,笔者调查研究了杭州西溪湿地常见物种香菇草(Hydrocotyle vulgaris)和粉绿狐尾藻(Myriophyllum aquaticum)的单种及混种系统的氨挥发、甲烷(CH4)和氧化亚氮(N2O)排放、氮浓度及植物生物量.研究结果表明:混种系统比单种系统降低了87%的氨挥发通量;混种系统比单种系统降低了67%的N2O通量;混种系统的植物生物量比单种系统增加了84%;物种特性对湿地氨挥发和温室气体排放等生态系统功能无显著影响.这些结果表明在湿地生态系统中,混种系统可以有效减少氨挥发和温室气体排放,并提升湿地的固碳能力.     

AlPO-18分子筛膜在N_2/CH_4体系中的分离性能研究

采用廉价的N,N-二异丙基乙胺(DIPEA)为结构导向剂,通过2次水热合成法,在大孔管状莫来石支撑体上成功制备出具有N_2/CH_4分离性能且重复性良好的AlPO-18分子筛膜.对合成的AlPO-18分子筛膜进行了不同单气体的渗透性能测试;考察了测试压力及温度对N_2、CH_4在AlPO-18分子筛膜上的气体渗透行为影响.在303 K及0.1 MPa压差测试条件下,性能最佳的AlPO-18分子筛膜对N_2的渗透速率及N_2/CH_4的理想选择性分别为0.91×10~(-7) mol·m~(-2)·s~(-1)·Pa~(-1)和7.9.     

一种新型的催化反应及其机理

通过对金属冠醚[Fe_6~Ⅲ(C_(12)H_9N_2O_5)_6(H_2O)_2(CH_3OH)_4]和[Fe_6(C_(12)H_8N_2O_5Cl)_6(H_2O)_4(CH_3OH)_2]反应体系的分析,认为水杨酸基双酰肼羧酸的酯化是一种新型的由金属冠醚自身进行的内部酯化反应,并将这种酯化反应定义为内部自催化反应.对于18-MC-6金属冠醚[Fe_6(C_(12)H_9N_2O_5)_6(H_2O)_2(CH_3OH)_4],在其内部自催化反应中,反应物为[Fe_6(C_(10)H_6N_2O_3-COOH)_6(H_2O)_2(CH_3OH)_4],其中主要配体(Z)-H_4shcpa具有羧酸基团(—COOH).作为酯化反应的功能基团—COOH,通过与铁离子的配位,再与具有活性的配位甲醇结合,生成酯化合物(Z)—H_3mshcp,最终得到内部自催化反应产物[Fe_6~Ⅲ(C_(10)H_6N_2O_3—COOCH_3)_6(H_2O)_2(CH_3OH)_4].其中,内部自催化反应的催化中心应是铁离子.     

流化床燃烧中N2O生成机理与减排技术

循环流化床(CFB)由于煤种适应性好、负荷调节能力强、污染物排放低等优点近些年获得越来越广泛的应用,然而N_2O排放浓度较高成为制约循环流化床应用的一大因素,因此对N_2O的生成机理以及影响因素进行调研、总结N_2O的减排措施是十分必要的。本文探讨了在循环流化床燃煤中N_2O的生成机理,并对煤的各项性质、床温、过量空气系数等影响N_2O排放的因素进行分析,从各类影响因素出发对现有的N_2O减排技术进行归纳总结,最后对反向分级、混燃生物质及CFB解耦燃烧技术进行了前景展望。     

用于CH_4/N_2分离的高效活性炭制备及其吸附平衡和动力学研究

以椰壳为活性炭原材料,通过高温炭化、对KOH活化条件进行优化,制备出高比表面积活性炭,并采用CO_2二次活化提高微孔材料对CH_4/N_2的吸附选择性,研制出高效吸附分离CH_4/N_2的椰壳活性炭。采用磁悬浮热天平测量了303~363K、0~1 000kPa下CH_4和N_2在所制备的高效椰壳活性炭上的吸附等温线,采用Toth模型对吸附平衡数据进行拟合,获得模型参数和吸附热等动力学参数。建立等温、无动量损失的双分散二级孔结构扩散模型,采用稀释穿透曲线法研究了CH_4和N_2在此高效椰壳活性炭上的吸附动力学。最后,通过固定床吸附分离CH_4/N_2的实验,研究了椰壳活性炭动态吸附分离CH_4/N_2机理,为优化设计CH_4/N_2吸附分离过程提供基础理论依据。     

土壤颗粒及元素效应研究进展

根据国内外研究土壤颗粒的文献资料。综合分析了不同大小土壤颗粒中元素的分布和形态、有机碳在不同颗粒中的转移机理及周转时间、不同大小的颗粒对管理的反应、土壤质地与气候变化、土壤理化性质对CO_2、CH_4、N_2O排放的综合影响的研究进展情况,并提出展望.     

