2013～2020年北京大气PM2.5和O3污染演变态势与典型过程特征

细颗粒物(PM_2.5)和臭氧（O₃）是我国当前最受关注的两种大气污染物,影响空气质量并危害人体健康.本文以2013～2020年北京大气污染物浓度水平和气象数据为基础,揭示PM_2.5与O₃污染的逐年变化特征及典型污染过程的“发生-发展-消除”规律.研究表明, PM_2.5污染过程的发生频次、持续时间、峰值浓度均逐年下降;相比之下, O₃污染过程的年际变化趋势不明显,在历年的5～7月中大约1/3时间处于O3污染过程;且在2018年, O₃超标天数首次超过PM_2.5超标天数,暗示O₃可能正在取代PM_2.5成为北京空气质量超标的主要污染物.通过剖析3次PM_2.5污染过程、3次O₃污染过程、3次PM_2.5与O₃双污染过程,发现PM_2.5爆发时和O3爆发前对应着高氮氧化物（N...     

长江三角洲区域细颗粒物和臭氧对前体物减排的响应及政策启示

大气细颗粒物(PM_2.5)和臭氧（O₃）污染已成为中国当前最严峻的大气环境问题.氮氧化物（NO_x）与挥发性有机物（VOCs）是PM_2.5和O₃的共同前体物,准确量化NO_x与VOCs对PM_2.5和O₃的非线性响应关系,是实现PM_2.5和O₃的协同防控、持续改善环境空气质量的前提.本研究构建了长江三角洲（简称长三角）地区大气PM_2.5和O₃对其前体物排放的响应曲面模型（RSM）,探究了长三角41个城市不同季节大气PM_2.5和O₃对NO_x与VOCs减排的协同响应,提出了在长三角地区应采取分区域、分阶段、分季节的PM_2.5和O₃的协同调控策略.本研究还发现长三角地区不同城市的排放-浓度响应关系具有显著差异.对于O_3<...     

我国城市大气PM2.5与O3浓度相关性的时空特征分析

近些年,我国大气PM_2.5的质量浓度显著降低, O₃污染加剧.为了厘清PM_2.5和O₃浓度相关性的时空差异,本研究分析了我国城市大气PM_2.5浓度与O₃日最大8 h滑动平均值（MDA8 O₃）和大气总氧化剂（Ox=O₃+NO2）浓度之间的相关性. 2015年以来, PM_2.5与O₃双超标天数大幅下降,现阶段双超标情况主要发生在京津冀地区的4～5月.在40°N以南的地区, PM_2.5与O₃浓度的相关性呈现显著的“南高北低、夏高冬低”的时空分布规律.较强的正相关关系出现在中纬度京津冀地区的夏季以及低纬度的珠江三角洲地区,表明这些区域O₃和PM_2.5的浓度具有相同的变化趋势;而在京津冀地区的冬季,由于PM_2.5中一次组分占比增高以及较弱的O₃光化...     

加强O3和PM2.5协同控制,持续改善我国环境空气质量

<正>我国自2013年发布《大气污染防治行动计划》以来,在保持经济快速发展的同时,大气环境质量明显改善.在六项常规污染物中,二氧化硫（SO₂）、细颗粒物(PM_2.5)、可吸入颗粒物(PM₁₀)、一氧化碳（CO）、二氧化氮（NO₂）浓度均显著下降[1].但我国大气污染形势依然严峻, PM_2.5浓度距离世界卫生组织的推荐值仍然有较大差距;     

珠江三角洲大气夜间非均相化学反应对二次气溶胶和臭氧的影响

近年来,我国在PM_2.5治理方面取得了显著成效,而O₃污染问题日益突出.观测结果表明,珠江三角洲光化学反应活跃季PM_2.5与O₃呈现明显的正相关,但对两者之间耦合关系认识不清使得其协同控制具有很大难度.迄今为止,大部分研究主要关注日间光化学机制,而对夜间大气化学过程的认识明显不足.最新研究表明,夜间五氧化二氮（N₂O₅）非均相反应是PM_2.5和O₃生成的重要潜在机制,不仅对二次硝酸盐生成具有重要贡献,而且其非均相反应产物硝酰氯（ClNO₂）在次日清晨的光解对促进大气氧化性也有重要影响.本研究于2018年10月在臭氧污染较严重季节对深圳城市大气中N₂O₅和ClNO₂进行了在线测量,基于气相和颗粒相污染物变化对N₂O₅的非均相反应进行量化计算与活性评估.观测结果表明,夜间N_2<...     

