制备条件对Au/La-Mn-O催化剂低温氧化CO性能的影响

采用溶胶-凝胶法(Sol-gel法)制备系列La-Mn-O载体,用沉积-沉淀法(DP法)制备负载型金催化剂,以CO催化氧化为探针反应,对催化剂活性进行测试,并考察催化剂的制备条件(焙烧温度、制备过程中溶液的pH值、Au的负载量以及载体的种类)对催化活性的影响,用XRD、BET和AAS等手段对催化剂进行表征.结果表明,当溶液的pH=9,Au的理论负载量为2%,未经焙烧的Au/LaMnO3催化剂表现出较好的活性,CO的最低完全转化温度为90℃.稳定性测试结果显示.Au/LaMnO3催化剂具有较好的稳定性,连续反应30 h,CO的转化率一直保持100%,放置150d后催化剂活性稍有下降,CO的最低完全转化温度由原来的90℃升至110℃.     

紫外光促进电子迁移对Pt/TiO2催化剂CO催化氧化性能的影响

为了提高CO催化氧化性能,将Pt/TiO₂催化剂在液相中进行紫外照射预处理以增加电子-空穴迁移速率,诱导Pt颗粒长大,然后制备不同UV照射时间的Pt/TiO₂催化剂,测试样品的催化性能和氧化能力,表征样品表面的活性颗粒直径、金属分散度和元素价态,并利用原位红外光谱研究CO催化反应机理的变化。研究结果表明,制备的Pt颗粒直径为1～2 nm,经过8 h UV预处理的Pt/TiO₂催化剂颗粒直径最大,Pt⁰含量增加,且具有最佳的CO催化性能,CO的完全转化温度降低了约45℃,活性位点的TOF提高15倍。通过对反应机理的分析发现,UV照射能减少副反应发生,提高CO转化率。     

Cu/CeO2纳米催化剂的制备及性能

采用热解硝酸铈法制备出一系列CeO2纳米粉体,进一步采用浸渍、还原法制备了Cu/CeO2纳米催化剂,运用UV-Vis、FT-Raman、XRD、TEM及微反一色谱装置对样品进行了结构表征和催化CO氧化性能研究.结果表明,热解温度影响CeO2的结构和Cu物种在其上的分散情况,随着热解温度的升高,CeO2粒度逐渐增大,结构有序性逐渐增强,而粒度形貌趋向多样性,同时Cu物种在其上的分散性变差;Cu/CeO2催化剂表现出较高的催化活性,且其活性远远高于单纯的Cu和CeO2.     

一氧化碳氧化的钯催化剂研究Ⅰ．钯催化剂性能和反应条件对催化活性的影响

用浸渍法制备了不同担载量的Ｐｄ／Ａｌ＿２Ｏ＿３和Ｐｔ／Ａｌ＿２Ｏ＿３催化剂，在固定床微反中测定了它们催化ＣＯ氧化为ＣＯ＿２的活性。结果表明，催化剂金属含量低于７×１０￣（－５）时，Ｐｄ／Ａｌ＿２Ｏ＿３的活性优于Ｐｔ／Ａｌ＿２Ｏ＿３。催化剂经高温（８００℃）水蒸汽预处理活性下降。稀释用的载体和ＧＨＳＶ在７５０～１５００ｈ￣（－１）范围内对催化活性没有明显影响。     

高分散负载Pd催化剂上CO氧化性能

制备高分散的负载型催化剂是充分利用在自然界中储量极为有限的贵金属资源的重要手段.采用不同方法制备一系列负载Pd催化剂,考察了不同载体负载Pd催化剂的CO氧化性能.发现以乙酰丙酮钯为前驱体制得的Pd/TiO2催化剂活性远高于Pd/SiO2和Pd/Al2O3催化剂的活性,在室温下就表现出较好的CO氧化活性,且在无气相O2条件下CO可以与Pd/TiO2催化剂表面的氧物种(晶格氧)反应生成一定量的CO2.分散度测试、CO吸附的原位红外光谱和程序升温还原的结果表明Pd/TiO2催化剂上Pd物种以高分散Pd0形式存在,并与载体之间存在强相互作用,这可能是Pd/TiO2催化剂具有低温活性的主要原因.     

