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分子筛作为催化剂在石油化工过程中有着广泛应用,其结构和理化特性已被深入研究过。最近,亦有一些研究者用其修饰电极以研究电化学活性分子与离子的电化学现象,并用之制造传感器。但是,迄今为止,对分子筛自身的电化学性质没有人提及过,主要是因为分子筛既不能溶解也不能被稳定地分散到普通的小分子溶剂中。我们最近发现Nax和ZSM-5 相似文献
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《科学通报》2015,(16)
采用挤条成型的方法,通过添加造孔剂、黏结剂和水,制备了3种典型钛硅分子筛(Ti-MOR,Ti-MWW和TS-1)的成型催化剂,并研究了以H2O2为氧化剂,成型催化剂催化环己酮液相氨氧化反应的固定床工艺过程.首先考察了钛硅分子筛粉末在环己酮氨氧化间歇反应中的催化活性,发现3种钛硅分子筛的催化性能是Ti-MORTS-1Ti-MWW.其后在固定床连续反应器上,比较了这3种成型钛硅催化剂的催化性能,结果表明,Ti-MOR比TS-1和Ti-MWW表现得更为优异,这与间歇反应结果一致.另外,系统地考察了影响成型Ti-MOR分子筛催化该反应活性和肟选择性的因素.在最优化反应条件下成型Ti-MOR催化剂表现出非常出色的催化性能,环己酮转化率和环己酮肟选择性分别高于95%和99%.成型Ti-MOR催化剂在固定床连续反应的寿命评价实验中,可以实现连续运行360 h,环己酮的转化率保持在95%,肟的选择性高于99%,H2O2残留量为3%.积炭和部分活性位Ti的流失是造成催化剂失活的主要原因,失活的Ti-MOR通过在空气中823 K焙烧可以有效再生,再生催化剂的催化性能约为新鲜催化剂的80%,但对环己酮肟的选择性仍维持在99%以上. 相似文献
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作为一种有效的多相催化剂,分子筛已被广泛地应用于石油化学工业中,有着极其重要的经济价值。对其结构与性能的研究一直是催化工作者的兴趣所在。前人曾初步考察了分子筛中Na~+、H~+、Tl~+、Li~+、K~+等阳离子的NMR行为。本文首次对X型分子筛中~(113)Cd核磁共振谱和它的动力学状态进行了探讨。发现脱水作用可使Cd~(2+)进入I位,而水合态下Cd~(2+)处于一种Cd_Ⅰ′(?)Cd_Ⅱ的换位运动之中。并估算了Cd~(2+)在各阳离子位上的布居数和交换运动速率常数。 相似文献
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电泳法在致密金属表面合成A型分子筛膜 总被引:3,自引:0,他引:3
采用电泳法在致密金属表面合成了A型分子筛膜; 采用XRD和SEM方法表征了膜的性质; 研究了电位大小对合成A型分子筛膜的影响, 提出了在电场中分子筛膜的生长机理. 结果表明, 在电场力的作用下, 反应液中带负电的分子筛粒子均匀、快速地迁移到阳极金属表面形成分子筛膜, 因而可以快速地在致密金属表面合成均匀、致密的分子筛膜. 电位大小对分子筛膜合成有重要影响, 当外加电压为1 V时, 致密金属表面可以合成非常均匀、致密的A型分子筛膜. 相似文献
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<正>随着石油资源的短缺,甲醇制烯烃(methanol-to-olefins,简称MTO)反应作为可持续的非石油路线得到学术界和工业界的广泛关注. SAPO-34分子筛由于其独特的三维八元环孔道结构和适宜的酸性,在MTO转化中表现出较高的烯烃选择性,目前已被广泛用作MTO商业催化剂.然而, SAPO-34分子筛较小的孔口尺寸又会加剧分子筛笼内积碳物种的生成, 相似文献
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丙二酸和醛酮按Knoevenagel反应缩合生成α-烯酸,催化剂通常用吡啶等碱性物质。反应后需分离、回收催化剂和提取产物,步骤颇为繁杂。作者发现芳醛和丙二酸在分子筛催化下极易得到取代苄叉丙二酸化合物;脂肪醛和丙二酸在载有三乙胺的分子筛催化下,可得到β-烯酸,选择性高,是合成β-烯酸的简便方法。 相似文献
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分子筛中阳离子起着平衡骨架电荷的作用,其大小、所带电荷及所处位置对分子筛的催化及吸附性能有很大影响.~(23)Na核磁共振(NMR)能提供钠离子位置和化学环境的信息.这方面的工作主要集中于用~(23)Na NMR研究钠离子在A型、Y型,丝光沸石中的分布及水合作用的影响.Challoner等人还对Y型分子筛中钠离子的运动性进行了研究.对于Ω型分子筛骨架上硅铝排布的研究做得较多,而对分布于其孔道中Na~ 的研究还未见报道. 相似文献
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Mo与Y分子筛中阳离子交换制备的MoY双功能催化剂在石油化工上得到广泛的应用,由于Mo的电负性较大,缺乏能够稳定存在于水溶液中的金属阳离子Mo~(n+),无法通过常规的水溶液离子交换法将Mo直接引入分子筛笼中.文献中曾报道了许多途径制备MoY分子筛的方法,主要有Mo酸盐浸渍法,金属Mo络合物吸附再分解.Fierro等注意到已结合在分子筛表面上的Mo氧化物在高温水蒸汽下可以生成氧Mo离子,它们在适当的条件下能 相似文献
