同步辐射EXAFS研究MoY分子筛催化剂结构

Mo与Y分子筛中阳离子交换制备的MoY双功能催化剂在石油化工上得到广泛的应用,由于Mo的电负性较大,缺乏能够稳定存在于水溶液中的金属阳离子Mo~(n+),无法通过常规的水溶液离子交换法将Mo直接引入分子筛笼中.文献中曾报道了许多途径制备MoY分子筛的方法,主要有Mo酸盐浸渍法,金属Mo络合物吸附再分解.Fierro等注意到已结合在分子筛表面上的Mo氧化物在高温水蒸汽下可以生成氧Mo离子,它们在适当的条件下能     

水氧化催化剂的研究进展

通过光解水获取清洁能源氢气是缓解人类能源紧缺的重要途径,而水的氧化作为该反应的瓶颈限制着光解水的实现.科研工作者致力于该领域的研究并取得了一定的进展.本文结合水氧化催化剂的研究进展,从金属中心和配体的选择、空间结构的影响和自组装的优势等4个方面介绍了水氧化催化剂的研究进展.     

含La的SiMCM-41的合成及其水热稳定性

1992年Mobil公司首次报道了孔径在2～10nm之间的人工合成中孔MCM-41系分子筛,无论作为催化剂还是主客体化学的主体,都有着诱人的应用前景。但目前需要解决的重要问题之一是提高其水热稳定性。本文首次研究了将稀土La引入中孔SiMCM-41中的合成,并讨论其水热稳定性,实验结果表明La(Ⅲ)的引入可明显地改善MCM-41的水热稳定性。     

微波场中NaA 型分子筛膜的快速合成

应用微波加热技术成功地合成了ＮａＡ型分子筛膜,在微波场中ＮａＡ型分子筛膜合成仅需１５ｍｉｎ,晶化速度较常规加热合成提高１０倍以上。扫描电子显微镜表征显示,微波加热合成的ＮａＡ型分子筛膜中分子筛晶粒大小均匀,分子筛膜的厚度μｍ,较常规加热合成的ＮａＡ型分子筛膜薄。     

A型分子筛膜的研究进展

就A型分子筛膜的制备方法、制备过程中各种因素对成膜性能的影响、表征手段、应用范围等进行了综述,并提出了今后发展的建议.     

A型分子筛膜的研究进展

就A型分子筛膜的制备方法、制备过程中各种因素对成膜性能的影响、表征手段、应用范围等进行了综述,并提出了今后发展的建议。     

电泳法在致密金属表面合成A型分子筛膜

采用电泳法在致密金属表面合成了A型分子筛膜; 采用XRD和SEM方法表征了膜的性质; 研究了电位大小对合成A型分子筛膜的影响, 提出了在电场中分子筛膜的生长机理. 结果表明, 在电场力的作用下, 反应液中带负电的分子筛粒子均匀、快速地迁移到阳极金属表面形成分子筛膜, 因而可以快速地在致密金属表面合成均匀、致密的分子筛膜. 电位大小对分子筛膜合成有重要影响, 当外加电压为1 V时, 致密金属表面可以合成非常均匀、致密的A型分子筛膜.     

介孔分子筛SBA-15负载的双亚胺镍催化剂的合成及乙烯聚合

应用新型介孔分子筛SBA-15为载体, 成功地对后过渡金属镍双亚胺催化剂进行了物理和化学负载, 并应用元素分析, 等离子体发射光谱(ICP), FT-IR和X射线粉末衍射(XRD)等对载体催化剂进行了表征. 乙烯聚合结果表明, 载体催化剂不仅具有镍双亚胺均相催化剂的高活性, 而且由于载体孔道效应生成了纤维状聚乙烯, 同时聚合物的分子量和分子量分布较均相催化剂有大幅度提高.     

FeY分子筛中Fe状态的研究

杂原子沸石研究中,Fe的引入已显示其特有性能,如增加芳烃、烯烃的选择性,失活较慢,较强抗毒能力等。对于二次合成含Fe沸石,Fe存在的状态以及如何区分骨架位与非骨架位的Fe,一直是国内外学者感兴趣的课题。本文结合电子顺磁共振(ESR)和M(?)ssbauer谱(MBS)对酸性介质中二次合成的FeY分子筛进行研究,结果表明,合成样品中约有一半的Fe以四面体配位形式存在于沸石骨架位,在加热处理过程中逐渐脱水形成FeO_4四面体并进入沸石骨架的脱铝位。450℃以前骨架位上的FeO_4四面体是稳定的,500℃时已有部分FeO_4从骨架位迁移至非骨架位,继续提高加热处理温度,更多的Fe脱出骨架位,直至800℃,脱出沸石骨架的Fe将以氧化铁超细微粒存在,引起ESR谱中g=4.3信号重新增强.实验结果表明,ESR中g=4.3信号强度不仅与沸石骨架中FeO_4四面体的量有关,还与四面体配位Fe(Ⅲ)的水合程度以及非骨架的氧化铁超细微粒有关。     

分子筛中~(113)Cd的固体NMR研究

作为一种有效的多相催化剂,分子筛已被广泛地应用于石油化学工业中,有着极其重要的经济价值。对其结构与性能的研究一直是催化工作者的兴趣所在。前人曾初步考察了分子筛中Na~+、H~+、Tl~+、Li~+、K~+等阳离子的NMR行为。本文首次对X型分子筛中~(113)Cd核磁共振谱和它的动力学状态进行了探讨。发现脱水作用可使Cd~(2+)进入I位,而水合态下Cd~(2+)处于一种Cd_Ⅰ′(?)Cd_Ⅱ的换位运动之中。并估算了Cd~(2+)在各阳离子位上的布居数和交换运动速率常数。     

