燃煤电站SCR催化剂失活机理及其寿命管理的研究综述

催化剂是燃煤电站SCR系统实现氮氧化物气体污染物(NOx)有效脱除的核心部分,而燃煤电站SCR脱硝系统运行过程中普遍存在催化剂失活、使用寿命较短的运行问题。该文从物理失活和中毒失活两个角度介绍了SCR脱硝催化剂的失活机理,总结了催化剂失活方程,进而提出应根据失活方程合理管理催化剂寿命,制定合理的催化剂更换策略。     

甲苯歧化催化剂TA-3丝光沸石的失活动力学

采用MRGC-80型高压微反色谱联合装置,在400～470℃、3MPa下研究了文题。建立了数学模型,得到了反应速率常数和失活速率常数、反应级数和失活级数、反应和失活表观活化能。结果表明,催化剂失活为独立失活,失活级数随过程变化。从失活级数推测其失活机理为平行连串失活,反应物甲苯、产物苯和二甲苯均能引起催化剂失活。反应压力在一定范围内对催化剂失活速率无明显影响,故可在较低的反应压力下研究催化剂失活动力学。温度对催化剂失活速率的影响不大,表明在所用温度范围内提高反应温度,对甲苯歧化反应过程是有利的。     

2,3,5-三甲基氢醌连续合成工艺中失活催化剂的表征

通过对2,3,5-三甲基氢醌(TMHQ)连续合成工艺中失活催化剂活性组分、硫含量、比表面积及孔容的变化、催化剂表面形貌等进行分析以及对失活催化剂进行再生处理,研究催化剂失活的原因.研究结果表明:催化剂在运转前后活性组分含量、比表面积和孔容变化不大,不足以引起催化剂活性大幅度地下降;催化剂中的硫含量随催化剂运转时间的延长而增加,但对于贵金属催化剂属无毒物;运转后催化剂的沉积物只是疏松地吸附在催化剂的表面,对其比表面积和孔客的影响不大.催化剂失活的一个主要原因是催化剂表面沉积了TMHQ和少量的2,3,5-三甲基苯醌.     

CO偶联反应Pd/α-Al2O3催化剂失活的XPS研究

利用失活Pd/α Al2O3催化剂的X 光电子能谱(XPS)探讨了氨气引起Pd/α Al2O3催化剂失活的原因.分析认为氨分子在活性组分Pd2+上的竞争吸附阻碍了催化剂表面上CO偶联反应及活性组分Pd的氧化还原循环,导致催化剂活性下降.     

Cu/SiO2催化剂上醋酸甲酯加氢制乙醇失活研究

采用蒸氨法制备了Cu/SiO2催化剂,在微型反应器上考察了Cu/SiO2催化剂上醋酸甲酯加氢制备乙醇反应的稳定性.利用物理吸附,H2-TPR,in-situ XRD,TEM,DTG-DSC等表征技术对失活催化剂进行了分析,利用NH3-TPD考察了Cu/SiO2催化剂的表面酸性.反应后催化剂上Cu晶粒略有长大,催化剂上积碳量为3.8％.积碳导致的催化剂孔结构的变化可能是催化剂失活的主要原因.     

用于CFCs加氢脱氯生产ODS替代品HFCs催化剂的研究进展

对氯氟烃(CFCs)催化加氢脱氯生产消耗臭氧层物质(ODS)替代品氢氟烃(HFCs)的反应作了简要概述;在此基础上,结合国内外研究现状,详细介绍了催化剂的活性组分、金属前驱体、催化剂载体以及修饰组分的性质对催化剂性能的影响.此外,介绍了催化剂的主要失活原因,并探讨了其失活机理.最后,对CFCs加氢脱氯生产ODS替代品HFCs催化剂的发展趋势进行了展望.     