CuO/TiO2和CuO-ZrO2/TiO2催化剂对NO+CO反应性能的影响

以TiO2为载体，采用浸渍法制备了不同负载量的CuO／TiO2和CuO-ZrO2/TiO2催化剂，并在色谱—微反装置上考察了催化剂对NO CO反应性能，并通过TPR、XRD和NO-TPD技术对上述催化剂进行了表征．结果表明催化剂经500℃ H2气氛中还原1h与空气氛中处理的相比，活性有明显的改善，CuO／TiO2(6％)对NO完全转化的T99%＝325℃，而CuO-ZrO2/TiO2(6％，10％)对NO完全转化的T99%＝300℃；TPR结果表明CuO／TiO2在TPR过程中出现4个还原峰，而CuO／TiO2只有2个还原峰，说明ZrO2的引入使CuO在TiO2上的还原物种发生了变化；空气氛处理的CuO／TiO2催化剂XRD检测到的是CuO的特征衍射峰，而H2气氛处理是金属Cu的特征衍射峰；NO-TPD结果表明两种气氛处理的催化剂，NO吸附在其上的热脱附产物中质谱能检测到4种物种(NO，N2O，N2和O2)，低温脱附物种为吸附在弱位上的NO，高温脱附物种则是吸附在强位上的NO；CuO／TiO2上引入ZrO2后NO的脱附峰温明显降低，这表明NO在CuO-ZrO2/TiO2表面的分解活性大于No在CuO／TiO2表面的分解活性;NO CO反应低温时形成中间产物N2O，高温时产生N2;NO-TPD脱附峰温与两种气氛处理的催化剂活性有很好的对应关系，且NO在催化剂表面的解离是NO CO反应的速控步骤．     

以TiO2-SiO2为载体的催化剂加氢脱硫性能研究

以TiO2—SiO2复合氧化物为载体制备了加氢脱硫催化剂．通过噻吩、汽油、柴油的加氢脱硫反应考察了催化剂载体组成及金属组分对催化剂加氢脱硫活性的影响．实验结果表明，TS系列载体随组成不同，其酸性特征也不一样，TS-1具有较多的B酸位，而TS—4则具有较强的L酸．对于噻吩脱硫反应，以TS—1为载体的催化剂具有较好的反应活性．以TS—4为载体的催化剂在重催柴油的加氢反应中具有较好的加氢脱硫活性．对于以汽油为原料的加氢反应，在高温和低温时载体对催化剂的性能影响呈现了相反的结果．     

金属离子掺杂对TiO2光催化性能影响分析

TiO2光催化剂可有效去除水中有机污染物。本文采用溶胶—凝胶法(Sol—gel)制备了掺杂不同含量金属离子的复合型TiO2光催化剂，光催化降解甲基橙溶液实验结果表明：掺杂Cr^3 的TiO2光催化活性明显高于单一TiO2和其他几种掺杂催化剂的光催化活性；当Cr^3 的掺入比例约为1．0％时，其光催化活性最高，紫外光照4h甲基橙的降解率达到90％以上，可见光照射6h甲基橙的降解率达85％以上。可望将掺杂金属离子的纳米TiO2作为一种有效的光催化剂，广泛应用于被污染水体的净化处理。     

有机溶胶法制备的Pd/C催化剂对甲酸氧化的电催化性能

首次用有机溶胶法制备了碳载Pd（Pd／C）催化剂．与液相还原法制备的Pd／C催化剂相比，用有机溶胶法制备的Pd／C催化剂的Pd粒子的平均粒径较小，相对结晶度较低，因此，它对甲酸氧化的电催化活性要比用液相还原法制备的好．     

CuO/CeO2作为乙醇完全氧化催化剂的结构及性能研究

以浸渍法制得含Cu和Ce的催化剂,并对比考察了不同温度下制得的催化剂对乙醇的完全氧化性能,确定Ce/Cu原子数之比在3∶1~5∶1间的催化剂活性最好.用X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和扫描电子显微镜(SEM)研究了催化剂的表面组成与形貌,推测Cu2 和Cu0是乙醇氧化的活性中心,分散在CeO2表面的CuO与溶解在CeO2晶格中的Cu2 的比例及表面的吸附氧都与催化剂活性相关;确定Ce/Cu原子数之比在0.5∶1~10∶1之间,CeO2的负载量越高,CuO的分散状态越好.     

TiO2-C纳米复合材料负载钯催化剂的制备及其对甲酸的电催化氧化

通过将TiO2和三聚氰胺的混合物高温煅烧制备出TiO2-C纳米复合材料,并将其用作载体合成出Pd/TiO2-C催化剂.采用XRD,TEM,HR-TEM和EDS等手段对催化剂进行了表征分析,并考察了它们对甲酸氧化反应的催化性能.结果表明,Pd负载于碳与TiO2的界面,平均粒径为5nm,与Pd/XC-72和Pd/TiO2相比,Pd/TiO2-C催化剂具有更强的催化活性和稳定性,这归因于TiO2-C载体的特性和Pd/TiO2-C独特的异质结构.     

