富含碳空位多孔碳电催化还原脱氯邻二氯乙烷性能研究 |
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引用本文: | 马航帆,李新勇.富含碳空位多孔碳电催化还原脱氯邻二氯乙烷性能研究[J].大连理工大学学报,2019,59(6):567-574. |
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作者姓名: | 马航帆 李新勇 |
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基金项目: | 国家重点研发计划项目(2016YFC0204200);国家自然科学基金资助项目(21577012重大项目21590813). |
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摘 要: | 寻求经济、高性能的碳基材料对于电催化还原脱氯很有吸引力,然而由于掺杂剂或边缘效应与固有拓扑缺陷之间的复杂相互作用,拓扑缺陷对催化活性的贡献目前研究较少.利用两步活化法成功构建了富含碳空位的疏水分级多孔碳材料(Vc-GC),考察了其对邻二氯乙烷(DCE)的电催化还原脱氯性能,同时结合原位漫反射傅里叶红外光谱和理论计算分析了碳空位对材料催化活性的增强机制.结果表明,碳空位能有效调节材料的微观结构和电子云分布,增强材料对DCE的化学吸附作用,提高材料的吸附性能,且电子云重排提高了材料的导电性,进而促进电催化活性.其中Vc-GC的乙烯产率是低缺陷石墨碳(GC)和氧化活性炭(oAC)的1.4倍和3.6倍.同时,碳空位的存在能显著提高产物中乙烯的选择性,引入碳空位后,乙烯产率为氯乙烯产率的325.1倍,相比于oAC和GC分别提高了14倍和1.7倍.碳空位修饰显著提升了碳材料电催化活性,拓扑缺陷工程拓宽了进一步提高碳材料环境净化和能源转化性能的途径.
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关 键 词: | 电催化还原脱氯 碳空位 原位漫反射傅里叶红外光谱 理论计算 |
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