碳气凝胶的制备及其物性研究

气凝胶是一种新型非晶固态材料,有着广泛的应用前景,为此详细论述了有机气凝胶和碳气凝胶的制备工艺;采用高分辨率航向电镜观察气凝胶的纳米显微结构;喇曼光谱测试结果表明碳气凝胶颗粒内部存在有微晶化结构;低温氮吸附法测试结果表明,有机气凝胶和碳气凝胶的比表面积主要由溶液的配比浓度和催化剂的量决定,后者还受碳化温度的影响。     

源于核-壳结构普鲁士蓝/聚吡咯的铁氮共掺杂碳材料及其高效的氧还原性能

燃料电池阴极氧还原反应十分缓慢,通常需要贵金属催化剂加快反应速率。目前,燃料电池阴极氧还原催化剂主要为铂及其合金纳米颗粒,但由于其成本高,自然资源有限,稳定性差,难以大规模应用。基于过渡金属与氮共掺杂的碳材料可作为氧还原反应有效且廉价的候选催化剂,受到了广泛的关注。本文研究以普鲁士蓝纳米颗粒为模板,在其表面原位聚合吡咯,得到核-壳结构的普鲁士蓝/聚吡咯纳米颗粒,再以该纳米颗粒为前驱体,经过高温裂解制备铁氮共掺杂碳纳米颗粒(Fe-N-CNPs-X,X代表高温裂解温度)。Fe-N-CNPs-X催化剂粒径约为80 nm,Fe-N-CNPs-900催化剂在碱性电解质溶液中显示出优异的氧还原催化活性:-0.17 V电位下即可产生明显的氧还原电流,接近Pt/C催化剂的峰电位(-0.15 V);起始还原电位和半波还原电位(E_(1/2))分别为-0.03 V和-0.11 V,极限电流密度为4.90 mA/cm~2,与Pt/C的起始还原电位(-0.02 V)和半波还原电位(-0.10 V)以及极限电流密度(4.86 mA/cm~2)相当;与商业Pt/C催化剂相比,Fe-N-CNPs-X催化剂具有更优的稳定性和甲醇耐受性。上述研究结果为铁氮共掺杂碳材料的实际应用奠定了基础。     

催化形成碳纳米尖端机理的理论研究

利用等离子体增强化学气相沉积系统在催化剂的作用下已成功制备出碳纳米尖端,并对其形成机理已有研究,但并不十分清楚.本工作根据有关等离子体和材料热力学的理论,理论研究了碳纳米尖端在催化剂作用下的形成机理.结果表明,碳纳米尖端在催化剂作用下的形成主要是由于催化剂颗粒在电场力作用下的变形所致.     

高氮元素含量碳纳米粒子的制备及应用研究

采用氮含量更高的乙二胺为催化剂,同时采用高氮含量的3-氨基苯酚为氮源,开发了一种新型高效制备氮掺杂碳纳米粒子的技术,其所制备的碳纳米粒子具有较高的氮元素含量。实验结果表明,通过调控催化剂的浓度可以有效地控制纳米粒子的大小,其粒径在50～1 450 nm范围内有效可控。经过高温碳化所制备的杂化碳纳米粒子中的氮含量保持较高水平,其氮元素含量高达11.40 wt%。电化学测试结果表明,所制备得到的杂化碳球还表现出较高的比电容量。     

负载纳米Pt的生物质氮掺杂碳材料用于甲醇催化性能研究

天然蚕茧经氨水溶液处理后,煅烧得到氮掺杂生物质碳材料,SEM电镜下观察其具有丰富而复杂的类石墨烯多孔结构.之后通过乙二醇还原氯铂酸钾得到负载Pt纳米粒子的生物质氮掺杂碳材料催化剂.对合成材料进行XRD、XPS、SEM等结构表征及电化学性能测试,结果显示该复合材料在酸性甲醇溶液中具有较好的甲醇催化性能和稳定性.     

碳载纳米Pt及纳米Pt-WO_3电催化剂的制备与表征

通过电化学方法 ,在碳载体表面沉积了纳米Pt及纳米Pt WO3 表面电催化剂。运用循环伏安和扫描电子显微镜技术对催化剂电极进行了表征。结果表明 :电沉积的碳载Pt电催化材料是粒度均匀的纳米颗粒。碳载Pt WO3 电催化材料是由纳米颗粒组成的柱状结构 ,直径均匀 ,定向平行排列 ,具有很大的比表面积     

碳载纳米Pt及纳米Pt—WO3电催化剂的制备与表征

通过电化学方法，在碳载体表面沉积了纳米Pt及纳米Pt—WO3表面电催化剂。运用循环伏安和扫描电子显微镜技术对催化剂电极进行了表征。结果表明：电沉积的碳载Pt电催化材料是粒度均匀的纳米颗粒。碳载Pt—WO3电催化材料是由纳米颗粒组成的柱状结构，直径均匀，定向平行排列，具有很大的比表面积。     