2015～2020年我国主要城市PM2.5和O3污染时空变化趋势和影响因素

近些年,我国已采取了系列严格的减排措施,旨在治理大气细颗粒物(PM_2.5)和臭氧（O₃）污染.本文基于国家空气环境监测网络地面观测数据,侧重分析了我国主要城市PM_2.5和O₃时空变化趋势以及影响因素.2015～2020年PM_2.5整体呈逐步下降趋势,而O₃在2015～2019年呈整体上升趋势,但在2020年部分地区有下降趋势.结合气象要素数据,利用KZ（Kolmogorov-Zurbenko）滤波耦合逐步多元线性回归,分析了排放与气象条件影响因素对典型城市PM_2.5和O₃长期分量趋势的贡献,其中排放对二者的贡献分别约为63%～93%和40%～80%.冬季PM_2.5/CO与NO₂/SO₂由负转为正比例关系,表明在当前的减排情景下,氮氧化物对该季节PM_2.5主要二次组分形成的贡献潜势可能在增加.O₃与PM     

大气污染对儿童鼻炎发病率的影响

近年来,我国儿童过敏性鼻炎发病率迅速增加,但其原因尚不明确.近期研究表明,我国室外大气污染不断加剧可能是导致儿童鼻炎的潜在原因,因此,本文主要研究室外大气污染物对鼻炎发病率的影响.本研究对长沙市4988个1⁸岁儿童进行标准问卷调查,问卷包括健康状况、家庭环境、过敏原暴露等因素,同时收集了长沙市2006²011年室外大气污染物PM₁0,SO₂,NO₂浓度监测数据.结果表明,长沙市3⁶岁儿童确诊鼻炎发病率为8.4%（95%CI,7.0%¹0.0%）.儿童鼻炎发病率与室外污染物平均背景浓度无关,而与年龄累积PM₁0,SO₂,NO₂浓度显著正相关.研究表明儿童长期暴露于高浓度大气污染可能是导致鼻炎的重要原因.     

双核催化位低温高效脱除氮氧化物

<正>氮氧化物(nitrogen oxides,NO_x)是化石燃料燃烧过程中所产生的主要大气污染物之一,也是PM_2.5和臭氧的重要前体物^[1].控制NO_x的排放是国家“十四五”规划持续改善大气品质和环境质量的重大战略需求.氨选择性催化还原(selective catalytic reduction with NH₃,NH₃-SCR)技术是目前世界上应用最为广泛、最为成熟且最为有效的工业烟气脱硝技术^[2].SCR过程中主要发生如下反应:4NO+4NH₃+O₂→4N₂+6H₂O,     

中国PM2.5与O3协同控制路径

基于WRF-CAMx（the weather research and forecasting model and the comprehensive air quality model with extensions）空气质量模型定量分析了不同NO_x、挥发性有机物（volatile organic compounds,VOCs）在减排情景下全国及重点区域PM_2.5与O₃浓度变化情况,并通过引入敏感度的概念,评估PM_2.5与O₃对NO_x、VOCs减排的敏感性,直观地揭示了NO_x、VOCs减排对PM_2.5与O₃浓度改善效益,以此提出中国PM_2.5与O₃协同控制路径.模拟结果表明,NO_x减排可有效降低全国及重点区域PM_2.5与O₃浓度,减排比例较小时,PM_2.5浓度...     

我国PM2.5和臭氧污染前体物排放源清单的现状与质量评估

大气污染源排放清单是研究细颗粒物(PM_2.5)和臭氧污染成因、制定PM_2.5和臭氧污染精准协同防控策略的重要基础数据.依托国家科技项目以及各级管理部门的强力推进,近年来我国PM_2.5和臭氧污染前体物排放清单研究与编制工作得到了迅速发展,积累了相对完善的本土前体物排放因子及PM_2.5和VOCs成分谱数据集,建立了较为系统的前体物排放清单表征方法和编制指南;交通、卫星等大数据和多种校验评估方法逐渐得到重视与应用,污染源和污染物种覆盖逐渐精细化, VOCs组分排放清单逐渐受到关注,各种尺度前体物排放清单的时空分辨率、时效性和可靠性有了显著提升,基本满足区域和城市开展PM_2.5与臭氧污染防控对排放源清单的需求.尽管如此,我国前体物排放清单依然存在不确定性较大、排放因子和成分谱数据建立缺乏规范化评估、组分清单校验薄弱、排放源清单编制质量评估方法缺失等不足.未来工作需要在排放因子和成分谱数据集规范化、排放清单校验与质量评估方法指南编制、近实时和短临预测排放清单方法学与业务化、不同类型排放清...     

