二维光解水材料的理论设计

目前,人们面临着日益严重的能源与环境危机.氢气是一种清洁能源,而通过光解水制氢成为解决上述问题的有效途径.光吸收及电子空穴分离是决定光解水能量转化效率的关键因素,对于它们的研究有助于人们开发高效的光解水制氢材料.二维材料由于具有较大的比表面积、载流子迁移路程短、优异的光学性质等特性,引起了人们的广泛关注.本文从理论上介绍了二维光解水制氢材料的最新进展.其中包括:通过筛选、设计及调控的方法寻找新的二维光解水材料;通过分子设计和化学改性方法增强二维材料的光吸收性能;通过构建二维范德华异质结促进光生电子和空穴的分离;通过引入内禀电场的手段同时增强光吸收及光生电子和空穴的分离.另外,本文展望了二维光解水制氢材料理论研究所面临的机遇和挑战.     

二维材料的高通量筛选与光催化性能预测

近年来,通过机械剥离法、液相剥离法和分子束外延生长法成功制备了各种性能优异的二维(two-dimensional, 2D)材料,极大推动了对2D材料特殊性质的探索.传统实验的"试错法"面临着低效率、高成本等挑战,相比之下,第一性原理计算不仅能够预测2D材料的结构和物性,还能利用预测的性质设计其可能的制备路径和方法.如β-Sb的结构、黑磷(α-P)的高载流子迁移率和迁移率各向异性以及InSe/Zr₂CO₂的光催化性能等,均得到了实验验证,显示了理论计算的准确性.随着超级计算机性能的提高和大量材料数据库的建立,使用不同的算法筛选出潜在的2D材料,并结合第一性原理计算可以实现2D材料的靶向设计.本文先对理论计算方法作了简要介绍,随后介绍了2D材料理论计算的进展,最后对该领域未来的发展进行了展望.     

二维磁性材料的第一性原理计算

二维磁性材料具有低维体系独特的电子特性、丰富的可调控特性和优异的磁响应性质,在逻辑计算、信息存储等领域具有广阔的应用前景.自从实验上成功合成原子层厚度的具有本征磁性的二维层状材料CrGeTe₃和CrI₃以来,二维磁性材料得到了理论计算和实验上的广泛关注.第一性原理计算能够预言材料的结构和性质、辅助实验探索物理现象本质并可进一步设计具有优异性能的新材料.本文首先介绍了磁性材料的基础理论和第一性原理计算方法,接着结合四类典型的二维磁性材料介绍理论计算的研究进展,包括二维磁性绝缘体CrGeTe₃和CrI₃、二维磁性金属Fe₃GeTe₂、二维内禀磁性拓扑材料MnBi₂Te₄和二维高温量子反常霍尔绝缘体LiFeSe.最后对二维磁性材料的第一性原理研究的未来发展方向作了展望.     

低维材料中的缺陷效应与电子态调控

低维材料具有大的比表面积、独特的电子结构和优异性能,在新能源、信息等领域具有重要的应用前景.低维材料所具有的特殊电子态可以突破传统半导体材料的尺寸极限,是后摩尔时代重要的候选材料.如何有效地调控低维材料电子结构以满足特定功能的需要是实现这一应用的关键.本文从一维纳米管和二维层状材料中的"缺陷效应"出发,对我们课题组在低...     

一种新型负折射率微波媒质的设计与仿真模拟

提出了以外加磁场作用时磁导率为负的亚铁磁材料-YIG为基体, 在其中嵌入等效介电常数为负的金属导体线周期阵列结构构造出负折射率微波媒质的新方法. 设计了一种C/X波段负折射率微波媒质, 并利用基于三维时域有限积分法的电磁场仿真程序模拟了复合媒质的电磁特性. 仿真结果表明, 在导体线周期阵列结构的等效介电常数为负的7.02~9.80 GHz频带与基体YIG等效磁导率为负的5.22~8.14 GHz频带相重叠的7.51~8.13 GHz带宽内, 入射电磁波能通过复合媒质, 并在复合媒质与常规正折射率媒质的交界面处发生了负折射现象, 证实了复合媒质在该带宽内等效折射率为负, 验证了新型负折射率微波媒质设计方法的可行性.     