氮掺杂碳纳米片的制备及其氧还原反应催化性能研究

氧还原反应(ORR)的催化剂是燃料电池等能量转换技术的核心问题。以糖粉、小苏打和三聚氰胺为主要原料,经过预碳化和高温裂解后,获得了氮掺杂的碳纳米片(NCNS)ORR催化剂。由于在碳纳米片中形成了吡啶氮和石墨氮,该催化剂在碱性条件下显示出优异的氧还原性能。电化学测试表明,半波还原电位为0.84 V(vs.RHE),极限电流密度为4.4m A/cm~2,二者均略优于商业铂/碳(Pt/C)催化剂,此外该ORR催化剂具有较好的稳定性和耐甲醇毒性。鉴于NCNS具有ORR催化活性高、制备方法简单、无贵金属掺杂等优点,其作为Pt/C催化剂的替代品将具有广阔的应用前景。     

氮掺杂碳凝胶负载钯催化硝基苯加氢制苯胺

硝基苯催化加氢是当前工业上制备有机化工原料苯胺的主要方法。以氮掺杂碳凝胶(N-CX)为载体制备了Pd催化剂用于液相硝基苯的催化加氢制苯胺反应。用X-射线衍射、N_2物理吸附对催化剂的物相和织构进行了表征,考察了氮掺杂量、反应压力、反应温度、反应时间对反应活性的影响,并测试了催化剂的多次循环使用性能。结果表明:N-CX具有微孔碳材料的织构性能,作为载体能高分散在其表面的Pd纳米粒子,并在氮/碳前驱体质量比为0.5时制备的N-CX最适宜作为Pd催化剂的载体。反应的最佳条件是H_2压力为1.0 MPa,反应温度为60℃,反应时间为1.0 h。在上述条件下,催化剂显示出一定的循环反应活性,但转化率和选择性随着循环次数的增加有所下降。     

氮掺杂碳基非金属催化剂的制备、表征及氧还原活性的研究

燃料电池是一种清洁高效的发电装置,然而其阴极氧还原反应(ORR)动力学缓慢,往往需要贵金属作为催化剂,制约了燃料电池的应用与发展。为了寻找相对廉价高效的氧还原催化剂,本研究以多壁碳纳米管(MWCNTs)为载体,制备了氮掺杂碳纳米管外包多孔碳(CNTs@MPC-N)催化剂。通过X-射线衍射(XRD)分析,证明了碳纳米管外壁所包裹的碳层为无定型碳;X-射线光电子能谱(XPS)分析结果表明,N元素成功掺入到了催化剂中。采用透射电镜(TEM)和电化学线性扫描(LSV)等对催化剂的形态和电化学性能进行了表征,结果表明:该催化剂催化氧还原反应过程为4电子过程,碳层的包覆有利于氮元素的掺杂,与其他氮掺杂碳基非金属催化剂相比,氮含量提高了2%~3%。本研究为提高掺杂氮含量提供了新的方法,基于目前的研究现状,展望了氮掺杂碳基非金属催化剂在燃料电池中的应用前景及未来的发展趋势。     

一种新型污水处理厂升级改造工艺的研究

设计了新型的移动床-膜生物反应器(moving bed-membrane bioreactor,MBMBR)对污水厂进行升级改造,通过改变装置运行参数(停留时间和溶解氧),研究其去除模拟生活污水的碳、氮效果。研究结果表明:1在高溶解氧条件下,停留时间的变化,对其去除碳、氮影响不大;2装置溶解氧为0~1 g/L,脱氮效果显著提高;3采用"低氧连续曝气、搅拌悬浮、膜分离出水"工艺,该装置COD、氨氮和总氮去除率可分别达到95.6%、90.4%及61.2%,出水符合国家一级A标准。     

中国科学家为催化剂“穿铠甲”贵金属替代研究获突破

中国科学院大连化学物理研究所包信和院士领衔的科研团队,创造性地给金属铁纳米催化剂穿上碳纳米层"铠甲"(豆荚状碳纳米管),极大提高了铁基催化剂在燃料电池中的稳定性和抗中毒能力,为未来非贵金属催化剂最终在燃料电池中的应用指明方向。在燃料电池领域,目前使用性能相对稳定的金属铂作为电极催化剂,然而,铂的稀缺与昂贵大大限制了燃料电池的大规模推广应用。因此,用"廉金属"替代"贵金属"催化剂成为该技术发展瓶颈,也是燃料电池领域的研究热点和前沿科学。金属铁是一种储量丰富的元素,也是被认为最有希望替代燃料电池电极材料中铂的元素之一,     

基于纳米孔道的分析与检测:超越resistive-pulse的方法（英文）

受生命体系中蛋白质孔道结构与功能的启发,基于固体材料的各种纳米孔道结构和纳流体器件的研究逐渐成为来自物理、化学、纳米、材料、机械工程等多学科研究人员所关注的焦点.因此,固体纳米孔道也成为离子输运和分子传感研究领域不可或缺的一个元素.本文主要从电学输出信号的角度,系统归纳了稳态离子电流和瞬变电流波动2种类型的纳米孔道的传感分析方法.目前,由于固体纳米孔道的分析检测研究仅处于起始阶段,对于未来纳米孔道的研究和应用,不仅需要新的材料和修饰方法,而且需要将纳米孔和非电流的传感技术相结合.而学习自然,构筑受生物启发的仿生智能人工纳米孔道系统,可以为未来的分析检测技术提供更多的应用价值.     