负载型金催化剂的制备及其对CO催化氧化性能的研究

通过沉积沉淀法制备了负载型金催化剂,测定了其对CO的催化氧化性能.结果表明,催化剂的活性与催化剂的载体种类、焙烧温度和放置时间等因素有关;Au/TiO2和Au/CeO2催化剂的催化活性较高,而Au/ZnO催化剂的催化活性较低;焙烧温度影响催化剂的性能,焙烧温度为400℃时,催化剂活性最高;较长的放置时间会降低催化剂性能,这可能与活性组分粒径长大有关.     

CO对Cu—Zn—Zr催化剂CO2加氢合成甲醇的影响

用四种ＣＯ含量不同的原料气对Ｃｕ－Ｚｎ－Ｚｒ催化剂进行ＣＯ２加氢合成甲醇的研究．结果表明ＣＯ能抑制催化剂表面产生逆水汽变换反应活性位的ＣＯ２吸附,从而有效地提高ＣＯ２加氢合成甲醇的选择性     

新型Pd/C催化乙二醛选择性氧化生成乙醛酸的研究

以NaBH4为还原剂制备均匀分散的Pd/C催化剂,考察其在乙二醛选择性氧化生成乙醛酸的催化效率及负载量、反应温度、空气流速、pH值等的影响,发现当Pd负载量(质量分数)为4.7%时,在50℃、100 mL/min空气流速和pH=7.7条件下反应3.5 h可获得乙醛酸的最佳得率30%,优于氢气或甲醛还原制备的Pd/C催化剂.     

不同方法制备的Au/Fe2O3催化剂对CO的催化氧化

采用采机金属络合物固载法和共沉淀法制备了Ａｕ／Ｆｅ２Ｏ３催化剂,考察了该催化剂在ＣＯ氧化中的催化活性及其制备条件如焙烧温度,金的负载量,沉淀剂,活性组分前体和制备方法等因素对催化活性的影响。     

原位漫反射红外光谱研究CO、CO2在Rh-Mn-Li/SiO2催化剂上的化学吸附

在温度25~300℃和压力0.1~3.0 MPa范围内,利用原位漫反射红外光谱法研究了CO和CO2在Rh-Mn-Li/SiO2催化剂上的化学吸附。在0.1 MPa和25℃时CO在该催化剂上存在线式、孪生和桥式吸附,以桥式吸附为主,3种吸附均能快速达到吸附平衡。压力保持0.1 MPa,温度由25℃升至300℃时,线式比桥式先脱附,至265℃时,3种吸附基本脱附完全;当温度维持205℃不变而压力逐步由0.1升至3.0 MPa时,线式吸附增量较少,桥式吸附增量较多;CO2在0.1 MPa,25℃时就能发生快速的解离吸附,即CO2→CO O,其吸附行为表现为CO的线式吸附,但吸附峰与纯CO吸附时不同;当温度稳定在25℃而压力逐步升至2.5 MPa时,不仅CO2吸附量增大,而且其2052 cm-1吸附峰有向高波数移动的趋势。     

一种葡萄糖氧化的高效催化剂-Pd-Bi/C

研究了Pd－Bi／C催化剂的合成,Pd－Bi/C催化氧化葡萄糖的性能。结果表明：Pd-Bi/C催化剂催化葡萄糖的产率可达97％以上,选择性可达99％,且重复使用7次后,其产率及选择性仍然基本不变。另外发现：Pd－Bi/C催化剂中,最佳Bi/Pd（mol/mol）比为0．300－0．325。     

Atomic layer deposition on Pd nanocrystals for forming Pd-TiO2 interface toward enhanced CO oxidation

Pd typically exhibits relatively low catalytic activity in CO oxidation, as CO is apt to be adsorbed on Pd to poison the surface for O2 activation. In this Letter, we report that this limitation can be overcome by integrating Pd with TiO2. The TiO2 was coated on Pd nanocubes with a controllable thickness using atomic layer deposition (ALD) method. Given the different work functions of TiO2 and Pd, the electrons in TiO2 semiconductor will flow toward Pd. With the electron density increased on Pd, the adsorption of CO to Pd will be weakened while the oxygen activation can be facilitated. Meanwhile, the interface-confined sites at Pd-TiO2 may further enhance the oxygen activation. As the species adsorption and activation are strongly correlated with electron density, the performance of Pd-TiO2 in CO oxidation turns out to depend on the TiO2 thickness, which determines the number of transferred electrons, within a certain range (<1.8 nm). This work provides a new strategy for enhancing catalytic performance through tailoring charge densities in hybrid catalysts.     

Pd(dppm)2的合成表征及其催化性能研究

合成了以双齿膦dppm为配体的金属配合物Pd(dppm)2,通过元素分析、红外光谱、热分析、光电子能谱、多晶粉末衍射等技术对该配合物的结构进行表征;用该配合物制备负载型Pd催化剂,并对其催化性能进行了研究,表明该催化剂对CO催化氧化成CO2的反应具有较好的催化效果.