一种由全球水循环产生的可能重要的CO2汇

关于全球CO₂汇的位置、大小、变化和机制目前仍不确定, 还存有争议. 在理论计算和野外观测数据证明的基础上发现, 可能存在一种由全球水循环产生的重要的CO₂汇(以溶解无机碳-DIC的形式). 这个汇达到0.8013 Pg C/a(约占人类活动排放CO₂总量的10.1%, 或占所谓的遗漏CO₂汇的28.6%), 它是由水对CO2的溶解吸收形成的, 并随着碳酸盐的溶解及水生植物光合作用对CO₂的消耗的增加而显著增加. 这部分汇中有0.5188 Pg C/a通过海上降水(0.2748 Pg C/a)和陆地河流(0.244 Pg C/a)进入海洋, 有0.158 Pg C/a再次释放进入大气, 还有0.1245 Pg C/a储存在陆地水生生态系统中. 因此, 净沉降是0.6433 Pg C/a. 随着全球变暖引起的全球水循环的加强、CO₂和大气圈中碳酸盐粉尘的增加, 还有造林地区的增多(会引起土壤CO₂的增加进而导致水中DIC浓度的增大), 这部分汇也可能增加.     

青藏高原高寒灌丛CO2通量日和月变化特征

采用涡度相关法对青藏高原高寒灌丛CO₂通量进行连续观测的结果表明, 青藏高原高寒灌丛CO₂通量呈明显的日和月变化特征. 就日变化而言, 暖季(7月)CO₂通量峰值出现在12:00左右(−1.19 g CO₂/(m²·h) ^−1), 08:00~19:00时CO₂净吸收, 而20:00~07:00为CO2净排放; 冷季(1月)CO₂通量变化振幅极小, 除11:00~17:00时少量的CO₂净排放以外(0.11 g CO₂/(m²·h)^−1左右), 其余时段CO₂通量接近于零. 从月变化来看, 6~9月为CO₂净吸收阶段, 8月CO₂净吸收最大, 6~9月CO₂2净吸收的总量达673 g CO₂/m²; 1~5月及10~12月为CO₂净排放, 共排放446 g CO₂/m², 4月CO₂净排放最大. 全年CO₂通量核算表明, 无放牧条件下青藏高原高寒灌丛是显著的CO₂汇, 全年CO₂净吸收量达227 g CO₂/m².     

垂滴法测量CO2与不锈钢表面的接触角

为测量CO₂与固体表面的接触角, 研制了一台可视化的高压测试釜, 并搭建一套完整的恒温控制系统. 实验中使用垂滴法表现不同温度液体CO₂在其蒸气环境中与不锈钢表面的接触角. 液滴图像被工业摄像机采集到计算机中, 利用3次样条的主动轮廓线法计算接触角的大小. 根据实验结果给出了一组可靠的接触角测试数据, 实验数据表明CO₂对不锈钢表面具有良好的浸润性, 而且该方法可以作为高压液体与固体表面接触角测量的一套标准测试方法.     

全球变暖: 行动还是等待？

人类怎样应对大气CO₂浓度的持续升高, 仍有较大的分歧. 一部分人认为, 除非全球升温更趋显著, 否则各项耗资巨大的措施应推延执行; 而另一部分人则认为, 即便是马上采取措施, 大气中CO₂浓度也可能已达到无法接受的水平, 因而必须即刻采取各种措施. 我本人属于后者. CO₂的有些影响已经达到地球轨道周期性变化、海洋环流重新组合或太阳辐射变化所导致的效应. 这些效应用模型无法揭示出来, 而在古气候记录里被清楚地保存下来. 这使我觉得这些模型缺乏自然界客观存在的反馈和放大效应, 因而很可能低估了CO₂浓度升高的影响, 而不是高估. 世界能源消费将持续增长, 煤炭由于其廉价性和丰富的蕴藏将成为未来主要的能源. 我同时认为, CO₂的固定和储藏在阻止大气CO₂浓度的升高方面有关键作用. 所幸这些固定和储藏在技术和经济层面上都是可行的. 目前面临的一个重大问题是, 在CO₂浓度达到自然界无法承受的水平之前, 全球能否一起合作, 使减缓措施尽快付诸行动.     

