夏威夷果壳活性炭的制备及U(Ⅵ)去除机理研究

研究以氢氧化钾(KOH)为改性剂制备夏威夷果壳活性炭去除U(Ⅵ)。除铀机理为吸附剂活化过程中增加了醚基、羰基、羧基的含量和比表面积,实验最大吸附量为9. 63 mg/g、去除率94. 6%。动力学分析表明吸附过程化学吸附优于物理吸附,吸附等温线分析表明吸附过程既有单分子层吸附又有多层吸附且反应容易进行,热力学分析表明吸附过程是自发的吸热反应。     

好氧颗粒污泥对水中橘黄的吸附特性

利用好氧颗粒污泥(AGS)对碱性染料橘黄(SY)进行吸附试验,研究了不同p H值、吸附剂用量、SY初始浓度和温度对吸附过程的影响.发现:溶液的p H值是影响吸附效果的一个重要因素,p H值为2、AGS用量为2 g/L和温度为35℃时吸附效果最好;平衡吸附量与SY染料初始浓度呈正相关;Langmuir吸附模型能够较好地描述整个吸附过程,饱和吸附量为142.86 mg/L,吸附动力学符合准二级动力学模型.热力学分析表明吸附是一个自发的吸热过程,且低浓度比高浓度时的吸附亲合力好.实验结果表明AGS可以作为吸附SY染料的低成本吸附剂.     

赤泥-海藻酸钠水凝胶对水中Pb(Ⅱ)的吸附性能

以赤泥和海藻酸钠为原料，采用交联反应的方法制备赤泥-海藻酸钠水凝胶(RMSA)。通过批量实验考察溶液初始pH、吸附温度、吸附时间、初始浓度以及多元重金属体系对RMSA吸附Pb(Ⅱ)效果的影响，并结合XRD、FTIR和SEM-EDS表征分析，研究其对Pb(Ⅱ)的吸附特性。实验结果表明，拟二级动力学吸附模型和Langmuir吸附等温模型能够更好地描述RMSA对Pb(Ⅱ)的吸附过程，该吸附过程属于单分子层化学吸附。在pH=6,温度为25℃,吸附时间为900 min, Pb(Ⅱ)初始浓度为30～900 mg/L的最佳条件下，RMSA对Pb(Ⅱ)的最大理论吸附量为454.54 mg/g。RMSA在多元重金属体系吸附实验中对Pb(Ⅱ)的吸附更具选择性。分析表明，离子交换是RMSA吸附Pb(Ⅱ)的主要机理。此外，RMSA经过5次循环实验仍能保持较高的吸附性能，在经济适用性方面具有较好的应用前景。     

胶质芽孢杆菌对重金属Cr(Ⅵ)的吸附

以胶质芽孢杆菌微生物吸附剂为研究对象,探究了其对模拟废水中铬的吸附。分析了pH、铬初始质量浓度、吸附时间以及吸附温度对吸附的影响,得出了最优吸附条件:细菌培养物添加量10%,铬初始质量浓度为20 mg/L,pH5.0,吸附温度为20℃,吸附时间20 min,此时吸附率高达82.9%,最大吸附量为257 mg/L。Langmuir吸附模型能够很好地解释吸附过程。傅里叶红外光谱仪(FTIR)和扫描电子显微镜(SEM)分析表明:吸附重金属后,吸附剂表面官能团与表面结构发生了变化。     

氧化石墨烯/膨润土复合材料对废水中铀(Ⅵ)的吸附试验研究

以氧化石墨烯(GO)、膨润土(Bent)为原料,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为表面活性剂,利用超声混合法合成了氧化石墨烯/膨润土复合材料(GO/Bent)。通过静态吸附试验,探讨了p H、投加量、吸附时间、初始浓度对GO/Bent吸附U(VI)的影响。试验结果表明,当p H为6、GO/Bent投加量为0.2 g/L、U(VI)的初始浓度为10 mg/L时、吸附效果达到最好;吸附过程符合Langmuir等温模型和准二级动力学方程。XRD、SEM、EDS分析表明,GO/Bent合成成功,活性位点丰富,离子交换参与了吸附反应。     