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介孔分子筛SBA-15负载的双亚胺镍催化剂的合成及乙烯聚合 总被引:3,自引:1,他引:3
应用新型介孔分子筛SBA-15为载体, 成功地对后过渡金属镍双亚胺催化剂进行了物理和化学负载, 并应用元素分析, 等离子体发射光谱(ICP), FT-IR和X射线粉末衍射(XRD)等对载体催化剂进行了表征. 乙烯聚合结果表明, 载体催化剂不仅具有镍双亚胺均相催化剂的高活性, 而且由于载体孔道效应生成了纤维状聚乙烯, 同时聚合物的分子量和分子量分布较均相催化剂有大幅度提高. 相似文献
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铁1,10-菲咯啉/MCM-41催化苯酚羟化反应的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
MCM-41分子筛是最近美国Mobil公司开发出的一种新材料,其孔径范围在2.0~25nm之间,具有较大的Si/Al比和大的比表面积及孔隙率,孔道大小均匀.其对弱极性的环状及芳族化合物具有较大的吸附能力.自这种新型分子筛合成以来,才开始应用于石油炼制及烯烃裂解,歧化的研究.至今还没有关于将MCM-41作为载体,用于负载金属配合物催化剂的报道.本文利用自己合成的MCM-41分子筛作为载体,制成了负载铁的1,10-菲咯啉配合物催化剂(简记FePhen/MCM-41),并将其应用于苯酚的羟化反应,发现其对苯酚的羟化反应具有较好的催化性能.1 实验部分1.1 FePhen/MCM-41的制备将参考文献[3]制得的MCM-41分子筛,取5g放入200mL0.05mol/L的[Fe(Phen)_3]Cl_2乙醇溶液中,室温搅拌24h,抽滤,所得固体用乙醇洗涤3次,以除去MCM-41分子筛表面和孔道内结合不牢的金属配合物.利用原子吸收光谱分析仪,测得负载催化体系中铁元素的含量为0.65%.1.2 MCM-41分子筛及FePhen/MCM-41的表征 相似文献
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氮氧化物是严重的空气污染物,催化消除氮氧化物是环保催化研究的热点问题,在已有报道的催化剂体系中复合氧化物和含铜分子筛受到人们的普遍关注,文献中已有报道ABO_3(A=Ln;B=Cr,Mn,Fe,Co,Ni)型复合氧化物作为CO还原NO反应的催化剂.但迄今尚未见有合成LaCuO_3的报道,有关含铜复合氧化物作催化剂的大多是A_2BO_4型的.呈ABO_3结构的含铜复合氧化物只有成层状的超导体如YBa_2Cu_3O_7,本文为了探讨复合氧化物晶体结构对催化活性的影响,首次研究了3种层状ABO_3结构的La-Ba-Cu复合氧化物对CO还原NO反应的活性,发现它们均具有较高的活性,并首次提出了Ba离子在此反应中的作用.1 实验方法催化剂的制备和Cu价态分析见文献[4,5]CO还原NO反应在固定床流动反应体系中进行,反应管为内径6mm石英管,催化剂粒度为40~80目,用量0.2g,空速为7000h~(-1),原料气为NO7.5×10~(-3),CO8.0×10~(-3),He平衡.采用英国产的Pyc Pan气相色谱分析检测N_2O,CO_2,0.5nm分子筛色谱柱检测NO,CO转化率. H_2-TPR在自制装置上进行:样品在氧气氛下于850℃处理1h后,于氧气氛中冷却至室温,以组成为5%H_2 95%N_2的还原气(35mL/min)还原,升温速率20℃/min,记录H_2-TPR图.2 结果与讨论2.1 结构与化学组成XRD结构分析表明,3个样品均属正交晶系的AB 相似文献
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催化反应在实践上具有着非常巨大的意义,它是现代重无机与重有机化学工业的基础。硫酸、硝酸和合成氨的制造(氨的主要用途指用来制造农业肥料)是属于重无机化学工业的。催化化学在有机化学工业中——利用催化裂化的方法从石油制造汽油,以及许多其他石油化学加工和发动机燃料生产(用烃化、氢化等方法制造航空汽油)的工业过程——起着更重要的作用。在加压情况下用氢气作用使煤液化的方法来制造发动机燃 相似文献
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不同分子筛对缩醛缩酮反应的催化活性比较 总被引:5,自引:0,他引:5
利用X射线衍射(XRD)、比表面仪(BET)、氨吸附-程序升温脱附(NH3-TPD)分别对一系列分子筛的结构和酸性进行了表征, 并将其用于催化乙二醇和醛酮的缩合反应, 比较了不同催化剂的活性差异, 以找出催化活性与催化剂性质之间的关系. 结果表明, 催化剂的孔径对其催化活性非常重要, 合适的孔径是保证高活性的决定因素之一. 在选择合适的孔径后, 催化剂的酸度也对反应有重要的作用, 酸性越大, 对应的催化活性也越高. 同时, 催化剂的孔径及酸度对催化剂的重复循环使用也有重要影响. 相似文献