钯基催化剂的失活原因及预防措施

钯基催化剂在石油化工、精细化工和有机合成中有着广泛的用途。分类概述了钯基催化剂失活的主要原因是晶粒长大、积碳、中毒、钯流失等,并总结了钯基催化剂失活的预防措施。     

过渡金属基分子筛SCR催化剂失活机制及抗失活技术研究进展

 过渡金属基分子筛是在氨选择性催化还原氮氧化物技术领域广泛应用的一类催化材料,在实际应用中容易中毒失活。失活形式主要有水热老化失活,P、S中毒失活,HCs中毒失活及尿素中毒失活等。本文分析了过渡金属基分子筛催化剂的4种失活机制及相应的抗失活工艺,并展望了过渡金属基分子筛的发展方向。     

用于邻苯基苯酚合成的Pt-K/Al2O3脱氢催化剂(Ⅱ):催化剂失活机制

采用热重-差热分析(TG-DTA)、元素分析、氢氧滴定(HOT)、扫描电镜能谱分析(SEM-EDS)、透射电镜(TEM)等对Pt-K催化剂可能的失活机制进行研究。结果表明:积碳并非Pt-K催化剂失活的主要原因;脱氢催化剂上铂颗粒的尺寸在运转过程中没有明显的增大,即铂中心烧结也不是催化剂失活的主要原因;Pt-K催化剂在运转过程中铂分散度明显下降而且无法通过再生恢复;Pt-K/Al2O3催化剂的失活极有可能源自催化剂运转过程中钾物种对铂中心的过度覆盖作用。     

糠醛气相脱羰Pd-Ni/γ-Al2O3催化剂的再生

对糠醛气相脱羰制呋喃用Pd-Ni／γ-Al2O3催化剂的失活原因进行了分析。利用空气氧化法、氨气活化法、溶剂洗涤法、硝酸镍浸渍法对失活催化剂进行了再生实验研究．找出失活Pd-Ni／γ-Al2O3催化剂的最优再生方法——硝酸镍浸渍法,确定了糠醛气相脱羰Pd-Ni／γ-Al2O3催化剂的最佳再生工艺参数。通过催化活性评价、物性分析表明．其再生效果较好。     

超细粒子制备技术的研究及在催化剂上的应用现状

对超细粒子催化剂的应用现状作了详尽的阐述，分析了超细粒子催化剂的制备特点，指出了其发展方向。     

催化重整生焦动力学模型的研究 I.生焦动力学模型的建立

在催化重整１６集总动力学模型的基础上,假设同类反应的失活函数是相同的,建立了生焦动力学模型。在排除了内外扩散等影响因素的前提下,确定了催速生焦失活反应条件和催化剂活性评价条件,使在实验室进行生焦动力学模型的研究成为可能。     

Effect of Copper Content on the Direct Process of Organosilane Synthesis from Silicon and Methyl Chloride

Introduction The direct process of producing methylchlorosilane was first demonstrated by Rochow[1]. Rochow discov-ered that copper acts as catalyst with the normal reac-tion in the presence of copper given by: CuSi (s) 2CH 3C l( g) ??→ (CH3 )2 SiCl2 (…     

大庆常压渣油催化裂解反应集总动力学模型

根据大庆常压渣油催化裂解实验和C4、丙烯的二次反应结果,确定了重油催化裂解九集总反应网络。通过合理假设,推导了集总反应的数学模型和催化剂失活函数,采用子模型分步法求取了模型中的反应速率常数,并对模型进行了检验和统计分析。模型验证的结果表明,柴油、汽油、丙烯、乙烯等催化裂解主要产品的预测值与实验值吻合良好,说明求取的速率常数可靠、采用子模型分步法进行集总动力学模型参数估计的方法可行。     

活性炭对顺酐加氢催化剂Cu/ZnO的影响

研究了Cu/ZnO、Cu/ZnO-C和Cu/ZnO-Al2O3 催化剂.采用XRD、TPR、BET、SEM等方法对催化剂进行表征,考察了它们的催化反应性能,发现Cu/Zn0催化剂中添加活性炭可以使顺酐气相加氢合成γ-丁内酯(GBL)的反应温度降低.在250℃,液体空速为0.1 h-1,氢酐摩尔比为50:1的条件下,顺酐...     