青藏高原沼泽与高寒草甸草地退化对生长期CO2排放的影响

采用静态箱-便携式红外色谱法对青藏高原风火山地区沼泽草甸和高寒草甸两类生态系统CO₂排放通量进行了研究. 结果表明, 生长期内两类生态系统之间及同一生态系统内部不同的退化程度之间CO₂排放通量均存在较大差异. 沼泽草甸CO2排放通量随着退化程度的加剧而逐渐降低, 而高寒草甸除5月份之外, CO₂排放通量随着退化程度的加剧而逐渐提高; 未退化沼泽草甸较高寒草甸CO₂的排放通量同比高出65.1%~80.3%; 中度退化沼泽草甸较高寒草甸CO2的排放通量同比高出22.1%~67.5%; 然 而, 严重退化的高寒草甸比沼泽草甸CO₂的排放通量反而高出14.3%~29.5%. 5 cm处土壤水分、5 cm处土壤温度和地上生物量与CO₂排放通量显著相关, 是控制CO₂排放主要环境因子     

O3和ClO2杀藻作用特征与机理分析

O₃和ClO₂杀藻效能好, 而且应用中不会生成对人体有害的卤代烃物质, 是氯的良好替代品. 为探讨O₃和ClO₂的杀藻机理, 研究中借助电子扫描显微镜等手段对氧化处理前后藻细胞的数目及形态、结构变化特征进行了分析, 并提出了O₃和ClO₂杀藻作用模式. 研究表明: O₃和ClO₂具有不尽相同的杀藻作用机理, 作用过程与效能受多种因素的制约.     

全球气候突变研究: 争论还是行动?

全球气候突变已经为冰芯、海洋钻探、石笋、黄土、湖泊沉积和孢粉等气候记录所确证. 全球气候存在两种稳定状态, 即冰段条件和间冰段条件, 其间的转换为突变性质. 气候的突变在北半球和赤道地区则具有同时性, 其时间尺度可以短至10年际. 气候突变对人类影响重大. 为此, 比争论更重要的是切实的行动, 比如减少大气中的二氧化碳.     

电泳沉积法制备高度有序的SnO2/Fe2O3复合纳米线阵列

通过电泳沉积的方法在AAO模板微孔中制备出了高度有序的SnO₂/Fe₂O₃复合纳米线阵列, 并用SEM, TEM, EDX, XRD及XPS对其形貌和化学组成进行了表征. 结果显示所得SnO₂/Fe₂O₃复合纳米线的直径约为180 nm, 长度达几十微米, 由高度结晶的六方结构的α-Fe₂O₃和四方结构的SnO₂构成.     

复合薄膜CoFe2O4/TiO2的制备及磁性

以钛酸丁酯和金属盐酸盐为原料, 采用溶胶-凝胶工艺制备CoFe₂O₄/TiO₂复合薄膜. 探讨热处理温度和前驱液pH值对CoFe₂O₄/TiO₂复合薄膜结构及磁性的影响. 通过X射线衍射(XRD)分析了复合薄膜的相结构; 采用扫描电子显微镜(SEM)、原子力显微镜(AFM)和偏光显微镜(PLM)观测了薄膜表面形貌; 用振动样品磁强计(VSM)测试了样品的磁性. 结果表明, 薄膜生长过程中两相组分的晶体各自析出长大, CoFe₂O₄均匀地嵌埋于TiO₂基体中; 薄膜中晶粒的生长对反应体系的pH值、热处理温度依赖性较大, 前驱液pH在2~3范围内, 经800℃热处理后得到纳米复合薄膜, 晶粒平均粒径为19 nm; 随着热处理温度的升高, 复合薄膜的磁性增强.     

阿尔泰山南缘萨热阔布金矿床的纯CO2流体

萨热阔布金矿产于新疆阿尔泰山南缘泥盆系康布铁堡组变质酸性火山岩、火山碎屑岩中, 近矿围岩黄铁矿化、网脉状硅化、碳酸盐化发育, 金的主成矿阶段有黄铁矿-石英阶段(Ⅱ)和多金属硫化物阶段(Ⅲ). 主成矿阶段脉石英中流体包裹体很发育, 显微观察和冷冻法研究表明黄铁矿-石英阶段包裹体类型以液态纯CO₂包裹体(L_CO2)为主, 其密度可高达0.85 ~ 1.07 g/cm³, 其次为富CO₂包裹体(L_CO2-L_H2O), 少量富H2O包裹体(L_H2O-L_CO2). 多金属硫化物阶段脉石英的包裹体类型更复杂, 还有CO₂-CH₄体系的流体, 其固相CO₂ T_m低达-78.1 ~ -61.9℃, T_h,CO2 也很低, 为-33.7 ~ -17.7℃. 高密度CO₂流体的捕获压力估算为150~350 MPa. 激光Raman探针分析证实了纯CO₂包裹体的成分特征. CO₂流体的δ¹³C为-10.725‰ ~ -21.151‰, 与地幔矿物中CO₂流体的δ¹³C值相似. 这些特征均与其他石英脉型或蚀变岩型的热液金矿明显不同. 富CO₂流体还具有区域上的特征, 其来源可能与后碰撞造山过程的地幔脱气作用有关.     