ATLAS-AMP3四极质谱计对不同气体测量特性的校准

本文提供了四极质谱计ATLAS-AMP 3对六种气体:N_2、Ar、H_2、O_2、CH_4和H_2O的测量特性的校准数据。在校准过程中,气体分压强的测量,采用以电容薄膜规为标准规来校准BA型电离规,并由BA规来测量。实验结果表明:在高的次级电子倍增电压下,各种气体的质谱碎片峰信号与主峰信号比值才趋于常数;气体分压强与主峰输出信号的比值随次级电子倍增电压增大而急剧减少。     

溶氧波动对湖泊沉积物氧化亚氮产生和氮物质转化的影响

沉水植物光合呼吸作用能够造成浅水湖泊溶氧(dissolved oxygen,DO)浓度的昼夜变化,并可能对湖泊氮物质转化和氧化亚氮(N_2O)排放产生影响.研究了短期DO浓度变化对富营养化浅水湖泊沉积物N_2O产生和N物质转化的影响.结果表明,相对于空白对照组(DO浓度为3.0~4.0 mg/L时),当处理组水体DO浓度昼夜波动为2.0~12.0 mg/L时,水体N_2O浓度和沉积物N物质含量均出现显著变化,其中处理组N_2O浓度显著高于空白对照组,而氮气(N_2)浓度则明显降低.此外,处理组水体和沉积物总氮(total nitrogen,TN)和氨氮(NH_4-N)浓度均显著降低,而硝态氮(NO_3-N)浓度则呈现增加趋势.实验结束后,处理组沉积物潜在氨氧化率、潜在亚硝酸氧化率、潜在硝化速率和潜在反硝化速率都显著上升.     

玉米芯活性炭的CH_4/N_2吸附分离性能研究

煤层气中CH_4/N_2的吸附分离是变压吸附分离领域的难题之一,高性能吸附剂的制备是解决这一问题的关键。以玉米芯为原料,KOH为活化剂,采用一步炭化法制备得到玉米芯活性炭,并探究活化温度对活性炭孔结构、表面性质及CH_4/N_2吸附分离性能的影响。采用FTIR,SEM,XPS,N_2吸附-脱附等方法对活性炭的元素组成、孔结构和表面性质进行表征,并采用Freundlich等温式对25℃下活性炭的CH_4和N_2吸附等温线进行拟合。结果表明,随着活化温度的升高,活性炭比表面积、微孔比表面积和微孔孔容均增加,而表面含氧官能团的含量有所下降。在25℃,100 kPa条件下,活性炭对CH_4和N_2的吸附量与0.47～0.90 nm的微孔孔容有关;而CH_4/N_2平衡分离比与V_(0.47～0.55 nm)/V_(0.47～0.90 nm)和表面含氧官能团的含量有关。活性炭AC-T700具有最高的CH_4吸附量(35.3 cm~3/g),同时CH_4/N_2平衡分离比达到3.5.     

Fischer-TroPsch柴油与正丁醇混合燃料的非常规排放特性

为了分析F-T柴油及其与正丁醇混合燃料对柴油机非常规排放特性的影响,以0~#柴油、F-T柴油及F-T柴油正丁醇混合油为燃料,在增压中冷四缸柴油机上进行了外特性试验;并利用FTIR多组分气体测试仪检测柴油机的甲醛、1,3-丁二烯、二氧化碳(CO_2)、一氧化二氮(N_2O)和甲醇等非常规排放特性。分析结果表明:与柴油相比F-T柴油及其混合燃料可以降低甲醛、1,3-丁二烯、CO_2和N_2O四种非常规排放,甲醇排放略有升高未超过3.11×10~(-6)(ppm),随着正丁醇掺混比例的增加甲醛、1,3-丁二烯、CO_2、N_2O降低的幅度增大,甲醇排放降低。F-T柴油及其混合燃料可以降低柴油机的非常规排放,是煤基和生物质燃料组成的新型替代燃料。