孔扩散阻力对多孔催化剂失活动力学的影响(英文)

目前,在强扩散区城中,失活催化反应的分离型动力学方程式仅能用于1级反应和1级独立失活系统。本文把此类方程式扩展应用于各种1,2级反应和1,2级独立失活系统,同时针对气-固相反应器中气相流动呈活塞流或全混流的情况,讨论了如何由实验求取有关的动力学速率常数值。研究结果表明,过程存在孔扩散阻力时,反应转化率随着反应时间降低的速率比无孔扩散阻力的情况要慢。此外,对浓度独立失活和分离型动力学方程的特征也作了论述。     

非水介质中辣根过氧化物酶失活过程

以辣根过氧化物酶催化酚类氧化反应为研究对象,考察了温度,含水量等因素对酶储存稳定性的影响以及反应过程中酶的失活动力学。结果表明,在低水环境的有机相中,酶的热稳定性显著提高;催化酚和过氧化物的氧化反应中,反应物和产物参与酶的失活过程,使失活速率增加;选择合理的反应条件,有助于减少失活,增加酶的使用周期。     

车用三效催化转化器劣化性能数值模拟

基于车用三效催化转化器的劣化机理,深入分析了Pt颗粒平均直径、反应频率因子等三效催化转化器主要劣化性能参数.然后将劣化性能参数与化学反应机理相结合,建立了包含劣化过程的三效催化转化器反应模型,并进行数值模拟.结果表明80 000 km劣化后,化学反应失活因子在载体前部最小,储放氧反应失活因子则在载体中部最小,而Pt颗粒平均直径在中部最大,两端均减小,并且模拟值与实验值比较吻合,从而验证了基于劣化性能的三效催化转化器反应模型的有效性.     

溶剂对TS-1催化丙烯环氧化反应的影响

溶剂对钛硅分子筛TS-1催化丙烯环氧化反应具有重要影响,该文对甲醇、异丙醇和仲丁醇3种醇溶剂及丙酮、乙腈和四氢呋喃等有机溶剂中环氧化反应活性进行了研究,实验结果活性顺序为:甲醇>异丙醇>仲丁醇>乙腈>丙酮>四氢呋喃。以催化反应机理为基础,通过电子效应、空间位阻效应、溶剂极性、物理扩散和分配、溶剂氧化副反应、环氧丙烷(PO)醚化副反应、催化剂失活和丙烯溶解度等多种因素分析了溶剂对环氧化反应的影响。电子效应、空间位阻效应和溶剂极性是影响反应的重要因素,研究工作为今后同类反应溶剂的选取提供理论根据和指导,为PO清洁生产工艺的进一步工业化奠定基础。     

溶剂对TS-1催化丙烯环氧化反应的影响

溶剂对钛硅分子筛TS-1催化丙烯环氧化反应具有重要影响。该文对甲醇、异丙醇和仲丁醇3种醇溶剂及丙酮、乙腈和四氢呋喃等有机溶剂中环氧化反应活性进行了研究,实验结果活性顺序为:甲醇>异丙醇>仲丁醇>乙腈>丙酮>四氢呋喃。以催化反应机理为基础,通过电子效应、空间位阻效应、溶剂极性、物理扩散和分配、溶剂氧化副反应、环氧丙烷(PO)醚化副反应、催化剂失活和丙烯溶解度等多种因素分析了溶剂对环氧化反应的影响。电子效应、空间位阻效应和溶剂极性是影响反应的重要因素,研究工作为今后同类反应溶剂的选取提供理论根据和指导,为PO清洁生产工艺的进一步工业化奠定基础。