单晶结构四氧化三铁纳米片的大面积生长

通过金属铁片与酒石酸钠(C₄H₄O₆Na₂)在140℃水热反应12 h, 在金属铁片上原位大面积生长出了Fe₃O₄纳米片. 采用扫描电子显微镜、X射线衍射仪和透射电子显微镜对产物进行表征. 结果表明, 所制备的Fe₃O₄纳米片为单晶立方相结构, 其尺寸范围为1.2 µm×1.4 µm ~ 4.0 µm× 4.2 µm, 厚度约为 60 nm. 通过改变溶液中碱的浓度可实现不同尺寸纳米片的可控合成. 研究了酒石酸钠在Fe₃O₄纳米片的形成过程中的作用, 提出了可能的生长机理.     

基于静态暗箱法的陆地生态系统-大气CO2净交换估算

介绍了基于静态暗箱-气相色谱法确定陆地生态系统-大气CO₂净交换(NEE)的基本原理及相关分量的测定方法, 指出NEE估算主要有3个关键环节: (1)暗箱碳通量中合理扣除植株地上部分暗呼吸; (2)土壤总呼吸中根自养呼吸量的确定; (3)NPP中根际沉积碳的估算. 基于对地-气系统碳交换过程的理解, 利用2001和2002年南京地区稻田CO₂排放的测定结果及相关环境和生物要素的测定, 估算了稻田生态系统-大气CO₂的净交换. 结果表明, 两年间南京稻田NEE的季节性变化趋势基本一致: 水稻移栽后3周内表现为碳净排放或弱的净固定, 其后碳净固定逐渐增加, 较高的净固定出现在拔节孕穗期, 抽穗后逐步下降. 2001和2002年的日平均碳净通量分别为-6.06和-7.95 gC·m^-2, 与Campbell等人采用波文比法测定的美国得克萨斯州稻田CO₂净通量值接近, 且两地的NEE季节性变化趋势基本一致. 烤田期和其后两周淹水期的平均净通量估算结果与日本Miyata等人采用涡度相关法在类似条件下的测定结果一致. 基于静态暗箱法估算的NEE与采用波文比法及涡度相关法测定的NEE具有一致性和可比性.     

纳米CoFe2O4/SiO2磁性复合体的制备与表征

以正硅酸乙酯和金属硝酸盐分别作为二氧化硅和铁氧体的前驱体, 通过溶胶凝胶工艺成功制备了磁性CoFe₂O₄/SiO₂纳米复合体. 通过综合热分析(DSC)、红外吸收光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)和拉曼光谱(Raman)等分析探讨了该复合体的合成机理, 利用振动样品磁场计对样品磁性能进行了测试. 研究发现, 当干凝胶热处理温度较低时, 材料以非晶态存在, 当热处理温度达到400℃时, SiO₂基体中开始有CoFe₂O₄团簇形成, 当热处理温度达到800℃时SiO₂基体中就形成了大小约为17 nm的CoFe₂O₄纳米晶. CoFe₂O₄磁性粒子的生成伴随着二氧化硅网络的重组以及金属离子与氧化硅基体之间相互反应的加强. 但热处理温度升高到800℃时, 基体中纳米磁性粒子与基体间的反应会明显减弱甚至消失. 复合体的饱和磁场强度以及矫顽力随着热处理温度的增加而逐步增长.     

CO2浓度对中肋骨条藻的光合无机碳吸收和胞外碳酸酐酶活性的影响

为探讨低光照(30 μmol·m^−2·s^−1)和高光照(210 μmol·m^−2·s^−1)条件下海水CO₂浓度变化对海产硅藻中肋骨条藻(Skeletonema costatum)的生理影响, 对该藻生长及其光合CO₂吸收和胞外碳酸酐酶(CA_ext)活性进行了测定, 结果表明, 在低光条件下, CO₂浓度变化(4~31 μmol/L CO₂)对该藻的生长和净光合速率的影响比高光条件大. CA_ext在12和31 μmol/L CO₂时没有检测出活性; 但在4 μmol/L CO₂时则有明显活性, 且其高光条件下的活性是低光条件下的2.5倍. 细胞光合作用对CO₂的亲和力随着培养液中CO₂浓度升高而下降. 另外, 高光条件下细胞的光合CO₂亲和力明显高于低光条件. 这些结果表明, CA_ext的活性和光合CO₂亲和力不仅受CO₂浓度而且受到光照强度的调节; 在高光照条件下, 即使CO₂浓度较低, 细胞的高CA_ext活性和光合CO₂亲和力也能够提供充足的CO₂供其光合固碳所需.     

