硅酸盐、碳酸盐和硫化物共同风化促使CO2排放

<正>物理侵蚀和化学风化与地质时期地球气候的演化关系一直是热点科学问题^[1～3].硅酸盐矿物的化学风化作用是地球历史上碳循环的重要组成部分^[1,3～6].尽管地壳和地幔通过岩浆/变质作用向大气中排放了大量CO₂,但硅酸盐风化作用由于吸收/封存大气CO₂(产生碱度或HCO₃^–)而被认为是中和CO₂排放的一个关键机制,     

植物碳汇系统与中国碳中和之路

<正>1碳达峰与碳中和研究的紧迫性1975年,Broecker^[1]在Science上发表一篇文章“Climat change:Are we on the brink of a pronounced global warming?”使得大气中CO₂增加导致气候变暖的概念第一次走进人们的视野.大气CO₂增加主要是由于人类对化石能源的利用及人类活动导致的土地利用改变^[2].目前,大气CO₂浓度约为415 ppm(1 ppm=1μmol/mol,Global Carbon Budget 2020https://www.globalcarbonproject.org/carbonbudget/index.htm)     

“四脚兽穿新装”——创碱性析氢新纪录

<正>自工业革命以来,人类经济社会发展依赖于过度消耗化石燃料,导致严重的能源危机;产生的大量CO₂排放到大气中,也给生态环境带来巨大的威胁^[1].在这种背景下,利用间歇式可再生电力驱动水电解获得“绿氢”,进而发展氢循环经济,将为加快实现“双碳”目标提供一种重要的解决方案.     

二氧化碳还原技术助力构筑碳中和循环社会

<正>温室效应与能源危机是21世纪人类社会面临的两大根本难题^[1].随着全球人口的持续增长以及经济高速发展,煤、石油、天然气等不可再生的化石能源燃烧产生大量CO₂,加剧了温室效应,导致全球变暖与极端天气等问题频发. 2023年发布的《世界能源统计年鉴》数据显示, 2022年全球对一次能源的需求相较2021年同比增长1.1%,因能源消耗产生的CO₂排放量超过393亿吨,达到历史新高点.     

未来厄尔尼诺-南方涛动变率影响南大洋及南极陆架水增暖

<正>南大洋包含复杂的海洋和大气过程,是全球最重要的热量存储地,可吸收约70%的由温室气体引发的额外热量^[1,2].中高纬南大洋强劲的西风引发了广泛的海洋上升流,海表面以下2～3公里的海水可沿着陡峭的等密面涌升至海表面,之后分为两支路径^[3,4].一支在大约60°S以北,海洋次表层温度较低,海水涌升后在西风驱动的北向Ekman流作用下向北输运,途中从大气吸收大量的热量、淡水和碳,     

“双碳”目标对我国未来空气污染和气候变化的影响评估

近期,我国提出实现碳达峰、碳中和的“双碳”目标和时间节点,未来我国空气污染和气候变化的发展趋势备受关注.本研究利用区域气候-化学-生态耦合模型Reg CM-Chem-YIBs,基于代表性浓度途径气候情景RCP4.5,使用中国未来排放动态预测模型（Dynamic Projection model for Emissions in China,DPEC）2030年排放数据,模拟预测了考虑实现“双碳”目标的情景下,未来区域减排政策和全球气候变化对我国空气污染与气候变化的影响.研究表明,相对于2015年,在未来区域减排政策和全球气候变化的共同作用下,2030年中国地区细颗粒物(PM_2.5)、臭氧（O₃）、二氧化碳（CO₂）平均浓度相对2015年分别下降了36.8、19.8μg m^-3和1.9 ppm(1 ppm=1μL L^-1).我国南方地区的气温将有明显升高,升高幅度在0.5～1.5 K之间,降水和云量分别减少了1～2 mm d^-1和3%～6%;北方地区气温有所...     