长江三角洲区域大气PM2.5和臭氧污染协同控制路径

国家“碳达峰、碳中和”战略目标（以下简称“双碳”目标）的提出对长江三角洲（以下简称长三角）高质量一体化发展赋予了新的要求.本文基于长三角区域精细化排放清单和WRF-CMAQ模型,模拟了不同政策情景下区域空气质量改善情况.结果显示,绿色低碳情景（CP）较趋势照常情景（BAU）和末端强化情景（EP）具有更大的减排潜力,是实现绿色美丽长三角目标的重要路径.CP情景下,与2017年相比,预计2025年SO₂、NO_x、NMVOCs（non-methane volatile organic compounds）、一次PM_2.5排放将分别下降55.1%、26.5%、25.2%、27%;2035年,则将分别下降66%、56.4%、36.1%、39.4%.截至2035年,区域PM_2.5年均值和臭氧日8 h最大值第90百分位数（O₃-8 h 90th）将分别达到26和129μg m^-3,50%地级市PM_2.5年均浓度将达到世界卫生组织第二阶段指导值.综合...     

大气氧化性及其对二次污染物形成的贡献

大气氧化性（atmospheric oxidation capacity,AOC）是指大气化学过程对一次污染物的氧化能力,一般用氧化剂的浓度或者总反应速率来表征.AOC对二次污染的形成起重要的作用,是研究二次污染物的重要指标.本研究利用三维空气质量模式（Community Multi-scale Air Quality model,CMAQ）模拟了2013和2020年我国主要大气氧化剂（HO₂、OH和NO₃自由基）与二次污染物（臭氧和二次颗粒物）及其前体物,并结合观测数据,综合讨论了AOC对二次污染物生成的作用.结果表明,从2013～2020年,颗粒物浓度显著下降,而AOC水平并未明显降低,甚至在华北平原（NCP）和珠江三角洲（PRD）地区还略有上升.主要氧化剂浓度呈现一定的区域特征,HO_x（OH+HO₂）在四川盆地浓度水平较高,而NO₃自由基在华北平原的浓度水平较高.O₃光解过程是生成AOC最主要的来源,而OH自由基和二氧化氮生成硝酸的过程是AOC最主要...     

京津风沙源地表释尘到达典型城市沙尘量及其源解析

土壤风蚀引起的地表沙尘释放是大气环境中可吸入颗粒的重要来源.准确估算地表沙尘释放对城市大气环境中可吸入颗粒物的贡献,是国家制定大气环境治理规划和决策的依据.本文结合地面调查、野外观测、遥感影像解译等手段,估算了风力作用下京津风沙源土壤风蚀引起的0～2.5、2.5～5、5～10、10～20μm沙尘输移到北京、张家口、赤峰、大同、呼和浩特、锡林浩特、包头、榆林的量,揭示了到达各城市不同粒径组沙尘量的变化规律,并从区域、土地利用、风向等方面进行了源解析,提出了京津风沙源治理的核心是PM₁₀(尤其是PM_2.5),治理区域需优先考虑农牧交错带、荒漠草原、燕山丘陵,治理的地类依次是耕地、沙地(漠)和草(灌)地,为京津风沙源治理宏观战略部署、总体方案优化与调整提供决策依据.     

“双碳”目标对我国未来空气污染和气候变化的影响评估

近期,我国提出实现碳达峰、碳中和的“双碳”目标和时间节点,未来我国空气污染和气候变化的发展趋势备受关注.本研究利用区域气候-化学-生态耦合模型Reg CM-Chem-YIBs,基于代表性浓度途径气候情景RCP4.5,使用中国未来排放动态预测模型（Dynamic Projection model for Emissions in China,DPEC）2030年排放数据,模拟预测了考虑实现“双碳”目标的情景下,未来区域减排政策和全球气候变化对我国空气污染与气候变化的影响.研究表明,相对于2015年,在未来区域减排政策和全球气候变化的共同作用下,2030年中国地区细颗粒物(PM_2.5)、臭氧（O₃）、二氧化碳（CO₂）平均浓度相对2015年分别下降了36.8、19.8μg m^-3和1.9 ppm(1 ppm=1μL L^-1).我国南方地区的气温将有明显升高,升高幅度在0.5～1.5 K之间,降水和云量分别减少了1～2 mm d^-1和3%～6%;北方地区气温有所...     

