光源对TiO_2光催化剂性能的影响

采用阳极氧化法制备了 Ti O2 /Ti薄膜半导体光电极 ,并测试了该电极在 2 5 4 nm和365 nm两种光源照射下苯酚的转化过程。实验表明 :2 5 4 nm波长光源下苯酚的降解以均相光氧化反应为主 ;365 nm波长的光照下 ,以多相光催化反应为主 ,电极上加偏压能明显提高反应速率。在三电极体系中 ,用频响分析系统测试了光电极的交流阻抗图谱 ( EIS) ,分析 EIS图谱所得的结论与上述结论一致     

NiCo_2O_4的合成及其阳极电解水性能的研究

为了考察Ni的掺杂对尖晶石类阳极析氧催化剂的结构和析氧性能的影响,以乙二醇为溶剂、氢氧化钠为反应沉淀剂,采用共沉淀法合成了Co3O4和NiO金属氧化物粉末以及纳米介孔NiCo2O4尖晶石氧化物,并对所合成的阳极催化剂进行了表面形貌和物化性能测试。通过悬浊液包衣的方法将催化剂附着到Ti基片上,制备成电极,对阳极催化剂进行循环伏安测试(CV)、交流阻抗测试(EIS)及极化性能测试。随着Ni含量的增加,催化剂的比表面积增大、电极表面的接触电阻减小,电极的析氧过电位降低。所合成纳米结构的NiCo2O4其平均粒径为10nm、平均孔径为12.3nm、比表面积88.5m2/g。当负载量为2mg/cm2时,在0.1mol/L KOH电解质溶液中,NiCo2O4电解析氧活性较好,在i=10mA/cm2时,其析氧过电位最低,为345mV(vs NHE)。     

一种新型La掺杂PbO_2电极用于X-GRL降解的研究

为提高PbO_2电极对阳离子红X-GRL的去除效果,利用热分解电沉积法制备稀土La掺杂PbO_2电极(Ti/SnO_2-Sb_2O_3/PTFE-La-β-PbO_2,简写Ti/La-PbO_2).之后,根据电极对X-GRL及其TOC的去除效果,确定La的最佳掺杂比为Pb∶La=200mol∶2mol.通过对电流密度、电解质浓度和X-GRL的初始质量浓度等不同的参数条件优化,确定最佳降解条件为电流密度50mA/cm~2,电解质(Na_2SO_4)浓度0.10mol/L,X-GRL初始质量浓度100mg/L.在此条件下降解2h后,X-GRL及其TOC的去除率分别达到93.48%和52.07%.同时,采用扫描式电子显微镜(SEM)对电极表面进行分析,结果显示La掺杂PbO_2电极表面具有致密的结构和较好的结晶取向,有利于提高电极的催化活性并最终提高X-GRL的矿化程度.最后,利用了循环伏安法(CVs)验证了La掺杂PbO_2电极具有较高的析氧电位和电化学活性.     

掺杂元素对锰混合氧化物阳极析氧抑氯性能的影响

对具有析氧抑氯选择电催化性能的海水电解制氢用绿色环保阳极材料进行了研究. 采用阳极电沉积法在Ti/IrO2基体上获得γ-MnO2氧化物涂层钛电极,在镀液中掺杂其他元素进行阳极电沉积,获得了MnV、MnCr、MnMoFe和MnFeV混合氧化物涂层钛电极. 模拟海水电解实验表明,掺杂元素显著提高锰氧化物涂层钛电极析氧抑氯选择电催化性能,MnFeV电极的析氧效率达到100%,可以满足析氧抑氯选择性电催化性的要求. 结构分析结果表明,掺杂后的锰氧化物电极形成了具有掺杂V、Fe的γ-MnO2相结构的混合氧化物Mn(Fe,V)O2,Mn(Fe,V)O2中金属以Mn4+、V5+和Fe3+形式存在,与氧形成了非定比化合物(Mn,Fe,V)Ox. Fe和V等掺杂元素起到细化晶粒和提高晶格畸变能的作用,有效地提高了电极的析氧抑氯电催化性能.     