HCOOH在电极Pd(110)表面电吸附的密度泛函研究

采用密度泛函理论和周期平板模型相结合方法,对HCOOH分子在Pd(110)表面bridge,bidentate和unidentate三种形态吸附位进行吸附结构、Mulliken布居和振动频率等性质的计算;计算结果表明HCOOH在金属态表面bidentate为最稳定的吸附位,电极表面unidentate为最稳吸附位;HCOOH在电极表面的吸附远大于金属态表面的吸附能,表明电化学反应比普通化学反应容易进行.电极表面吸附的结构和频率分析显示,吸附过程中O—H、C—H键均伸长,v(O—H)键和v(C—H)振动频率均发生明显红移,表明H原子在吸附过程中容易断裂,脱离HCOOH分子.Mulliken电荷布居分析表明在电吸附过程中电子由HCOOH分子向Pd(110)表面进行转移,有利于电催化反应进行.     

吸附Ni(Ⅱ)对AECTS热分解行为的影响

通过FTIR、WXRD、TGA、DTA等测试手段,详细研究了吸附Ni(Ⅱ)给交联壳聚糖微球树脂(AECTS)的结构与性能带来的变化.结果表明,AECTS对Ni(Ⅱ)的吸附导致AECTS结构和性能发生显著变化.红外分析表明Ni(Ⅱ)以配位键的形式吸附于AECTS,使AECTS上氨基的伸缩振动、变形振动以及羟基的变形振动等发生明显变化.由于交联,壳聚糖的结晶结构发生明显破坏,Ni(Ⅱ)可以通过非晶区扩散到晶区,从而使AECTS的结晶结构进一步被破坏.热分析表明AECTS-Ni(Ⅱ)的特征失重温度在350 ℃附近,表现为吸热过程;而AECTS的特征失重温度在280 ℃附近,表现为放热过程.另外吸附Ni(Ⅱ) 使AECTS在空气条件下的燃烧温度由原来的450 ℃左右提高到500 ℃,同时大大提高了燃烧放热量.     

吡啶在Mo-Mo_2C(001)表面吸附的密度泛函理论研究

以量子化学理论为基础,以周期性平板模型为模拟表面,采用GGA/RPBE方法研究了吡啶分子在Mo_2C(001)表面的吸附特性.研究结果表明吡啶分子在Mo-Mo2C(001)表面上存在两种稳定的吸附构型:平行吸附和垂直吸附.其最稳定吸附构型为平行吸附.吸附能、几何结构参数及Mulliken电荷布局分析表明吡啶分子平行吸附情况下其环状结构受到了较大的影响,在后续的加氢过程中更为有利.而在垂直吸附情况下,吡啶分子在吸附前后的形变较小.     

金属有机框架材料UiO-66-(COOH)_2吸附去除染料废水中的亚甲基蓝和罗丹明B

为提高对废水中阳离子染料亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(RhB)的吸附性能,引入羧基基团,制备了表面带负电的金属有机框架材料UiO-66-(COOH)_2。对所得样品进行了X射线衍射图谱分析、扫描电镜形貌分析、N_2吸附脱附等温线分析、热重分析、傅里叶红外光谱分析。深入研究了UiO-66-(COOH)_2对废水中MB和RhB两种染料的吸附性能和吸附机理。结果表明:由于静电作用的影响,引入羧基基团后的UiO-66-(COOH)_2对MB和RhB的吸附性能均优于UiO-66的,分别超出32.4%和51.8%,且远高于活性炭吸附剂及其他羧基修饰材料的吸附量;UiO-66-(COOH)_2在pH为3～10的范围内均具有较好的吸附性能,具有较强的pH适应性;吸附等温线拟合分析表明,UiO-66-(COOH)_2对MB和RhB的吸附过程与Langmuir等温吸附模型吻合;吸附动力学拟合分析表明,UiO-66-(COOH)_2对MB和RhB的吸附过程与准二级动力学方程吻合;经3次吸脱附循环后,UiO-66-(COOH)_2对MB和RhB的吸附量分别减少了15.6%和22.5%,表明UiO-66-(COOH)_2具有可再生循环使用潜力。     