基于第一性原理计算的低维功能材料分子设计

低维材料具有高比表面积以及独特的物理化学特性,是未来能源、信息等技术领域的重要研究内容,但如何实现特定结构和功能是其实际应用的基础.分子是保持化学结构和特性的最小单元,从分子基元出发,可以实现低维材料结构预测以及功能导向的理论设计.本文综述了低维功能材料理论设计方面的研究进展,结合分子设计策略和第一性原理电子结构计算方法,针对特定结构和性能开展理论设计,预测了复杂二维单质晶体结构以及一系列低维新型光催化材料和自旋电子学材料,并揭示了低维材料功能和分子基元物性之间的对应关系,总结和展望了低维功能材料分子设计的优势与挑战.     

二维材料的设计及功能化:从理论预测到实验验证

二维材料具有不同寻常的物理、化学和机械性质,在光电、能源、电子信息、航空航天及生物医药等领域都展示了诱人的应用潜力.过去的十多年里,实验研究与理论计算密切配合已经成为二维材料领域一种十分流行的科研模式.本文从二维材料的结构设计及功能化两方面出发,回顾了一些理论计算有效预测新结构和新性质并最终得到实验佐证的案例,通过剖析理论预测和实验研究相互影响的具体细节,探讨理论计算和实验研究相辅相成的关系.     

二维半导体光催化材料研究进展

光催化技术可以直接利用低能量密度的太阳光驱动化学反应,实现用太阳能-高密度化学能直接转化来生产清洁能源和工业原料,也可以驱动污染物和有毒物质降解来治理环境污染,具有巨大的应用潜力。尽管光催化材料的研究开发已有越来越多的报道,但在催化活性、选择性、稳定性等方面还远不能满足大规模应用的要求。近年来,在众多被报道的光催化剂中,二维半导体材料表现出优异的催化性能和应用潜力,文章系统性总结了二维半导体光催化材料的研究现状,并对未来的研究方向进行了展望。     

二维材料在人工智能中的应用

二维材料是构建神经形态器件并实现低功耗、微型化和规模化集成的首选材料体系。文章对二维材料在人工智能领域的应用现状、优势和面临的问题进行了简要评述,并对其发展趋势进行了展望。     

二维电化学合成氨催化剂的理论研究进展

常温常压下的合成氨反应对维持人类社会的可持续发展具有重要意义.在过去的几十年里,高效氮还原电催化剂的设计和开发一直是被广泛研究的课题.常见的贵金属催化剂存在着价格昂贵、选择性差和活性中心不明等问题,从而限制了电化学合成氨的实际应用.以石墨烯为代表的二维平面材料因为具有独特的物理、化学和电子特性,成为替代贵金属氮还原催化剂最有前途的候选者.本文回顾了近年来二维材料在电催化氮还原领域的一些应用,重点介绍了电催化剂理论设计方法的发展.最后,提出了二维材料作为高效氮还原电催化剂所面临的机遇和挑战.     

基于二维材料纳米孔的生物传感器:计算和模拟研究进展

近年来,基于纳米孔的生物传感器被广泛用于DNA、RNA和蛋白质等生物分子的检测和分析.以DNA测序为例,纳米孔测序摒弃了样本扩增和荧光标记等步骤,与传统测序技术相比,在成本、读取长度和效率等方面具有明显优势.过去10年间,拥有优异力学、电学、光学等性质的石墨烯和其他二维材料受到了纳米孔传感器领域研究人员的关注.一方面,...     

二维材料中的缺陷及其拓扑、几何效应

晶体材料中的缺陷会引发局部的形变与应力,从而对材料力学性质、输运行为等物理特性产生影响,这在低维材料中尤为显著.近几年来在石墨烯等二维材料的相关研究中发现了多种类型的缺陷,这些缺陷对其材料性能具有一定的调控功能,且与块体材料中的行为有一定区别,因而其物理机制值得探究.本文将介绍相关的研究进展,特别是缺陷在影响材料行为时的几何与拓扑效应,并讨论其在二维材料晶体生长、低维结构材料设计等方面的意义.     

