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从传统观念理解,有机分子及其固体的光电特性主要由前线轨道及其相互作用决定.本文以C60为例,展示新的分子轨道和相互作用及其在有机半导体中产生的类金属近自由电子能带.一类是C60超原子分子轨道:超原子分子轨道广泛存在于具有中空结构的体系,如层状、管状、笼状结构甚至芳香性分子中.其波函数模的平方在空间上非常弥散,因此在范德华固体中也能杂化生成近自由电子能带.另一类是C60类共价准键相互作用:在黑磷表面被压缩的C60单层中, C60像超原子一样通过被基底模板化的π-π堆叠类共价准键相互作用,生成近自由电子能带.同传统观点相比,前者是利用能量更高、空间更扩展的镜像态在较远距离下生成近自由电子能带;而后者则是通过能量更低、更束缚的前线分子轨道在更短的距离中获得.两者均体现了以整个分子为超原子来相互作用的超原子材料制造思想.基于这一思想,有望构筑具有超高载流子迁移率的新型范德华有机半导体. 相似文献
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<正>我国自2013年发布《大气污染防治行动计划》以来,在保持经济快速发展的同时,大气环境质量明显改善.在六项常规污染物中,二氧化硫(SO2)、细颗粒物(PM2.5)、可吸入颗粒物(PM10)、一氧化碳(CO)、二氧化氮(NO2)浓度均显著下降[1].但我国大气污染形势依然严峻, PM2.5浓度距离世界卫生组织的推荐值仍然有较大差距; 相似文献
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<正>乙二醇(CH2OH)2是一种重要的有机化工原料,可用于生产聚酯纤维、防冻剂、不饱和聚酯树脂、润滑油、增塑剂和非离子表面活性剂等[1].据统计,近年来乙二醇全球产量已超过3000万吨.目前乙二醇最主要的生产路线是环氧乙烷直接水合法,在这一反应体系中,乙二醇不可避免地与未反应的环氧乙烷反应生成一缩二乙二醇、二缩三乙二醇等低聚物[2].为提高乙二醇的选择性、抑制副产物缩乙二醇的生成, 相似文献
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利用电化学方法还原二氧化碳(CO2RR)制备高附加值化学品是实现碳中和的重要途径.开发具有低成本、高性能的电催化剂是该技术发展的核心关键.在众多CO2还原候选材料中,过渡金属卟啉、酞菁等大环分子化合物因具有结构明确和功能可调等特点,在实现高效CO2RR催化性能和探究结构-性能内在关系等方面表现出良好的发展潜力.基于此,本文总结了过渡金属大环分子催化剂电化学CO2还原制备碳一(C1)产物的最新研究进展.首先,重点讨论了不同改性策略及电解池设计对于生成一氧化碳的选择性、稳定性、单位催化活性以及电流密度等性能的影响.随后,探讨了分子催化剂在生成甲醇和甲烷等多电子还原产物的催化潜力.最后,聚焦该材料体系在实际应用中面临的关键挑战,对该领域未来的研究发展方向进行了讨论与展望. 相似文献
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<正>CO加氢又被称为费托合成(Fischer-Tropsch synthesis,FTS),由德国的两位科学家Fischer和Tropsch于1923年发现并提出. FTS作为一个典型的多相催化反应,指在特定的催化剂存在条件下,将合成气(CO+H2)在高温高压下转换成一系列高附加值的化学品[1,2].低碳烯烃作为许多化学品的合成原料,是当今世界化学工业的基本支柱.传统的制备低碳烯烃的方法是由大分子量的烃类或由石油裂解得到. 相似文献
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<正>锂硫电池因其高理论比容量(1672 mAh g-1)和能量密度(2600 Wh kg-1)、低成本且环保等特性,被认为是最具有应用潜力的电化学能源存储装置之一[1,2].基于锂多硫化物的硫还原反应(sulfur reduction reaction, SRR)网络涉及复杂的从S8分子到Li2S的16电子多步转化过程,并伴随着可溶性锂多硫化物中间体(lithium polysulfide intermediates, LiPS)的生成和溶解.其中高阶多硫化物向不可溶Li2S2/Li2S的转化最为困难,产生的LiPS在电解液中大量累积并在正/负极之间穿梭,导致硫活性材料的不可逆损失和容量迅速衰减[3]. 相似文献