环糊精改性碳纳米管对铀的吸附性能

羟丙基-β-环糊精(HP-β-CD)与羧基化多壁碳纳米管(COOH-MWNTs)经过聚合反应,形成β-环糊精-碳纳米管(β-CDMWNTs)交聚复合材料。探究了在不同p H、反应时间、铀的初始浓度和吸附剂投加量条件下对铀的吸附能力。结果表明,p H为5、铀浓度为10 mg/L、β-CD-MWNTs吸附60 min后基本处于平衡状态,吸附容量高达18.36 mg/g。准二级动力学模型(R~20.999)和Langmuir等温模型(R20.996)均可拟合其对铀的吸附过程,饱和吸附容量为83.33 mg/g。采用TEM、SEM、EDS和FTIR分析表明,HP-β-CD已被接枝到MWNTs上,而在对铀的吸附过程中,—C=O、—C—O和—OH等基团发挥着重要的作用。     

共价键型季铵化活性炭对水中硝氮及磷酸盐的吸附研究

以有机硅季铵盐和活性炭为原料, 利用硅烷化反应, 制备一种新型吸附材料--共价键型季铵化活性炭(CQA)。通过FTIR, SEM和 BET对CQA进行表征, 验证季铵盐能够通过共价键结合, 成功地负载到活性炭表面, 并对活性炭的形貌结构产生重要影响。CQA对硝氮和磷酸盐的吸附能力都大大提高, 对含硝氮和磷酸盐的溶液的吸附实验表明: CQA对硝氮和磷酸盐的吸附机理均符合拟二级反应模型, 说明吸附过程主要由化学吸附控制; 吸附过程可以用Langmuir和Freundlich等温吸附模型较好地进行描述,最大吸附容量分别为14.829和8.442mg/g。最后考察pH对硝氮和磷酸盐吸附行为的影响, 结果表明, 当pH为4~9时, 比较适宜CQA对硝氮和磷酸盐同时去除。     

Adsorption properties of Ⅴ(Ⅳ) on resin-activated carbon composite electrodes in capacitive deionization

Composite electrodes prepared by cation exchange resins and activated carbon(AC) were used to adsorb V(IV) in capacitive deionization(CDI). The electrode made of middle resin size(D860/AC M) had the largest specific surface area and mesoporous content than two other composite electrodes. Electrochemical analysis showed that D860/AC M presents higher specific capacitance and electrical double layer capacitor than the others, and significantly lower internal diffusion impedance. Thus, D860/AC M exhibits the highest adsorption capacity and rate of V(IV) among three electrodes. The intra-particle diffusion model fits well in the initial adsorption stage, while the liquid film diffusion model is more suitable for fitting at the later stage. The pseudo-second-order kinetic model is suited for the entire adsorption process. The adsorption of V(IV) on the composite electrode follows that of the Freundlich isotherm. Thermodynamic analysis indicates that the adsorption of V(IV) is an exothermic process with entropy reduction, and the electric field force plays a dominant role in the CDI process. This work aims to improve our understanding of the ion adsorption behaviors and mechanisms on the composite electrodes in CDI.     

