| 一种煤基合成气制合成天然气用Sc2O3促进Ni-ZrO2高效新型甲烷化催化剂 |
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| 引用本文： | 代陈,刘志铭,谢建榕,林国栋,张鸿斌.一种煤基合成气制合成天然气用Sc2O3促进Ni-ZrO2高效新型甲烷化催化剂[J].厦门大学学报(自然科学版),2013(5):650-654. |
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| 作者姓名： | 代陈 刘志铭 谢建榕 林国栋 张鸿斌 |
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| 作者单位： | 厦门大学化学化工学院,固体表面物理化学国家重点实验室,醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室 |
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| 基金项目： | 国家重点基础研究发展计划(973)项目(2011CBA00508);优秀国家重点实验室基金项目(20923004);教育部创新团队项目(IRT1036) |
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| 摘 要： | 用Sc2O3作为促进剂,研发出一种Sc2O3掺杂的高效新型Ni-ZrO2基催化剂,该催化剂对CO和CO2共甲烷化制合成天然气(SNG)显示出高的活性和优异的热稳定性.在组成经优化的Ni6Zr3Sc1催化剂上,0.1 MPa,573K,V(H2)∶V(CO)∶V(CO2)∶V(N2)=75∶15∶5∶5,出口空速GHSV=40 000mL/(h·g)的反应条件下,在反应开始之后的20~332h的反应过程中,CO和CO2的转化率一直分别保持在100%和85%的高水平,产物甲烷的选择性一直保持在100%.耐热试验结果显示,在973K下经历24h甲烷化反应、而后降至573K的Ni6Zr3Sc1催化剂试样上,(CO+CO2)的总转化率仍能稳定地保持在80.2%的水平;而不含Sc2O3的原基质催化剂(Ni6Zr4)在经历相同耐热试验过程之后的(CO+CO2)总转化率骤降至2.7%,暗示其因烧结而失活.催化剂的表征结果证实,可观量的Sc3+溶解入ZrO2晶格导致具有c-ZrO2结构的单一c-(Zr-Sc)Oy相的生成并使其稳定化,这类c-(Zr-Sc)Oy相与Ni6Zr3Sc1催化剂的高活性,尤其与优良的热稳定性,密切相关.
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| 关 键 词： | Ni-ZrO2催化剂 Sc2O3-促进Ni-ZrO2催化剂 CO/CO2共甲烷化 合成天然气 |
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