固态胺吸附剂的CO2诱导性失活难题研究进展

CO₂捕集与封存是实现碳达峰、碳中和目标的重要措施,贡献全行业15%的CO₂减排量.固态胺吸附剂具有CO₂选择性强、CO₂吸附量高、再生能耗低、对CO₂浓度要求低等优点,近十几年来被广泛研究,是一种极具应用潜力的CO₂捕集材料.通过对制备方式的改进、有机胺种类的拓宽以及基体材料的设计与开发,固态胺吸附剂的CO₂吸附性能得到显著提升.然而,固态胺吸附剂在CO₂气氛下再生时,会因大量形成尿素基团而产生CO₂诱导性失活,导致吸附剂无法循环多次使用,限制了其在CO₂捕集领域的工业化应用.本文对固态胺吸附剂的技术原理、CO₂诱导性失活过程、失活关键因素和失活形成机制进行总结;同时,归纳、梳理了固态胺吸附剂在抗尿素循环稳定性方面的相关研究,并且探讨了固态胺吸附剂在提高抗尿素循环稳定性方面面临的问题和可能解决的方案.     

双核催化位低温高效脱除氮氧化物

<正>氮氧化物(nitrogen oxides,NO_x)是化石燃料燃烧过程中所产生的主要大气污染物之一,也是PM_2.5和臭氧的重要前体物^[1].控制NO_x的排放是国家“十四五”规划持续改善大气品质和环境质量的重大战略需求.氨选择性催化还原(selective catalytic reduction with NH₃,NH₃-SCR)技术是目前世界上应用最为广泛、最为成熟且最为有效的工业烟气脱硝技术^[2].SCR过程中主要发生如下反应:4NO+4NH₃+O₂→4N₂+6H₂O,     

干细胞球聚体微针促进糖尿病创面愈合

<正>根据世界卫生组织统计,全球范围内有超过4亿人患有糖尿病^[1].由于其发病机制涉及神经病变、血管病变和免疫功能受损等多个因素,患者易出现皮肤感觉减退、血液供应不足及免疫功能下降等问题^[2].经统计,约15%～25%的糖尿病患者会并发难以愈合的皮肤溃疡,即糖尿病溃疡,好发于患者下肢、足部或其他容易受压的部位^[3].     

显生宙长时间尺度碳循环演变的模拟:现状与展望

长时间尺度碳循环演变控制了大气CO₂的含量.显生宙以来,大气CO₂含量的变化及其对地表气温的控制,是古气候地球化学研究的前沿领域.地球系统箱式模型被广泛用于揭示长时间尺度碳循环和古气候变化的过程与机制.以COPSE(Carbon-Oxygen-Phosphorus-Sulphur-Evolution)和GEOCARB模型为代表的早期长时间尺度碳循环模型,在应用于显生宙大气CO₂含量变化研究上成效显著,但因无法表达地球三维地表的影响,制约了其进一步发展.新发展的SCION(Spatial Continuous Integration)模型基于COPSE模型,结合了GEOCLIM模型中运用的FOAM(Fast Ocean-Atmosphere Model)气候模型数据集,实现了大陆风化的动态表达,进而更准确地表征了长时间尺度的碳循环演变.然而,最新版SCION模型模拟的大气CO₂含量变化,仍与大气CO₂的地质指标记录存在不一致之处.采用多箱式海洋替代单一箱式海洋,区分硅酸盐岩性对风...     

间歇性内陆水域是重要的碳源

内陆水域包括河流、溪水和湖泊、水库以及水池,会部分出现暂时性或者季节性甚至年际性的干旱,称之为间歇性内陆水域.随着极端气候事件频发、人类活动加剧和土地利用变化等原因,其面积不断增加.然而,内陆水域CO₂排放研究基本集中在常流水域,对于间歇性水域的CO₂排放研究较少,国内目前还未展开相关的工作.本文综述了现今所知的包括河流溪水和湖泊水库以及水池在内的间歇性内陆水域在干旱和再浸润时CO₂排放,讨论这两个阶段CO₂释放通量的控制因素和作用机理.间歇性内陆水域在干旱时沉积物暴露接触到更多氧气,有机质分解作用增强;分解速率除受温度和湿度控制外,还受上覆植被的影响,存在时空差异性.再浸润时发生类似土壤中"桦木效应",间歇性内陆水域CO₂释放浓度迅速增加, CO₂排放通量受沉积物理化性质和温湿度影响.最后估算间歇性内陆水域CO₂排放量为每年0.51 Pg C,约占全球内陆水域CO₂(未计间歇性内陆水域)排放量的1/4,是全球内...     