Adsorption properties of V(Ⅳ) on resin-activated carbon composite electrodes in capacitive deionization

Composite electrodes prepared by cation exchange resins and activated carbon (AC) were used to adsorb V(Ⅳ) in capacitive deion-ization (CDI). The electrode made of middle resin size (D860/AC M) had the largest specific surface area and mesoporous content than two other composite electrodes. Electrochemical analysis showed that D860/AC M presents higher specific capacitance and electrical double layer capacitor than the others, and significantly lower internal diffusion impedance. Thus, D860/AC M exhibits the highest adsorption capacity and rate of V(Ⅳ) among three electrodes. The intra-particle diffusion model fits well in the initial adsorption stage, while the liquid film diffusion model is more suitable for fitting at the later stage. The pseudo-second-order kinetic model is suited for the entire adsorption process. The ad-sorption of V(Ⅳ) on the composite electrode follows that of the Freundlich isotherm. Thermodynamic analysis indicates that the adsorption of V(Ⅳ) is an exothermic process with entropy reduction, and the electric field force plays a dominant role in the CDI process. This work aims to improve our understanding of the ion adsorption behaviors and mechanisms on the composite electrodes in CDI.     

活性炭负载纳米零价铁去除溴酸盐的研究

实验采用液相还原法制备活性炭负载纳米零价铁材料(nZVI/AC),并利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)等对其结构进行表征.考察了不同反应条件下nZVI/AC对BrO3-的去除效率,并研究其去除机理.结果表明nZVI/AC具有很高的表面反应活性,且nZVI和活性炭(AC)之间存在协同作用. BrO3-的去除效率随 pH 值的减小而增大, 共存离子NO3-和SO42-对其去除率影响不大但降低了去除速率.机理分析表明BrO3-被nZVI/AC吸附而使局部BrO3-浓度升高,并被nZVI迅速还原为无毒的Br-.     

高锰酸钾改性对活性炭吸附Cr(Ⅵ)的影响

采用KMnO4溶液在回流状态下对颗粒活性炭进行改性,得到新的改性炭。考察了高锰酸钾浓度、pH值、投加量、吸附时间对Cr(Ⅵ)去除率的影响,并测得吸附等温线。结果表明:改性炭对Cr(Ⅵ)的吸附在低pH值时效果更好,且当KMnO4浓度为0.03～0.04mol/L时,得到的改性炭吸附性能非常好;在pH值为4.0及25℃条件下,AC-3(吸附剂编号)对Cr(Ⅵ)的饱和吸附量比AC-0提高了11.6%;当温度由25℃升高到40℃时,AC-3对Cr(Ⅵ)的饱和吸附量提高了28.0%;改性炭对Cr(Ⅵ)的吸附作用符合Langmuir方程。     

城市剩余污泥基吸附剂对水中两种喹诺酮类抗生素的去除

以城市污水处理厂剩余污泥为原料,通过HNO3活化、NaOH活化以及H2O2氧化改性制备吸附剂(sewage sludge-based adsorbent,SSA),研究其对水中环丙沙星(CIP)和洛美沙星(LOM)的去除及影响因素.采用扫描电子显微镜和傅里叶红外转换光谱对吸附剂表面形貌及官能团进行表征,采用控制变量静态...     

活性炭选择性催化还原NOx

采用活性炭作催化剂,NH3为还原剂,进行活性炭脱硝机理的实验研究.分别考察了烟气组分、温度、活性炭的比表面积及不同材质对NOx去除率的影响.结果表明:活性炭作为单纯的吸附剂,其NO吸附容量较小,O2的加入使吸附容量增大,NH3与O2同时存在则可达到最佳去除效果,H2O的存在不利于活性炭的催化作用;温度在200℃时,活性...     