二维材料气体分离膜及其应用研究进展

二维材料气体分离膜由于其独特的分子输运特性,在渗透率、选择性方面表现出优于传统薄膜的优势,具有巨大的发展潜力.石墨烯类、二维金属有机骨架、二维过渡金属碳化物/碳氮化物等二维材料中存在的亚纳米尺度空间为分子输运提供了特殊的通道,包括纳米孔和纳米通道,它们是高渗透性和高选择性分子筛选的根本原因.然而,二维材料薄膜在复杂工业环境中的不稳定性、难以进行大面积制备等使其实际应用受到了很大的局限,目前二维材料膜尚未大规模应用于工业生产中.本文选择性地对当前研究的热点二维材料气体分离膜研究现状进行总结,同时对其在CO₂捕获和分离、H₂分离和提纯、天然气提氦等领域的具体应用进行阐述,并且探讨了二维材料气体分离膜当前所面临的挑战与未来发展前景.     

二维材料功能化隔膜在锂电池中的应用

功能化隔膜对于锂二次电池的安全性能和电化学性能有着重要影响.相比于其他改性传统聚烯烃隔膜的材料,二维材料具有超薄的片层结构、高机械强度、高比面积以及可调的表面化学性质等优势.本文综述了不同类型二维材料功能化隔膜在解决锂硫电池中多硫化物的穿梭效应、锂金属电池中负极枝晶生长问题,以及锂离子电池中传统聚烯烃隔膜润湿性和热稳定...     

二维材料限域水的扫描探针技术研究进展

界面水在自然界和工业发展中无处不在,其结构以及动态性质在众多的界面反应中起着重要的作用.因此,研究固体界面上水的微观结构和动态行为对理解水-固界面上诸多奇特的物理与化学性质十分关键.二维材料限域水是近年来新兴的一类界面水研究对象,即利用超薄的二维材料作为覆盖层,以扫描探针显微镜(scanning probe microscopy, SPM)技术对基底上的水分子进行表征,突破了长期以来SPM对界面水研究中易产生扰动的限制,开辟了在大气条件下研究界面水的新道路.本文简述了近年来SPM在二维材料限域水领域的研究进展,包括对限域水结构的成像、动态行为的探测、限域水的纳米操纵,以及限域水对上层二维材料性质的影响等,同时对二维材料限域水SPM研究面临的挑战和未来的研究方向,以及相关的应用前景作了展望.     

二维平面静动态转变设计

文章对平面设计的传统表现方式和其呈现的新状态即动势感进行了简单论述,介绍了在静止的二维平面中加入动势感的类型和方法.     

基于电子结构理论筛选二维材料用于高性能能量存储及转化器件

在能源危机与环境污染问题日益严峻的背景下,探索新型的高性能能量存储和转化材料成为当今材料科学界研究的热点.近年来,有关新型能量存储和转化材料的预测、合成和性能研究取得了突飞猛进的进展;但同时如何提高能量的转化效率以及材料的循环性能和安全性能是制约其实际应用的瓶颈.另一方面,基于密度泛函方法的理论计算在揭示微观反应机理和筛选高性能的能量存储和转化材料方面发挥了重要的作用.通过理论计算能够从原子尺度上建立材料的本征属性与能量存储和转化性能之间的关系,为筛选高性能能量存储和转化材料提供重要的理论依据.本文首先从锂离子电池、燃料电池等能源器件所涉及的电化学反应出发,回顾二维材料在这些电化学反应中的应用,进一步探讨二维材料的电子结构与其化学反应性能之间的关系,并总结目前提出的用于化学反应性能的描述符并阐述其具体的应用领域,最后指出目前理论计算在研究能量存储及转化材料上存在的不足和未来的发展方向.     

二维过渡金属二硫化物的能带调控

二维过渡金属二硫化物(transition metal dichalcogenides, TMDCs)因其原子级平坦的表面、可调的能带结构等优势而在光学、电学、热学等领域受到广泛关注,并且为解决传统硅基晶体管尺寸进一步微缩面临的挑战提供了新的机遇.能带工程是调控二维TMDCs材料电子结构并研究其物理学特性的重要手段.本文从本征调控和外部调控两个方面综述了近年来二维TMDCs材料中的能带调控策略,主要包括本征层数调控、零维点缺陷调控(晶格空位构筑、掺杂/合金化)、施加应变、构筑异质结等.在现有研究成果的基础上,对未来的研究方向进行了展望.     

二维分立单原子晶格非线性振动的特性

运用多重尺度方法及准分立近似,求解二维单原子晶格的非线性振动方程,在只考虑最近邻相互作用下,二维单原子晶格的非线性振动特性由二维CNLS(CubicNonlinearSchrodinger)方程描述.具有二维分立孤子拖曳解和颈模型摄动解.