揭示锂硫电池中16电子硫还原反应网络

<正>锂硫电池因其高理论比容量(1672 mAh g^-1)和能量密度(2600 Wh kg^-1)、低成本且环保等特性,被认为是最具有应用潜力的电化学能源存储装置之一^[1,2].基于锂多硫化物的硫还原反应(sulfur reduction reaction, SRR)网络涉及复杂的从S₈分子到Li₂S的16电子多步转化过程,并伴随着可溶性锂多硫化物中间体(lithium polysulfide intermediates, LiPS)的生成和溶解.其中高阶多硫化物向不可溶Li₂S₂/Li₂S的转化最为困难,产生的LiPS在电解液中大量累积并在正/负极之间穿梭,导致硫活性材料的不可逆损失和容量迅速衰减^[3].     

多极性位点的杂化氢键有机框架吸附分离CO2/CH4

氢键有机框架(HOFs)是极具研究价值的新型多孔材料,但稳定、永久多孔且富含功能位点的HOFs的构筑难题制约了其在气体吸附分离领域的应用.本文采用具有轮桨立体构型和多氢键位点的金属-核碱基构造体构筑了一类稳定的微孔杂化HOFs材料(HOF-ZJU-201、HOF-ZJU-202和HOF-ZJU-203),框架内的无机阴离子、氨基以及电荷差异性分布孔道作为多重极性位点实现了CO₂的选择性吸附和CO₂/CH₄的吸附分离.在298 K和1 bar (1 bar=10⁵ Pa)条件下,杂化HOFs材料的CO₂吸附量为2.31～3.35 mmol/g,对CO₂/CH₄(50/50, v:v)的分离选择性为7.3～9.0.通过色散矫正的密度泛函理论计算和Hirshfeld表面分析明确了杂化HOFs材料通过氢键、静电偶极作用以及范德华力选择性捕获CO₂的作用机理.固定床穿透实验进一步验证了杂化HOFs材料对CO₂     

海洋储碳机制及相关生物地球化学过程研究策略

<正>1碳中和国家战略需要海洋负排放支撑工业革命以来,人类活动导致大气CO₂激增,加剧了气候变化,引发一系列社会、经济和环境问题.第75届联合国大会以来,习近平总书记在一系列重大场合多次强调,我国二氧化碳排放力争于2030年前达到峰值,努力争取2060年前实现碳中和.这个重大举措不仅大大提升了我国的国际话语权,也吹响了我国科技-产业-政策联合攻关的“集结号”.实现碳中和目标既要寻求替代能源以达到减排目的,也要增加碳汇,     

Aulr@InGaN纳米组装体人工光合成C2+燃料联产H2O2

<正>以太阳光为能量输入,二氧化碳(CO₂)和水(H₂O)为原料,经人工光合作用合成可再生燃料和化学品,为解决能源危机和气候变化等核心挑战提供了一条有潜力的策略^[1].与电催化、热催化和生物催化等固碳方式相比,光催化具有配置简单、成本低廉或环境友好等优点.然而,在无牺牲剂和无外加热能或者电能的条件下,     