光促进下烯烃与二氧化碳的羰基化反应

研究了烯烃在光促进温和条件(常温常压)和非贵金属Co(OAc)₂的催化下与二氧化碳的羰基化反应; 同时对反应进行了¹³CO₂和¹³CH₃OH同位素实验研究. ¹³CO₂和¹³CH₃OH同位素实验研究表明, 光促进下本实验体系中二氧化碳参与的羰基化反应所得产物羧酸甲酯中的羰基碳约有50%来自CO ₂, 另50%来自CH₃OH.     

低纯Gd制备Gd5Si2Ge2的结构与磁热性能

以低纯度普通商业纯Gd(99%)为原料制备Gd₅Si₂Ge₂合金, 研究了低纯Gd₅Si₂Ge₂合金的相组成、磁相变特征和磁热性能. 粉末X-射线衍射和磁性测量结果表明, 经1200℃, 1 h退火处理后, 低纯Gd₅Si₂Ge₂合金具有Gd₅Si₂Ge₂型主相、在268 K存在一级磁晶相变. 据磁相变温度附近的磁化曲线计 算, 低纯Gd₅Si₂Ge₂合金在5 T磁场变化下的最大磁熵变为17.55 J·Kg^-1·K^-1, 具有巨磁热效应.     

CBr2与CH2O插入反应机理的密度泛函理论研究

用密度泛函B3LYP/6-311G*和高级电子相关耦合簇[CCSD(T)/6-311G*]方法计算研究了CBr₂与CH₂O的插入反应机理, 全参数优化了反应势能面各驻点的几何构型, 用内禀反应坐标 (IRC)和频率分析方法, 对过渡态进行了验证. 研究结果表明: 反应(1)是单重态二溴卡宾与甲醛插入反应的主反应通道. 该反应由两步组成: (ⅰ) 两反应物首先经一无能垒的放热反应, 放出8.62 kJ·mol^&;#8722;1的热量, 生成中间体IM1; (ⅱ) IM1经过渡态TS1, 发生H的转移, 生成产物P1, 其能垒为44.53 kJ·mol^&;#8722;1. 用经Wigner校正的Eyring过渡态理论研究了不同温度下该反应的热力学和动力学性质. 从热力学和动力学的角度综合分析, 在1 atm (101325 Pa)下, 该反应在温度为200～1900 K时进行既有较大的自发趋势和平衡常数, 又具有较快的反应速率.     

二氧化锡纳米管阵列的溶胶凝胶法制备与结构表征

用溶胶凝胶法在有序的阳极氧化铝模板中制备了二氧化锡纳米管. 用扫描电子显微镜、透射电 子显微镜对二氧化锡纳米管的微观形貌进行了表征; 用选区电子衍射, X射线衍射对其结构进行了表征. 结果表明: 用此方法制备的纳米管为多晶的锡石结构, 管壁厚度约为20~30 nm, 管径约100~200 nm, 长度在微米量级.     

用于白光LED的Sr3SiO5:Eu2+材料制备及发光特性研究

采用高温固相反应方法制备了用于白光发光二极管的Sr₃SiO₅:Eu²⁺发光材料. 测量了Eu²⁺掺杂浓度为0.01 mol时样品的激发与发射光谱, 其均为多峰宽带, 发射光谱主峰为575 nm, 次峰为487 nm, 与理论计算所得合成材料的发射光谱峰值符合得较好; 主发射峰对应的激发光谱峰值为365, 418, 458和473 nm. 同时, 研究发现Eu²⁺掺杂浓度影响了合成材料的发射光谱. 研究了InGaN管芯激发下YAG:Ce³⁺及Sr₃SiO₅:Eu²⁺材料的白光发射光谱, 对比结果显示, InGaN管芯激发下Sr₃SiO₅:Eu²⁺材料的白光发射光谱具有更好的显色性, 色坐标(x, y)为(0.348, 0.326).     

阴极射线电子激发下Sr5(PO4)3Cl:Eu2+ 蓝色荧光粉的发光研究

Eu²⁺激发的氯磷酸锶荧光粉一直是一种传统的灯用荧光粉, 合成了蓝色荧光粉Sr₅(PO₄)₃Cl:Eu²⁺, 并研究了在电子激发下的发光特性, 此外还对碱土金属Ca²⁺, Ba²⁺等共同掺杂之后对发光性能的影响及原因进行了分析, 当在中-低电压工作下, 对其在不同电流密度的电子束激发下的发光亮度和饱和特性进行了测量.