Ti/α-PbO2/β-PbO2电极电催化氧化处理苯酚废水

采用电催化氧化法,以自制Ti/α-PbO2/β-PbO2电极为阳极,在室温条件下对苯酚模拟废水进行降解研究,探讨电流密度、电极间距、pH值及苯酚初始质量浓度对苯酚降解效率的影响规律.结果表明,在电流密度为600 A·m-2,电极间距为1.0 cm,pH值为3,苯酚初始质量浓度为100 mg·L-1的条件下,苯酚降解效率达92%以上.紫外光谱等实验结果表明,苯酚在氧化降解过程中会产生苯醌等中间产物,苯酚及其中间产物最终被矿化为CO2和H2O.     

光源对TiO2光催化剂性能的影响

采用阳极氧化法制备了TiO2／Ti薄膜半导体光电极，并测试了该电机在254nm和365nm两种光源照射下苯酚的转化过程。实验表明：254nm波长光源下苯酚的降解以均相光氧化反应为主；365nm波长的光照下，以多相光催化反应为主，电机上加偏压能明显提高反应速率。在三电机体系中，用频响分析系统测试了光电机的交流阻抗图谱(EIS)，分析EIS图谱所得的结论与上述结论一致。     

氯化物水溶液电积锌的电极过程动力学

本文采用线性电位扫描方法测定氯化物水溶液电积锌的极化曲线,探讨了电极过程的动力学规律。氯化物水溶液电积锌时,阴极发生析锌反应的同时也发生析氢反应。阴极析锌反应过程的动力学规律表现为扩散传质步骤所控制,阴极析氢反应和阳极析氯反应过程表现为电化学反应步骤控制的不可逆电极过程动力学规律。采用Ti/Sn-Sb-Ru-Ti/MnO_2和Ti/Sn-Sb/RuO_2 TiO_2两种DSA,电极催化活性好、阳极节能效果显著。     

PbO_2电极在库仑分析中应用的研究

按照PbO_2电极具有高的氧化电位和氧析出超电位,我们研究了以PbO_2代替pt作阳极的可能性.在硫酸介质中,将其用于屯生Co~(3+)、Ce~(4+)、MnO_4~-等强制氧化荆,恒电流库仑法滴定Fe~(2+)、Ti~(3+)、C_2O_4~(2-)等离子,在选定的条件下电流效率可达100%。方法用于硫酸中微量铁的测定。     

稀土Y改性Ti/Sb2O5-SnO2电催化电极的制备及表征

为改善Ti/Sb2O5-SnO2电极的电催化性能,采用浸渍法制备了Y改性Ti/Sb2O5-SnO2电极.以活性艳红X-3B为目标有机物,考察了电极的电催化性能,对制备温度和Y掺杂量进行了详细的实验研究,确定的适宜制备条件为热处理温度550 ℃、Y掺杂量0.8%.采用SEM、EDS、XRD等分析方法对所制备电极的表面形貌、元素组成及结构进行分析,发现稀土Y的掺杂可以使SnO2粒径变小,有利于电极电催化性能的改善,同时Y元素的引入可使杂质元素Sb、Y在电极表面涂层富集.Y改性Ti/Sb2O5-SnO2电极表面主要是四方相金红石结构的SnO2晶体.电极动电位扫描测试结果表明Y改性Ti/Sb2O5-SnO2电极具有较高的阳极析氧电位,有利于有机物的阳极氧化降解.     

Ti/SnO2-Sb2O3/Fe-PbO2电极电催化氧化氨氮的研究

用热分解和电沉积联合的方法制备了Ti/SnO2-Sb2O3/Fe-PbO2电极,并采用SEM、ICP和阳极极化曲线对所制备的电极进行了表征。以氨氮为目标污染物,考察了该电极的电催化氧化性能。研究结果表明:Ti/SnO2+Sb2O3/Fe-PbO2电极晶粒细小、致密,具有较高的析氧电位。采用该电极电催化氧化氨氮的最佳工艺条件为:电流密度为20 mA.cm-2、板间距为1 cm、温度为30℃、溶液pH值为5和Cl-浓度为1 100 mg.L-1,经电催化降解后,氨氮的去除率可达100%。     