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<正>1碳达峰与碳中和研究的紧迫性1975年,Broecker[1]在Science上发表一篇文章“Climat change:Are we on the brink of a pronounced global warming?”使得大气中CO2增加导致气候变暖的概念第一次走进人们的视野.大气CO2增加主要是由于人类对化石能源的利用及人类活动导致的土地利用改变[2].目前,大气CO2浓度约为415 ppm(1 ppm=1μmol/mol,Global Carbon Budget 2020https://www.globalcarbonproject.org/carbonbudget/index.htm) 相似文献
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氢化镁(MgH2)是一种具有高储氢容量(7.6 wt%)的固态储氢材料,但其热力学稳定性高,动力学缓慢,限制了广泛应用.双金属氧化物催化剂对MgH2储氢性能的积极影响已被许多研究者认可.本文采用简便的方法合成了具有纳米空心球结构的TiO2@V2O5双金属氧化物催化剂.添加12 wt%TiO2@V2O5后,MgH2的起始解吸温度显著降低至204℃.在100℃条件下,MgH2在15 min内吸附4.21 wt%的H2,在300℃条件下释放6.18 wt%的H2,MgH2的活化能从142.78 kJ/mol降低到86.47 kJ/mol.差示扫描量热分析(differential scanning calorimeter,DSC)结果表明,MgH2的氢解吸活化能从197 kJ/mol降低到... 相似文献
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<正>析氧反应(OER)是多种能源转换过程中的重要组成部分,例如电解水制氢、金属空气电池和二氧化碳还原等.然而,OER过程中缓慢反应动力学极大地限制了能量转换效率,因此需要高效的电催化剂来加快反应动力学.虽然贵金属基IrO2和RuO2是目前最有效的OER催化剂,但它们大规模应用受限于其高成本和储量稀缺.近些年来,过渡金属基电催化剂被广泛地用来替代贵金属基催化剂, 相似文献
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光催化甲烷(CH4)直接转化制甲醇(CH3OH)被誉为催化界的“圣杯反应”.然而,由于反应过程中目标产物容易发生过氧化反应,实现CH3OH的定向转化仍然面临巨大挑战.本文通过溶剂热法和高温煅烧法成功地制备了不同晶相的Ga2O3光催化材料(α-Ga2O3和β-Ga2O3),并对其光催化CH4直接转化制CH3OH的性能进行评价.测试结果显示在室温常压,且不额外添加其他氧化剂的情况下,α-Ga2O3和β-Ga2O3表现出优异的光催化性能.相较于β-Ga2O3,α-Ga2O3的光催化性能更优:反应2 h后,其CH4转化率达4.5%,CH3O... 相似文献
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随着电子信息技术进入后摩尔时代,人们期望探寻一些新材料、新技术以推进半导体科学技术的发展.作为新一代战略电子材料,宽禁带半导体的技术应用近年来取得了飞速发展.宽禁带半导体的掺杂与缺陷调控是实现其重要应用价值的关键科学基础.本文主要介绍了我们和合作者近期围绕碳化物、氧化物、氮化物宽禁带半导体中掺杂与缺陷机理及性能调控展开的研究工作,具体包括:(1)探究4H-SiC中本征缺陷的电学和动力学性质,解释了实验上4H-SiC的有效氢钝化现象的内在物理机制;(2)研究In2O3中过渡金属元素的掺杂物理性质,提出了过渡金属掺杂的设计原则,并预测过渡金属Zr、Hf和Ta在In2O3中具有优异的n型特性;(3)采用轻合金化法调控Ga2O3材料的价带顶位置,并通过选取合适的受主杂质(如CuGa),有望使(BixGa1–x)2O3合金成为高效的p型掺杂宽禁带半导体(4)... 相似文献