不同时间尺度上PM2.5与臭氧协同关系及其影响因素分析

PM_2.5和O₃（P-O）协同控制是持续改善我国空气质量的关键,识别我国重要地区P-O协同关系及其影响因素是实施P-O协同控制的基础.本研究选取华北平原（NCP）地区和长江三角洲（YRD）地区,分析了2019年不同季节和时间尺度P-O协同关系.结合北京、石家庄、上海、南京全年PM_2.5化学组分和气象要素数据,运用相关性分析,探究主导P-O协同关系的化学组分以及气象条件对P-O关系的影响.结果表明,不同时间尺度P-O协同关系及其主导组分不同.日均尺度上,除NCP地区的秋、冬季外,两个地区其他季节的P-O之间皆呈现正协同关系,尤其夏季P-O为强的正协同关系（COR≥0.5）;而小时尺度仅夏季仍为正协同关系.P-O关系还存在区域差异,南方皆强于北方,近海强于内陆.日均尺度,夏季P-O正相关是主要组分共同驱动,化学协同作用主导;除夏季外,组分硫酸盐(SO₄^2-)和一次有机碳（POC）主导NCP城市的P-O协同关系,而主导YRD城市的是硝酸盐（NO₃^-     

我国2000～2017年室内空气污染暴露造成的疾病负担

<正>21世纪以来,我国经济与城镇化进程快速发展.与此同时,室外大气雾霾、室内装修引起的甲醛污染等一系列空气污染问题相继出现,严重威胁公众健康,引起学者和公众的广泛关注.由于人一生超过80%的时间在室内度过^[1,2],室内空气污染的健康影响不容忽视.室内空气污染物既可以来源于室外大气污染,也可以来源于室内各种污染源.     

显生宙长时间尺度碳循环演变的模拟:现状与展望

长时间尺度碳循环演变控制了大气CO₂的含量.显生宙以来,大气CO₂含量的变化及其对地表气温的控制,是古气候地球化学研究的前沿领域.地球系统箱式模型被广泛用于揭示长时间尺度碳循环和古气候变化的过程与机制.以COPSE(Carbon-Oxygen-Phosphorus-Sulphur-Evolution)和GEOCARB模型为代表的早期长时间尺度碳循环模型,在应用于显生宙大气CO₂含量变化研究上成效显著,但因无法表达地球三维地表的影响,制约了其进一步发展.新发展的SCION(Spatial Continuous Integration)模型基于COPSE模型,结合了GEOCLIM模型中运用的FOAM(Fast Ocean-Atmosphere Model)气候模型数据集,实现了大陆风化的动态表达,进而更准确地表征了长时间尺度的碳循环演变.然而,最新版SCION模型模拟的大气CO₂含量变化,仍与大气CO₂的地质指标记录存在不一致之处.采用多箱式海洋替代单一箱式海洋,区分硅酸盐岩性对风...     

流域水环境复合污染生态风险评估的研究进展

我国水污染问题严峻,呈现典型复合污染特征,为建立有效的风险管理机制提出了挑战.在复合污染条件下,识别流域的高风险区域进行重点防控,精准甄别关键致毒物并综合评估其生态风险,是当前流域水环境管理研究的难点和热点.传统生态风险评估主要针对单一污染物开展,难以有效地用于复合污染流域的风险管理.本文在简述复合污染评估方法和研究进展的基础上,提出流域水环境复合污染生态风险评估的基本框架,其主体内容包括高风险区域识别、关键危害物甄别、关键危害物的综合生态风险评估.第一步,以实验室离线和野外原位暴露-效应分析为基础,通过证据权重分析识别高风险区域,进行重点防控;第二步,在重点防控区域,结合毒性鉴别评估和效应导向分析技术,从复合污染物中甄别关键危害物;第三步,利用多级生态风险评估方法,综合评估重点防控区域关键危害物的生态风险.最后,对流域复合污染生态风险评估的未来发展和挑战进行了展望.     

临近空间飞行平台青藏高原大气NOx原位观测实验

大气NO_x气体分析仪是中国科学院战略性先导科技专项“临近空间科学实验系统”“太阳风暴在临近空间环境的响应”任务的主载荷之一,是我国自主研发的原位探测临近空间大气NO_x的载荷,并已成功测量临近空间高空气球飞行路径NO、NO₂、NO_x混合比.分析仪基于可见-紫外光谱吸收法原理,用动态流导法将飞行路径上1×10³～1×10⁵Pa的自然大气压缩至8×10⁴～1×10⁵Pa,构建了长期稳定的常压工作环境,把商用氮氧化物光谱仪的适用范围从地表拓展到高空.2019和2020年夏季,中纬度青藏高原大柴旦地区开展的两次高空气球科学实验均搭载了大气NO_x气体分析仪,实现了对流层5 km到平流层30 km大气NO_x的原位测量,并获取了青藏高原上空NO、NO₂、NO_x混合比的科学探测数据.     

粉尘污染危害人体多个器官

一提到空气中的粉尘污染,我们首先想到的是"黑肺".的确,污浊的空气最先伤害到的就是呼吸系统,尤其是肺部.然而,越来越多的科学研究表明,人体的多个器官正因空气污染变得越来越不健康.导致人体非呼吸道器官受损的元凶是空气中直径小于或等于2.5微米的粉尘,也就是我们已经熟知的PM2.5.