有序立方介孔短孔道有机金属铑催化水介质清洁有机反应

绿色化学是实现化工生产源头控制的必由之路.水介质有机反应是重要的发展方向,可有效地去除有机溶剂挥发和排放造成的污染.通常采用均相催化剂,但由于其难以回收,导致成本较高,甚至存在重金属离子污染的风险.非均相催化可克服上述缺点,但催化效率较低,需要解决传质吸附和活性位微环境的问题.报道了一种新型的三维有序立方介孔短孔道有机...     

三聚氰胺功能化介孔高分子材料的制备及催化水相Knoevenagel缩合反应的研究

利用表面活性剂作为导向剂,将三聚氰胺苯酚甲醛低聚物通过溶剂挥发诱导自组装技术合成出三聚氰胺功能化介孔高分子材料(Melamine-MPs).所制备的Melamine-MPs材料在水介质中的Knoevenagel缩合反应中显示出和母体相当的催化活性,并可用于重复6次.其原因可能是来自于材料表面疏水性以及介孔孔道所形成的纳米反应器.同时,嵌入孔壁中的三聚氰胺官能团可以抑制活性组分的离去,从而获得相对良好的耐久性.     

不同负载方法制备镍金属有序介孔氧化铝催化剂的结构及性能

采用原位合成技术制备出负载镍金属介孔氧化铝催化剂,同时采用过量浸渍法在已合成的有序介孔氧化铝和普通氧化铝上负载镍金属。采用BET、TEM、XRD、XPS、TPR、ICP-OES多种测试技术对3种催化剂结构特征、镍金属与载体的相互作用进行了表征,同时采用甲烷化反应验证3种催化剂的催化性能。实验结果表明, 两种方法制备的负载镍金属介孔氧化铝催化剂相对于普通氧化铝结构稳定、孔径分布窄。原位合成的负载镍金属催化剂负载量大,镍金属与载体的相互作用力强。但金属的价态为难还原的偏铝酸镍,对甲烷化反应催化性能不高。过量浸渍法制备有序介孔氧化铝催化剂孔结构稳定,镍分散性好,价态以易还原的氧化镍为主,其催化性能要高于普通氧化铝,表明合成的有序介孔氧化铝在催化领域将具有重要的应用价值。     

纳米结构Pd催化剂的制备及其催化活性研究

自制了一种新型Pd/MCM 41非均相催化剂,BET和XRD分析表明其具有长程有序的柱形中孔结构,孔道较为规整,该催化剂在碘苯偶联制备联苯的反应中表现出较高活性.添加Al进入MCM 41骨架,获得Al MCM 41,当Si∶Al的摩尔比值为60时,在14%Pd/Al MCM 41上联苯的得率为41 6%,有望替代传统Ullmann反应中的均相催化剂.     

有序含氮介孔碳负载Cu~(2+)催化C—N偶联反应的研究

含氮介孔碳(NMC)具有高比表面积及规整孔道结构,表面有丰富的含氮基团,将其作为金属载体,可与金属形成某种配位结构,从而提升催化剂活性,改善金属组分分散性和稳定性.以有序含氮介孔碳负载Cu2+为催化剂(Cu2+/NMC),在无配体存在情况下,研究其对溴苯与咪唑C—N偶联反应的催化性能,并用XRD、TEM和XPS对含氮介孔碳、Cu2+/NMC催化剂进行表征.结果表明,在无配体存在情况下,以K2CO3为碱,DMSO为溶剂,150℃反应12h后,溴苯的转化率为93.6%,产物得率高达82.5%,且催化剂具有良好的循环性能,至少可以循环3次,催化性能保持不变.同时Cu2+/NMC催化剂对氯苯也有一定的催化效果.研究说明NMC作为一种新型催化剂载体,表面无需预官能团化,通过简单浸渍Cu2+,即可获得性能优良的C—N偶联催化剂,催化剂制备简单,反应无需复杂、昂贵配体的参与,且催化剂回收和产物提纯分离容易.     

原位水热合成La_(1-x)Ce_xCoO_3/SBA-15钙钛矿型催化剂和CO催化氧化反应性能的研究

采用原位水热合成法合成了La1-x Ce x CoO3/SBA-15(x=0.05,0.1,0.15,0.2,0.25,摩尔分数,下同)催化剂,并采用X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、N2物理吸附-脱附表征仪(BET)和程序升温还原(H2-TPR)等表征手段对催化剂的结构进行了研究.结果表明:Ce掺杂对催化剂的结构和CO催化氧化性能有较大的影响.在Ce掺杂部分取代La之后,催化剂形成了La1-x Ce x CoO3钙钛矿相,CeO2和Co3O4物相;当Ce的掺杂量为x=0.2时,催化剂的CO催化氧化活性最高.