冰期旋回中热带西太平洋碳源汇过程、机理与效应

冰期旋回是第四纪地球气候变化最显著的特征,热带西太平洋通过水文循环控制全球气候演化,这是“气候演变低纬驱动”理论的核心内容.由于现代热带西太平洋CO₂总体上处于海-气平衡,因此基于“将今论古”的思想,长期以来学术界认为热带西太平洋相对于南大洋等高纬海区在大气CO₂分压(pCO₂)冰期旋回中的作用并没那么重要,从而低估了热带西太平洋通过碳源汇演替调控全球气候的作用.在综合分析上新世以来冰期旋回中热带西太平洋碳源汇过程与机制的基础上,总结出了其气候效应模式,发现冰期时海平面降低导致更多的河流营养物进入海洋,致使近海表层有机碳生产和海底有机碳埋藏加强;同时,远洋为了“补偿”陆架珊瑚礁等钙质生物碳酸盐生产的减少,引起其深部[CO₃^2-]和碱度增加,致使远洋深部碳库增强;另外,开放洋区大型硅藻勃发等有机碳生产演化事件在大洋深部形成呼吸碳库,进一步“放大”了上述增强的深部碳库.这些碳循环过程表明冰期热带西太平洋扮演碳汇角色.间冰期时上述碳循环过程发生的方向或强度与冰期相反,但目前还没有证据...     

线粒体RNA m3C修饰酶METTL8的修饰机制和底物特异性

<正>tRNA是遗传信息传递的关键生物大分子之一.在核糖体中,tRNA的反密码子通过与mRNA的三联体密码子互补配对,从而将其携带的氨基酸掺入到新合成的肽链中,对遗传信息的精准传递具有重要作用^[1].tRNA上存在着大量的转录后核苷酸修饰^[2].目前已有120多种tRNA修饰被鉴定出来,它们存在于12%～20%的tRNA核苷酸碱基上^[3,4].tRNA上存在的这些修饰参与并调控一系列生命过程^[5].众多的修饰能够维持tRNA结构、提高tRNA稳定性、促进反密码子与密码子的精确配对等,在多种生命活动中发挥作用^[6,7].     

CaO和方解石钝化不同污染程度煤矸石性能与机理

煤矸石是一种典型的工业废弃物,大量的煤矸石堆积会造成各种环境问题以及资源浪费.在环境问题中,重金属污染最为严重.本文采用CaO和方解石对不同污染程度的煤矸石中重金属进行钝化,并探究其钝化机理.结果表明,CaO和方解石均有较好的钝化效果,能使中高度污染的煤矸石转化为轻度污染或无污染,CaO钝化Pb²⁺、Zn²⁺、Cu²⁺的平均钝化率分别为37.4%、37.8%、25.5%;方解石钝化Pb²⁺、Zn²⁺、Cu²⁺的平均钝化率分别为53.8%、43.5%、34.4%,方解石钝化效果略优于CaO.通过对钝化前后煤矸石的表征和Visual MINTEQ软件模拟CaO可以通过提高煤矸石pH并提供OH^-,与重金属离子结合生成难溶或不溶的氢氧化物沉淀;方解石不仅能提高体系的pH,还能提供CO₃^2-,CO₃^2-与重金属离子结合生成难溶或不溶的碳酸盐.两者钝化均将煤矸...     

二氧化碳助催化环氧化合物水合反应

<正>乙二醇(CH₂OH)₂是一种重要的有机化工原料,可用于生产聚酯纤维、防冻剂、不饱和聚酯树脂、润滑油、增塑剂和非离子表面活性剂等^[1].据统计,近年来乙二醇全球产量已超过3000万吨.目前乙二醇最主要的生产路线是环氧乙烷直接水合法,在这一反应体系中,乙二醇不可避免地与未反应的环氧乙烷反应生成一缩二乙二醇、二缩三乙二醇等低聚物^[2].为提高乙二醇的选择性、抑制副产物缩乙二醇的生成,     

次季节尺度上的“暖北极-冷欧亚”模态

<正>1979年以来北极地区增暖的速率约为全球平均的4倍^[1].从20世纪80年代末到21世纪10年代初,欧亚大陆冬季呈现变冷的趋势^[2,3].这种暖-冷对比也存在于年际和年代际尺度^[3～6],即“暖北极-冷欧亚”模态.这一模态被认为和中低纬的极端天气气候事件有关^[2～9],探索其成因及其在不同时间尺度的变化,已成为当前的研究热点.