绿茶生物炭负载纳米零价铁对地下水中五价钒的去除效果及机理研究

钒(V)作为一种重要的工业原料被广泛应用于各个领域，但同时造成了一定程度的地下水污染。为了去除地下水中的五价钒V(Ⅴ)，利用常见的生产废料绿茶渣为生物质原料制备了活性炭(BC)，并在其表面负载零价铁(nZVI)，得到一种环境友好的可渗透反应墙(PRB)活性填料nZVI@BC；优化了nZVI@BC的制备条件，考察了溶液pH和竞争离子对V(Ⅴ)去除效果的影响；通过等温吸附试验判断其吸附模型，进行了吸附动力学分析，并探究了其反应机理。结果表明：FeSO₄溶液的最佳反应浓度为1.0 mol/L，热解温度为300 ℃，在该条件下制备的nZVI@BC在吸附19 h后对V(Ⅴ)的去除量达71.6 mg/g；当溶液pH>3.0时，随着pH的升高，nZVI@BC对V(Ⅴ)的去除率逐渐降低；地下水中的共存阴离子与V(Ⅴ)发生竞争吸附，使V(Ⅴ)去除率降低；nZVI@BC的等温吸附过程符合Sips模型，吸附动力学符合Elovich模型，nZVI@BC去除V(Ⅴ)的机理为：BC吸附V(Ⅴ)后，表面Fe⁰与V(Ⅴ)发生氧化还原反应，生成Fe₂VO₄，V(Ⅴ)被还原为V(Ⅳ)。     

湿氧化改性多孔炭对低浓度苯和丁酮蒸汽的吸附

空气中挥发性有机化合物 (VOC)严重危害人体的身体健康 ,因而研究 VOC的去除具有重要意义。该文研究了椰壳活性炭 (AC)和粘胶基活性炭纤维 (ACF)湿氧化处理后对低浓度 VOC苯和丁酮的吸附。 AC和 ACF分别用质量分数为 30 %和 5 0 %的 H2 O2 、浓 HNO3进行湿氧化处理。采用 X射线光电子能谱 (XPS)和氮气容量法研究了 ACF,采用扫描电镜 (SEM)研究了 AC处理前后性质的变化。并利用热重分析仪 (TGA)研究了对挥发性有机化合物丁酮和苯的吸附。实验结果表明 :ACF经 H2 O2 处理后具有活化作用 ,比表面积和微孔容积都增加了 ,特别是用质量分数为 30 %的 H2 O2 处理后更有利于低浓度苯和丁酮的吸附 ;AC经湿氧化处理后 ,扫描电镜下呈现不同的微观形貌特征 ,质量分数为 30 %的 H2 O2 处理后 ,增强了对苯的吸附 ,减弱了对丁酮的吸附。     

绿茶生物炭负载纳米零价铁对地下水中五价钒的去除效果及机理研究

钒(V)作为一种重要的工业原料被广泛应用于各个领域，但同时造成了一定程度的地下水污染。为了去除地下水中的五价钒V(Ⅴ)，利用常见的生产废料绿茶渣为生物质原料制备了活性炭(BC)，并在其表面负载零价铁(nZVI)，得到一种环境友好的可渗透反应墙(PRB)活性填料nZVI@BC；优化了nZVI@BC的制备条件，考察了溶液pH和竞争离子对V(Ⅴ)去除效果的影响；通过等温吸附试验判断其吸附模型，进行了吸附动力学分析，并探究了其反应机理。结果表明：FeSO₄溶液的最佳反应浓度为1.0 mol/L，热解温度为300 ℃，在该条件下制备的nZVI@BC在吸附19 h后对V(Ⅴ)的去除量达71.6 mg/g；当溶液pH>3.0时，随着pH的升高，nZVI@BC对V(Ⅴ)的去除率逐渐降低；地下水中的共存阴离子与V(Ⅴ)发生竞争吸附，使V(Ⅴ)去除率降低；nZVI@BC的等温吸附过程符合Sips模型，吸附动力学符合Elovich模型，nZVI@BC去除V(Ⅴ)的机理为：BC吸附V(Ⅴ)后，表面Fe⁰与V(Ⅴ)发生氧化还原反应，生成Fe₂VO₄，V(Ⅴ)被还原为V(Ⅳ)。