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传统化石燃料的快速消耗给环境造成了严重的危害,氢气(H2)等清洁能源受到广泛关注.电催化水裂解制氢是最有希望的制氢技术之一,但是因其阳极析氧反应(OER)具有缓慢的动力学,而且常用的RuO2和IrO2等催化剂价格昂贵,储量有限,所以开发价格低廉而且具有优异催化活性和稳定性的OER催化剂显得十分重要.过渡金属Ni储量丰富,抗腐蚀性能优异,人们已经将它和Fe结合,制备出可高效催化OER的镍-铁(Ni-Fe)氧化物、氢氧化物、硫化物、磷化物以及Ni-Fe合金.本文首先利用等离子体辅助化学气相沉积技术(PECVD)制备出垂直石墨烯纳米片(VG),然后以该纳米片为基底,在其表面利用电沉积法制备Ni-Fe合金纳米颗粒.通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、Raman、能量色散光谱仪(EDS)和X射线光电子能谱仪(XPS)分析其形貌特征和成分,并利用电化学工作站表征其作为OER催化剂的电催化性能.结果表明,所制备的纳米催化剂具有优异的性能,在1 mol L–1的KOH溶液中,电流密度为10 mA... 相似文献
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硫钝化是阻碍硫化物氧化反应(sulfur oxidation reaction, SOR)在硫锂电池、电化学脱硫、含硫污染物资源化等领域高效进行的重要因素.二硫化钼(MoS2)因其优异的抗硫性和可调的二维层状结构而具有良好的SOR潜能,但其本征半导体性质限制了电子传递过程.本文报道了一种抗硫性钼基碳掺杂二硫化钼电极(Mo/C-MoS2),通过碳掺杂使MoS2电极具有接近热中性的硫吸附吉布斯自由能和快速转换多硫化物的能力,有效避免了硫钝化.实验结果显示, Mo/C-MoS2能以0.37 V驱动SOR反应达到10 mA/cm2,低于Mo/MoS2电极(0.41 V)和Pt电极(0.68 V),并在恒电位电解测试中保持16.5 h的抗硫钝化稳定性.透射电子显微镜(transmission electron microscope, TEM)、X射线衍射(X-ray diffraction, XRD)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spe... 相似文献
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<正>有效利用资源、保护环境、发展绿色化学已成为大势所趋.二氧化碳过度排放是全球变暖、极端天气和荒漠化等全球环境变化的主要诱导因素.将CO2定向转化为有价值的化学品、能源与材料,也可一定程度上缓解环境问题,并减缓人类对化石能源的依赖.将丰富、价廉、可再生的CO2"变废为宝、高值化利用",以部分替代化石原料,满足可持续发展需求.当今世界正处于能源供给从过度依赖化石能源向基于太阳燃料转型的过渡时期,利用太阳能以及可再生电能将CO2还原为生产碳氢燃料, 相似文献
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在纳米尺寸的薄膜场效应晶体管中,源极、漏极(金属材料)与有源层(半导体材料)之间的肖特基势垒是制约器件发展的关键因素之一.本文采用密度泛函理论的第一性原理赝势平面波方法,通过第Ⅵ主族元素对二硫化钼(MoS2)的硫原子进行替位掺杂,电子结构分析表明,氧的替位掺杂可以显著降低MoS2的带隙值.选择功函数值较低的金属Mg,构建氧掺杂Mg-MoS2异质结,研究发现,界面位置的氧掺杂可以使该异质结由肖特基接触变为欧姆接触.分析结果表明,欧姆接触的形成原因主要来自3个方面:(1)氧的掺杂增大了MoS2的电子亲合能;(2)未掺杂的Mg-MoS2异质结禁带中存在金属诱导间隙态,使费米能级被钉扎在禁带中靠近导带底的位置,界面氧掺杂降低了金属诱导间隙态在费米能级附近的强度,使费米能级的钉扎效应减弱而进入导带;(3)界面氧掺杂时,界面电荷转移减少,电偶极矩对Mg-MoS2异质结相对能级改变的影响减小.本文的研究结果为金属-半导体界面的肖特基势垒高度调控提供了一定的理论指导. 相似文献
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超宽禁带氧化镓(Ga2O3)半导体具有临界击穿场强高和可实现大尺寸单晶衬底等优势,在功率电子和微波射频器件方面具有重要的研究价值和广阔的应用前景.尽管Ga2O3材料与器件研究已取得很大进展,但其极低的热导系数和缺少有效的p型掺杂方法成为限制其复杂器件结构制备和器件性能提升的主要瓶颈.针对上述两大关键瓶颈,本文综述了利用异质材料集成的方法实现高导热衬底Ga2O3异质集成晶体管与基于p型氧化镍/n型氧化镓(pNiO/n-Ga2O3)异质结的Ga2O3功率二极管和超结晶体管的研究进展.采用离子刀智能剥离-键合技术实现的高导热衬底Ga2O3异质集成方案可有效解决其导热问题,碳化硅(Si C)和硅(Si)基Ga2O3异质集成晶体管展现出远优于Ga2O3 相似文献