尺寸稳定性阳极催化电极降解对硝基苯酚的研究

对硝基苯酚是一种芳香族的急性剧毒有机污染物,不仅危害大而且来源广泛,众多行业产生的污水中都包含对硝基苯酚。为了找到一种适合的DSA阳极来高效率地降解对硝基苯酚,对四种不同材料的阳极电极(钌铱钛(Ti/TiO_2-IrO_2-RuO_2)、钌铱钛锡(Ti/TiO_2-IrO_2-RuO_2-SnO_2)、铱钽钛(Ti/TiO_2-Ta_2O_5-IrO_2)和铱钽钛锡(Ti/TiO_2-Ta_2O_5-IrO_2-SnO_2))分别降解对硝基苯酚模拟废水的产物进行了研究。通过紫外分光光度法测定不同时间段的降解产物在最大吸收波长处的吸光度,比较四种阳极电极对对硝基苯酚模拟废水降解效果的优劣,结果显示涂层含有铱钌钛元素的电极对对硝基苯酚的降解效果最佳。由此讨论电极涂层材料在降解过程中所起的作用,提出电极的降解机理。     

电沉积MnO_2工艺因素对PbO_2-Ti/MnO_2电极性能的影响

文中研究了电沉积MnO_2工艺条件及热处理对PbO_2-Ti/MnO_2电极电催化析氧性能及寿命的影响。实验结果表明,低电流密度(0.01～0.06A/dm~2)下电沉积MnO_2得到的电极的电催化性能好、寿命长。热处理能改善电极的电催化性能,并能大大延长电极的寿命。电沉积MnO_2动力学研究、电极表面MnO_2显微组织分析、断面PbO_2与MnO_2结合状态的研究,均阐明了这种影响的微观实质。     

高效能活性炭基底石墨烯粒子电极制备及表征

目的制备和筛选出一种高效、稳定的新型石墨烯复合负载型粒子电极.方法采用溶胶凝胶法制备了一系列不同基底的石墨烯负载型粒子电极,以苯酚为目标污染物考察粒子电极的催化活性,确定最优粒子电极,通过正交试验优化其制备条件.最后采用SEM、EDS、BET、XRD、LSV、CV手段对粒子电极的结构、表面形貌及电化学性能等进行表征.结果筛选出Ti-r GO/GAC-S(椰壳活性炭)为最优粒子电极,对苯酚去除率为85. 26%;正交试验优化其制备条件为钛酸丁酯投加量75 mL、r GO投加量0. 2 g、煅烧温度400℃、煅烧时间1 h;负载Ti和r GO后表面积、析氧电位增大,对苯酚直接氧化能力提高.结论筛选出的Ti-r GO/GAC-S粒子电极电催化活性最高,表面积大,活性点位多,对苯酚的直接氧化能力高.     

填充床电化学反应器处理甲基橙废水影响因素研究

采用活性炭(AC)填充型电化学反应器模拟甲基橙废水进行实验研究,分析不同阳极类型对甲基橙废水色度和化学需氧量(COD)去除效率的影响.实验结果显示,PbO2/Ti阳极较RuO2/Ti、IrO2-Ta2O5/Ti阳极对甲基橙废水具有更好的脱色及COD降解效率,经150min电催化氧化,色度及COD去除率分别可达98.14%和54.22%.在此基础上,采用单因素实验方法,研究甲基橙初始浓度、电解质质量浓度及电流密度对甲基橙废水电催化氧化效率的影响,并计算不同电流密度下体系的电流效率(ACE)及能耗(Esp).结果表明,在甲基橙初始浓度200mg/L,电解质质量浓度3%,电流密度30A/m2时,色度及COD去除率最高达98.89%和55.28%,ACE最高为65.86%,能耗最低为COD:11.19kWh/kg.     