Fe(Ⅲ)/Y型沸石吸附一氧化氮的FT-IR研究

Fe(Ⅲ)/Y型沸石是近年来开发成功的常压渣油加氢裂化工业催化剂的主要成分,对其制备、Fe(Ⅲ)的状态和催化性能业已研究,但对其吸附一氧化氮的IR光谱尚未见文献进行过详细报道.本文对此进行了研究,观察到样品的预处理温度、吸附及脱附时间和Fe(Ⅲ)含量对Fe(Ⅲ)/Y型沸石吸附一氧化氮的IR光谱有较大影响,并提出在Fe(Ⅲ)/Y中Fe(Ⅲ)对沸石表面羟基的影响是其吸附一氧化氮行为变化的原因.本文的研究对该类型催化材料在NO_x分解或选择催化还原中的应用是重要的.     

载体型催化剂络合物的光声光谱法和热分析研究

一、引言 齐格勒-纳塔载体型催化剂的出现使聚烯烃树脂生产获得重大突破,因此对这类催化剂(TiCl_4/MgCl_2/D,其中D为给电子体,MgCl_2为载体)的结构研究也引起重视,我们以醋酸乙酯(EA)为给电子体合成了TiMgCl_6(EA)_4作为催化剂模型(即TiCl_4/MgCl_2/D),同时为研究其结构还合成了MgCl_2·2EA、(TiCl_4·EA)_2等络合物,本文利用光声光谱法可以不用制单晶,压片等处理且仅需少量原样进行测量的优点作了上述络合物的光声光谱图,同时做了热分析,对得到的信息与过去已进行的红外光谱、X射线光电子能谱、晶体结构相关联,则可推广应用于这类载体催化剂的表面结构分析。     

用CeHY-型分子筛催化剂对碳桥环开环反应的研究

碳桥环化合物以多种多样的形式,广泛地存在于自然界天然产物分子中。碳桥环化合物特别是中小环的碳桥环化合物,由于分子内部角涨力的存在,从稳定性上来讲是处于不利的地位。所以,在适当的条件下通过     

“工业4．O”环境下的预测型制造

李杰教授曾撰文说明“工业4．0”时代的新型制造模式，这里是我们对该文进行的全文编译。——编者     

钴催化剂制造过程中矽酸钴的生成及其影响

合成液体燃料的钴催化剂,除应具有一定的化学组成外,在参与合成反应之前,需用氢气还原,使其中的钴有55——70％成为金属状态,这样的催化剂在合成过程中始具有高度的活性。但过去在生产中曾有催化剂不易还原而造成活性低劣的情况。从检查湿的未成型及未乾燥的催化剂性能试验中,发现它们经过数日的放置,其出油性能远不及未放置的。根据这点启示,我们进行了湿的未成型催化剂的放置实验。实验结果显示了湿的催化剂放置日数越多,就越难还原,其活性下降也越利害。这就说明造成催化剂的还原困难,可     

质子型溶剂中Ln(OTf)3催化的有机反应研究进展

绿色化学是当前研究的热点。Ln(OTf)3是一种对水稳定的Lewis酸,可在水及质子溶剂等友好环境中催化许多有机反应,在绿色化学研究中备受关注。评述近年来镧系金属盐催化有机反应的概况和最新进展,对镧系金属催化的Diels-Alder(DA)反应、羟醛缩合反应、烯丙化反应、缩醛化反应、自由基反应等经典反应的绿色化研究进行了论述;并结合课题组在氮杂Diels-Alder,环化反应,亲电反应,固相合成及酶催化方面的研究成果,提出了今后研究的方向和热点。     

纳米La-Mn-O钙钛矿型氧化物催化剂上柴油机尾气碳颗粒催化燃烧性能的研究

使用柠檬酸络合法合成了纳米级La_1-xM_xMnO₃ (M = Li, Na, K, Rb; x = 0, 0.10, 0.25)钙钛矿型氧化物. 通过X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)和扫描电子显微镜等分析手段对La_1-xM_xMnO₃ 催化剂进行了表征; 在固定床微型反应器中评价了碱金属部分取代对钙钛矿型氧化物催化剂消除柴油机尾气中碳颗粒的氧化活性. 结果表明, 以碱金属部分取代LaMnO₃中的La³⁺, 钙钛矿型氧化物催化剂的氧化能力大大提高, 取代量x = 0.25时, 碱金属K的取代效果最佳, 氧化能力最强, 碳颗粒与催化剂松散接触时, 燃烧温度范围为285~430℃, 其与碳颗粒松散接触时的催化活性可与负载贵金属Pt催化剂媲美.     

气候系统模式中海-气-水通量交换的耦合方法

设计了一种在气候模式中处理海－气－水通通量交换的耦合方法,即先利用强恢复性盐度条件强迫海洋模式到平衡态,后加大盐度张驰系数（即弱恢复性条件）,积分模式到平衡态,接着将海表盐度强迫由弱恢复性条件转换到通量型条件,积分得到一平衡态海洋,在此基础上,把海洋模式与大气模式进行耦合,利用中国科学院大气物理研究所大气科学民地球流体力学国家重点实验室的涨－气陆耦合系统模式（ＧＯＡＬＳ）对上述耦合方案进行检验,结