含聚丙烯腈的嵌段共聚物及其纳米碳材料

近年来,高温煅烧含聚丙烯腈链段的嵌段共聚物制备纳米碳材料的研究,引起人们广泛的关注。本文主要综述了含聚丙烯腈的嵌段共聚物的合成方法,及利用其自组装前驱体制备纳米碳材料,并对其发展前景作了展望。     

氮杂石墨烯负载钯的制备及其在Suzuki偶联反应中的应用

以廉价的尿素和氧化石墨烯(GO)为原料,在水热处理下得到氮杂石墨烯(NRGO).再利用液相氢气还原法,在氮杂石墨烯表面负载纳米钯颗粒,制得氮杂石墨烯负载的钯催化剂(Pd/NRGO).将其应用到Suzuki碳碳偶联反应中,表现出明显优于普通活性炭负载的Pd催化剂的催化活性.催化剂用量为0.023%Pd,温度为80℃,反应0.5 h,溴苯转化率在99%以上.催化剂稳定性好,甚至还能催化难度更大的氯苯转化.1     

催化法制备纳米碳材料和纳米镁材料

使用催化法可以在（比较）和温和的条件下制备纳米碳材料和性能更加优异的纳米镁材料。使用Ｎｉ催化剂,ＣＨ４／Ｈ２＝９：１,在６００℃制得外径为４２￣１２ｎｍ,内径为１０￣３ｎｍ,长度为微米级的碳纳米管;在５００℃制得外径为８０￣４０ｎｍ、长度有数十微米的纳米级碳纤维;在ＣＨ４气氛、６００℃制得纳米级碳颗粒,其平均颗粒直径为８０ｎｍ,以ＴｉＣｌ４为催化剂母体,在常压、６０℃条件下制得纳米级氢化镁,其平均     

稀土催化剂应用“无孔不入”

众所周知,化工生产离不开催化剂,在种类繁多的催化材料中,稀土催化剂由于具有独特的催化性能,在石油、化工、环保等领域可以说是“无孔不入”。作为一个稀土资源大国,我国正从稀土原材料的简单开发向稀土产品的推广应用转变,而稀土材料的这种应用已经开始在带动传统产业的升级方面发挥出明显的作用来。众所周知,化工生产离不开催化剂,在种类繁多的催化材料中,稀土催化剂由于具有独特的催化性能,在石油、化工、环保等领域可以说是”无孔不入”。     

缓释有机碳源材料释碳模型与生物脱氮效应

针对原位生物脱氮受地下水碳源缺乏制约的关键问题,制备了高分子缓释碳源材料,研究材料结构、释碳和生物脱氮性能。结果表明,缓释碳源材料静态释碳符合Fick扩散机制,静态释碳系数为(15.38±1.45)×10-4mg.g-1.s-1/2。动态释碳符合骨架溶蚀机制,动态释碳系数为(46.31±2.38)×10-4mg.g-1.h-1。缓释碳源材料具有良好的促进生物脱氮的性能,脱氮过程符合零级反应动力学,脱氮速率为(2.26±0.38)g.m-3.d-1,反应过程碳氮比为0.81~1.21。缓释碳源材料在氮污染地下水修复方面具有良好的工程应用前景。     

模板法制备氮掺杂多孔碳材料氧还原性能研究

以水溶性盐NaCl和Na_2SiO_3为双重模板,以葡萄糖为碳源,尿素为氮源,通过冷冻干燥以及随后的热解过程,合成了具有分级多孔结构的氮掺杂碳纳米片作为高效的氧还原催化剂,并探究了不同模板剂对碳纳米片性能的影响.结果表明,以NaCl和Na_2SiO_3为模板可使碳源、氮源分散,形成具有较大比表面积和分级多孔结构的碳纳米片.这种结构不但有利于提高催化剂和电解质的有效接触面积,促进氧分子的扩散,缩短电催化过程中电子和离子的传输路径,还有助于产生更多的活性位点,提高氧还原催化性能.     

催化新材料氮(碳)化钼研究进展

利用ＭｏＯ３和ＮＨ３（ＣＨ４）的程序升温反应为合成高比表面积的氮（碳）化钼提供了新的方法,但是要作为工业催化剂批量生产仍存在许多困难。探索新的合成途径,研究其催化机理的工作仍有待深入。高比表面积氮化钼和碳化钼是一种新型催化材料,从催化剂的合成和表征、催化性能和助剂的研究等方面对高比表面积的氮（碳）化钼进行了系统的论述,并对研究中存在的问题进行了讨论。