电化学降解含酚焦化废水的研究

选用Ti／Ir2O3／RuO2为阳极，C-PTFE气体扩散电极为阴极降解模拟含酚焦化废水。利用正交实验，求出最佳操作条件。考察了苯酚浓度、电流密度、电解质浓度、pH值等因素对苯酚去除效率的影响。对电化学降解苯酚进行动力学分析，蛄果证明了其反应为一级动力学反应。     

超临界水催化氧化降解邻氨基苯酚

本实验通过超临界水氧化的方式对邻氨基苯酚进行催化氧化研究。探讨了以浸渍法所制备的CuO/CeO_2/γ-Al_2O_3、Fe_2O_3/CeO_2/γ-Al_2O_3和Mn_2O_3/CeO_2/γ-Al_2O_3 3种催化剂对超临界水氧化降解邻氨基苯酚的影响。设计正交实验探究最佳的催化剂的制备方案以进行对邻氨基苯酚的超临界水氧化反应。本实验采用的实验装置为盐浴间歇式超临界水氧化(SCWO)实验装置、通过浸渍焙烧的材料作为超临界水氧化的催化剂,氧气作为实验的氧化剂,并以化学需氧量(COD)去除率反映超临界水氧化效果,本次实验通过催化剂Mn_2O_3/CeO_2/γ-Al_2O_3的COD降解效果最佳,达到71.42%,比无催化剂的超临界水氧化降解效果提升33.6%。通过X线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)分析发现Mn_2O_3有着良好的热稳定性,有助于提升良好的热稳定性。     

硫掺杂TiO2光催化处理模拟废水Cr( VI)和2-萘酚

采用自制的S/Ti O2作为光催化剂,在可见光下进行光催化降解2-萘酚和还原Cr(VI)的实验。考察了S/Ti O2投加量、2-萘酚初始浓度和p H值对2-萘酚降解光催化性能的影响及Cr(VI)~2-萘酚混合体系光催化反应的研究。结果表明:S/Ti O2投加量为2.0 g/L,2-萘酚溶液初始浓度18.75 mg/L,p H值为6~7时2-萘酚光催化降解效果最好;混合体系中的2-萘酚的降解率及Cr(VI)还原率均较相应的单一体系高,Cr(VI)的还原与2-萘酚的氧化之间产生了协同效应。Cr(VI)和2-萘酚的光催化反应均为拟一级反应动力学。     

钛基金属氧化物阳极的制备及其对有机物废水处理的研究

利用DSA(形稳阳极)电极改性来使电化学具备其他支撑功能.使用电化学氧化方法对模拟苯酚废水进行了降解,制备了锰锑掺杂的钛基Sn O2电极,以期能延长电极寿命,提高降解效率.通过SEM(扫描电子显微镜)、XRD(X射线衍射)、循环伏安曲线、强化寿命测试等方法,对自制电极进行表征和分析,并对影响因素进行了系统研究.结果表明,改性后的DSA电极活性和稳定性有大幅提高,析氧电位达2.3 V,加速寿命达42 h,在最佳条件下处理质量浓度为100 mg/L的苯酚废水,去除率在8 h后达到89.26%.     

煤电化学氧化的研究

以硫酸为电解质,用铂作阳极,研究了汝箕沟烟煤的电化学氧化。实验表明,阳极电流主要取决于Fe~(2+)离子浓度,起始电流明显地受到2价铁离子转变为3价铁离子电极反应的影响。为了得到一定的阳极反应速度,煤粒子和阳极的接触是必要的。用GC/MS(气相色谱/质谱)联机分析了电解氧化产物,产物主要为重烷烃和有机酸的混合物。     

作为高效水氧化催化剂的多面体Cu_2S块状晶体溶剂热合成

以泡沫铜(CF)、硫代乙酰胺(TAA)为铜源和硫源,乙醇胺(en)为络合剂,乙醇为溶剂,在溶剂热的条件下,Cu~(2+)和en形成的[Cu(en)_2]~(2+)金属络合物,与溶液中的S~(2-)反应得到不稳定的无机-有机Cu_2S-TAA前驱体。由其作为分子模板控制晶体的生长,制备了生长于泡沫铜基底上的Cu_2S十四面体,将其作为高效的水氧化催化剂对Cu_2S催化剂的阳极析氧电化学性能进行测试。结果表明:在1 mmol/L KOH电解液中,当电流密度为20 mA/cm~2时,过电位为200 mV,并且可以保持长达30 h的持久稳定性。